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1、前沿進(jìn)展表面等離子體亞波長光學(xué)前沿進(jìn)展張斗國王沛焦小瑾唐麟魯擁華明海(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系合肥230026)3摘要目前表面等離子體激元(surfaceplasmonpolaritons,SPPs)在光存儲、光激發(fā)、顯微術(shù)以及生物光子學(xué)等領(lǐng)域中的應(yīng)用前景受到了廣泛的關(guān)注.文章介紹了SPPs的基本性質(zhì)和表面等離子體亞波長光學(xué)(surfaceplasmonssubwavelengthoptics)研究中的熱點(diǎn)問題及發(fā)展方向.關(guān)鍵詞亞波長光學(xué),表面等離子體激元,納米光子器件Progressinsurfacepl2JITANGLinLUYong2HuaMINGHaiepartPhysics,Unive

2、rsityofScienceandTechnologyofChina,Hefei230026,China)AbstractNowgreatattentionisbeingpaidtothepotentialapplicationsofsurfaceplasmonpolaritons(SPPs)indatastorage,lightgeneration,microscopyandbio2photonics.WereviewthepropertiesofSPPsandtopicsofrecentinterestinsurfaceplasmonsubwavelengthoptics.Keywords

3、subwavelengthoptics,surfaceplasmon,nanoscaleopticaldevices1引言表面等離子激元(surfaceplasmonpolaritons,SPPs)就是局域在金屬表面的一種由自由電子和光子相互作用形成的混合激發(fā)態(tài)12表面等離子激元的基本性質(zhì)及其激發(fā)方式圖1所示的是在金屬薄膜界面上沿x方向傳播1的SPPs,其電場方程表示為ikx-k|z|(1)Esp(x,z)=E0espz,上式表明在垂直于金屬表面的方向電場強(qiáng)度是呈指數(shù)衰減的,對應(yīng)于SPPs的表面局域特性.SPPs另一個獨(dú)特的性質(zhì)是近場增強(qiáng),場增強(qiáng)的程度取決于金屬的介電系數(shù)、表面粗糙程度引起輻射

4、損耗以及金屬薄膜的厚度.在理想平滑表面最大可能的增強(qiáng)可表述為1.在這種相互作用中,自由電子在與其共振頻率相同的光波照射下發(fā)生集體振蕩.這種表面電荷振蕩與光波電磁場之間的相互作用就構(gòu)成了具有獨(dú)特性質(zhì)的SPPs.通過改變金屬表面的(亞波長)結(jié)構(gòu),表面等離子激元的性質(zhì),特別是與光的相互作用,也隨著變化.表面等離子激元為發(fā)展新型光子器件、寬帶通訊系統(tǒng)、尺度遠(yuǎn)小于現(xiàn)在能夠達(dá)到水平的微小光子回路、新型光學(xué)傳感器和測量技術(shù)提供了可能速發(fā)展的研究方向之一.本文中我們介紹SPPs的基本性質(zhì)、激發(fā)方式,特別介紹它在亞波長光學(xué)中的熱點(diǎn)問題以及SPPs研究的發(fā)展方向50842,3.目Espz=02前,表面等離子亞波長

5、光學(xué)成為光學(xué)和光子學(xué)中迅Elihgt=iRemImm21+Rem,(2)3國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:90206002,10474093)、中國高技術(shù)研究發(fā)展計劃(批準(zhǔn)號:2002AA313030)、安徽省自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:03046204)資助項(xiàng)目2004-11-18收到初稿,2005-03-07修回.通訊聯(lián)系人.Email:minghai物理前沿進(jìn)展s,Elight是入射光的強(qiáng)其中a=|Re(ms-1)-度,s是金屬薄膜下面的介質(zhì)的介電常數(shù).比如,當(dāng)用紅光照射60nm厚的銀膜激發(fā)SPPs時,電場強(qiáng)度1可以提高兩個數(shù)量級以上.在平滑表面?zhèn)鞑サ腟PPs的色散關(guān)系表達(dá)式是:im22(3)ksp

6、=,i=1,2.+,im35a)結(jié)構(gòu);(b)雙層;(;(d)利用NSOM探針激發(fā);(e);(f)粗糙表面的激發(fā)圖圖2所示的就是SPPs和光子的色散曲線,由圖可以看出SPPs的波矢大于光子波矢,所以在光滑平面上無法直接和光耦合,這也說明SPPs的短波長特性.ksp=c)uxyns(sinpp±Dux±qDuy,(4)式中uxy是入射光方向的單位矢量,ux,uy分別是周期性結(jié)構(gòu)的單位矢量,是入射角.對于P偏振光p=1,對于S偏振的p=0,ns是與金屬接觸的介質(zhì)的介電常數(shù).D是周期(我們默認(rèn)x方向和y方向的周期是一樣的).p,q是整數(shù),對應(yīng)于不同的衍射級次.對于粗糙的表面,可以不

7、需要其他特別的結(jié)構(gòu)就可以激發(fā)SPPs,如圖3(f)所示.這是因?yàn)樵诮鼒鰠^(qū)域內(nèi)的衍射場包含了所有的波矢.這是一種非共振激發(fā)SPPs的方法,激發(fā)效率低.近場掃描光學(xué)顯微鏡(NSOM)的探針可以在給定表面上的任意一點(diǎn)激發(fā)SPPs,如圖3(d)所示,這種激發(fā)方式既可以理解圖2SPPs的色散曲線和光波的色散曲線1為是由于隧道效應(yīng)產(chǎn)生的也可以認(rèn)為是衍射效應(yīng)引起的.要使光子和SPPs的波矢相匹配可以利用全內(nèi)反射中的光子隧道效應(yīng)(Kretschmann結(jié)構(gòu)或者Otto5結(jié)構(gòu))或者利用衍射效應(yīng)(如圖3所示).圖3(a)所示的是Kretschmann結(jié)構(gòu),入射光以大于全內(nèi)反射角的角度入射到棱鏡金屬的界面,當(dāng)滿足k

8、sp=時,即可有效地激發(fā)SPPs.prismsinc3當(dāng)前表面等離子體亞波長光學(xué)研究的熱點(diǎn)問題3.1SPPs光場的探測方法研究目前SPPs的性質(zhì)和金屬表面結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系不是很清楚,而與SPPs相關(guān)的器件就是利用SPPs在金屬表面的傳播行為和光場分布特性制成的,因此更詳細(xì)地了解SPPs的傳播行為是非常有必要的.由于SPPs是局域在金屬表面且涉及到亞波長尺度的結(jié)構(gòu),因此傳統(tǒng)的光學(xué)檢測手段無法探測SPPs的傳播和分布.目前探測SPPs光場分布最好的手段是509圖3(b)是雙層Kretschmann結(jié)構(gòu),在兩個界面均可激發(fā)SPPs.圖3(c)所示是對應(yīng)于金屬薄膜很厚的情況下激發(fā)SPPs所采用的Otto

9、結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)的共振條件和Kretschmann結(jié)構(gòu)一樣.圖3(e)所示是利用近場衍射效應(yīng)激發(fā)SPPs.匹配條件是:34卷(2005年)7期前沿進(jìn)展利用光子掃描隧道顯微鏡(PSTM)或者處于接收模式的近場掃描光學(xué)顯微鏡(NSOM).如圖4所示就是用PSTM探測到的金屬顆粒的相互作用的光場分6布圖和數(shù)值模擬的結(jié)果.如果在金屬的表面制作一些特定結(jié)構(gòu)就可以控制SPPs的傳播.比如說合適的金屬長條可以用來做SPPs波導(dǎo),又比如在周期性調(diào)制的光子表面上引入線缺陷就可以用來制作SPPs波導(dǎo).圖4所示的排成一條線的金屬顆粒就可6以用來傳SPPs.圖4(a)PST;(b)FDTD9圖5(a)金屬帶隙材料結(jié)構(gòu);

10、(b)色散曲線63.2SPPs帶隙結(jié)構(gòu)的研究最近15年來光子晶體的研究成為光子學(xué)的一個熱點(diǎn)問題.這些有關(guān)光子晶體的器件主要是由一些半導(dǎo)體或者絕緣材料制成的.利用這些材料制成的波長量級的結(jié)構(gòu)可以用來控制光與物質(zhì)的相互作用.金屬材料也可以是用來制作光子帶隙結(jié)構(gòu),如圖75(a)所示,金屬表面上波長量級的周期性結(jié)構(gòu)可以用來改變在其上傳播的SPPs的性質(zhì).當(dāng)這種結(jié)構(gòu)的周期小于SPPs模的有效波長的一半時,SPPs的散射將會產(chǎn)生SPPs行波和SPPs禁帶,色散曲線將會不連續(xù),如圖5(b)所示.對于頻率處在色散曲線的帶隙范圍內(nèi)的,SPPs模式密度等于零,也就是說在這個頻率不能產(chǎn)生SPPs,而在帶隙邊緣,SP

11、Ps模式的色散曲線是平滑的,也就是說SPPs模式密度很高,對應(yīng)著在金屬表面電場強(qiáng)度得到了增強(qiáng).納米量級的金屬顆粒陣列的局域表面等離子激元也可能產(chǎn)生這種光子帶隙現(xiàn)象.金屬顆粒的SPPs帶隙模式的頻率和寬度與它的形狀、大小、材料、周圍介質(zhì)有關(guān),因此可以用來發(fā)展新型傳感器.3.3金屬微孔結(jié)構(gòu)和狹縫陣列結(jié)構(gòu)的研究1998年,Ebbesen在Nature上發(fā)表了亞波長金屬小孔陣列結(jié)構(gòu)的異常透過現(xiàn)象的文章1098能通過某種方式耦合到金屬膜的另一邊.對于這種增強(qiáng)的一般的解釋是:當(dāng)光照射在這些亞波長小孔的表面發(fā)生衍射和散射,將會在其上產(chǎn)生倏逝場,這些倏逝場一部分由于隧道效應(yīng)穿透到小孔的另一面,在另外一面倏逝場

12、將會被散射,這樣將會形成傳播場,在這里SPPs的近場增強(qiáng)特性對倏逝場的衰減進(jìn)行了補(bǔ)償,有效地提高了能量的傳輸效率.在金屬薄膜足夠薄的時候,金屬上下表面的SPPs將會發(fā)生重疊并通過小孔發(fā)生相互作用.但是現(xiàn)在關(guān)于這種透過增強(qiáng)的機(jī)理還不是十分清楚,SPPs在其中的作用還有不同的解釋.2002年,Ebbesen又在Science上發(fā)表了利用準(zhǔn)11周期金屬微結(jié)構(gòu)控制出射光束質(zhì)量的實(shí)驗(yàn)文章.這種結(jié)構(gòu)如圖6所示:圖6(a)所示的是小孔,在小孔的周圍刻有周期性的同心圓溝槽結(jié)構(gòu),該周期性結(jié)構(gòu)與特定波長的入射光相互作用激發(fā)SPPs,由此產(chǎn)生透過增強(qiáng)效應(yīng).在出射端刻有同樣的周期性結(jié)構(gòu),透過小孔的光有很好的方向性.圖

13、6(b)所示的結(jié)構(gòu)是在金屬膜中間刻一長條,在入射面和出射面長條兩邊都刻有光柵,這種準(zhǔn)周期性金屬微結(jié)構(gòu)可以很好地控制出射光的能量和方向性.圖6(c)所示是數(shù)值模擬的兩邊有周期性溝槽的單個長條出射光場分布,溝槽的周期是500nm,溝槽深100nm,寬40nm,從圖中我們可以看到從長條出射的光束方向物理,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:該結(jié)構(gòu)的透過光強(qiáng)不僅遠(yuǎn)高于經(jīng)典衍射理論計算結(jié)果,而且大于按照小孔所占金屬表面的面積比的計算結(jié)果,這就意味著照在小孔之間的光也510前沿進(jìn)展13(a)所示的就是SPRINT的結(jié)構(gòu)示意圖,入射光的波長是436nm,在石英襯底上有一層周期是300nm金屬光柵,當(dāng)入射光的波長滿足一定的條件時,

14、將會在金屬光柵上激發(fā)SPPs,SPPs相互干涉形成周期比金屬光柵小的另一套光場光柵.圖7(b)所示的就是用時域有限差分法模擬SPPs干涉的結(jié)果,干涉效應(yīng)形成的光場光柵周期為100nm,小于波長的一半(218nm).圖7(c)是利用該結(jié)構(gòu)所做的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,由圖可見刻出光柵的周期為100nm,說明該結(jié)構(gòu)可以突破衍射極限.圖6(a)單個小孔結(jié)構(gòu);(b)單個長條;(c)經(jīng)過單個長條的光束準(zhǔn)直效應(yīng)13性和強(qiáng)度都很好,因此可以作為一個新型的光源,在高密度磁光存儲以及近場探測中都有很好的應(yīng)用.最近,我們研究小組利用時域有限差分法對金屬狹縫陣列結(jié)構(gòu)的透過機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)深入的分析.首次發(fā)現(xiàn)了表面等離子體諧振模式中

15、存在的類Fabry2Perot效應(yīng),揭示了表面等離子體諧振模式和波導(dǎo)諧振模式兩種透過增強(qiáng)機(jī)制在物理本質(zhì)上的一致性,全面描述了SPPs對該結(jié)構(gòu)近、遠(yuǎn)場光學(xué)特性12和能量耦合傳輸過程的影響.3.4SPPs在納米光刻中的應(yīng)用圖7(a)利用SPPs干涉光刻結(jié)構(gòu)圖;(b)數(shù)值模擬的結(jié)果;(c)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果14由于光學(xué)衍射極限的存在,傳統(tǒng)的光學(xué)刻寫方法無法刻出超衍射極限的精細(xì)結(jié)構(gòu).采用近場光學(xué)的方法則可以突破衍射極限,刻出超精細(xì)結(jié)構(gòu).2004年,Luo提出了表面等離子體諧干涉納米光刻技術(shù)(surfacepasmonresonanceinterferencenolithographytechnique,SPR

16、INT),該技術(shù)利用具有短波特性的SPPs的干涉效應(yīng)產(chǎn)生超精細(xì)光場進(jìn)行刻寫.圖734卷(2005年)7期我們研究小組對這種結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)深入的數(shù)值模擬分析,發(fā)現(xiàn)該技術(shù)對光柵和光刻膠之間的間隙有苛刻的要求,增加了實(shí)用難度.2004年又有學(xué)者提出利用金屬銀膜的完美透鏡效應(yīng)進(jìn)行光刻的技14術(shù).圖8(a)所示的是利用銀膜在特性波長下的完美透鏡特性制成的光刻結(jié)構(gòu),圖8(b)所示的是利用時域有限差分法模擬這種銀膜對倏逝場的聚焦特511前沿進(jìn)展性.這種結(jié)構(gòu)對光柵和光刻膠之間的間隙要求不是很苛刻.基于此,我們提出了一種新型近場超分辨光刻技術(shù)SPPs干涉完美成像技術(shù)的設(shè)計方案,數(shù)值模擬的結(jié)果表明該結(jié)構(gòu)不僅能保持

17、很高的空間分15辨率也具有更好的空間容忍度.場強(qiáng)度的增強(qiáng),從而會產(chǎn)生非線性現(xiàn)象,因此可以利19,20用這個效應(yīng)發(fā)展近場非線性光學(xué).如利用非線性現(xiàn)象制作納米量級的光學(xué)開關(guān),又如,用于探測新分子的近場拉曼光譜儀經(jīng)常利用表面等離子體共振21增強(qiáng)效應(yīng)來增強(qiáng)光信號.同時負(fù)折射率介質(zhì)是當(dāng)前國際研究的熱點(diǎn)問題,研究發(fā)現(xiàn):這種特殊物質(zhì)的一些奇特性質(zhì)可以利用金屬材料來實(shí)現(xiàn),并且和SPPs密切相關(guān),這也為SPPs研究和應(yīng)用開辟了一22條新道路.參考145678910111213141516lin,B,.Rev.Lett.,J.Science,1999,285:1687BarnesWL,DereuxA,Ebbese

18、nTW.Nature,2003,424:824ZayatsAV,SmolyaninovII.J.Opt.A.2003,5:S16KrennJRetal.Phy.Rew.Lett.,1999,82:2590KitsonSC,BarnesWL,SamblesJR.Phys.Rev.Lett.,1996,77:2670Ed.SchillerD.Specialissue:OpticalPropertiesofNanoparti2cles.Appl.Phys.B.2001,73SchultzDA.Curr.Opin.Biotechnol.2003,14:13EbbesenTW,LezecHJ,GhaemiHFetal.Nature,1998,391:667LezecHJetal.Science,2002,107:1895JiaoX,WangP,MingHetal.Appl.Phys.B,2005,inpressLuoXGetal.Appl.Phys.Lett.,2004,84:4780DavidOSetal.Appl.Phys.Lett.

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