固體界面?zhèn)鳠岬姆肿觿?dòng)力學(xué)模擬

固體界面?zhèn)鳠岬姆肿觿?dòng)力學(xué)模擬東南大學(xué)碩士學(xué)位論文姓名：劉亞?wèn)|申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：機(jī)械工程；機(jī)械設(shè)計(jì)及理論指導(dǎo)教師：陳云飛；陳敏華20110414摘要研究生：劉亞?wèn)|指導(dǎo)教師：陳云飛，陳敏華東南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院摘要隨著納米技術(shù)、微電子技術(shù)的飛速發(fā)展，器件的尺寸進(jìn)入了微/納米尺度。微/納器件形成微/納機(jī)電系統(tǒng)（VIIIMS）的同時(shí)，也帶來(lái)微/納器件界面?zhèn)鳠釂?wèn)題。微/納結(jié)構(gòu)間的熱量輸運(yùn)過(guò)程與宏觀尺度有很大差別，呈現(xiàn)出微幾何尺度和微時(shí)間尺度效應(yīng)。目前為止，還沒有一個(gè)模型能夠完全考慮界面聲子傳輸?shù)母鞣N影響因素，理論仍不能完全解釋實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，界面?zhèn)鳠岬奈锢頇C(jī)理也不明晰。本論文通過(guò)建立分子動(dòng)力學(xué)模型，結(jié)合聲子理論對(duì)納米尺度下的界面熱傳導(dǎo)現(xiàn)象給予了分析和解釋。采用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了固體異質(zhì)薄膜材料添加過(guò)渡層后的熱傳導(dǎo)過(guò)程，研究了在不同溫度、薄膜厚度、過(guò)渡層厚度等條件下薄膜導(dǎo)熱系數(shù)及界面熱阻的變化特性。結(jié)果表明，由于非彈性散射機(jī)制的影響，過(guò)渡層有效地降低了界面熱阻，更有利于能量在界面處的傳輸；添加不同屬性的過(guò)渡層，異質(zhì)薄膜材料的導(dǎo)熱系數(shù)均隨溫度的升高而增大，等效界面熱阻隨溫度的升高而減?。弘S著膜厚的增加，異質(zhì)薄膜導(dǎo)熱系數(shù)明顯增大，而等效熱阻基本不變，并沒有表現(xiàn)出尺寸效應(yīng)。通過(guò)建立非對(duì)稱界面接觸模型，利用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了接觸界面的接觸面積和接觸角對(duì)界面熱傳導(dǎo)的影響，同時(shí)討論了系統(tǒng)的整流效應(yīng)。結(jié)果表明，材料一側(cè)截面A大小固定時(shí)，在另一側(cè)截面B增大到與A相近的過(guò)程中，界面熱阻急劇下降；繼續(xù)增大截面積B,熱阻趨向于一個(gè)固定值，系統(tǒng)的界面熱阻取決于界面連接處的最小截面積。截面的不對(duì)稱一定程度限制了聲子的傳輸，但這種限制并沒有表現(xiàn)出方向性。旌加正反向熱流，界面熱阻或?qū)嵯禂?shù)沒有明顯的差別，即不存在整流效應(yīng)；不同接觸角將影響系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)性能，但界面熱阻隨溫度變化的基本趨勢(shì)一致，均隨溫度的升高而逐漸減小。當(dāng)接觸角增大時(shí)，界面熱阻會(huì)有所下降。.建立了單壁碳納米管（SWCNT）與金剛石基體接觸的分子動(dòng)力學(xué)模型，模擬了SWC-'NT/金剛石復(fù)合材料的界面熱傳導(dǎo)，在不同SWCNT長(zhǎng)度下，得到了SWCNT/金剛石系統(tǒng)導(dǎo)熱系數(shù)以及SWCNT導(dǎo)熱系數(shù)。結(jié)果表明。無(wú)論系統(tǒng)還是SWCNT的導(dǎo)熱系數(shù)都隨著SWCNT長(zhǎng)度（系統(tǒng)長(zhǎng)度）的增加而增大，并近似呈線性關(guān)系；當(dāng)SWCNT足夠長(zhǎng)時(shí)，系統(tǒng)穩(wěn)定后SWCNT會(huì)發(fā)生一定程度的彎曲，聲子彈道輸運(yùn)比重降低，擴(kuò)散輸運(yùn)漸漸占據(jù)主導(dǎo)作用，采用倒數(shù)擬合的方法求得系統(tǒng)在300K下的導(dǎo)熱系數(shù)為505W/inK。進(jìn)一步研究了SWCNT/金剛石復(fù)合材料的整流效應(yīng)，結(jié)果表明，隨著SWCNT長(zhǎng)度的增加，SWCNT逐漸表現(xiàn)出明顯的整流現(xiàn)象：正向熱流時(shí)SWCNT導(dǎo)熱系數(shù)大于反向熱流時(shí)的結(jié)果,而整個(gè)系統(tǒng)并沒有表現(xiàn)出明顯的整流效應(yīng)。關(guān)鍵詞：界面熱阻，分子動(dòng)力學(xué)，彈性散射，整流效應(yīng)Abst陽(yáng)ctMolecularDynamicSimulationofThermalTransportByLiuYa—dongacrossorcSolid..SolidaafretnI——ertacesMin—huaSupervisedbyProf.CHENYun—fci，AssociateProf.CHENMechanicalEngineeringDepartment，SoutheastUniversityAbstractVIv'henthesizeofmicroelectronicdevicesdownintotherangeofmicro/nanometerscales，thethermalpropertiesofthedevicesarequitedifferentfromtheirbulkcounterparts.ThetransportacrossMiero—electromeehaniealSystemsthermalhaveintroducedtheproblemsofthcrrnalsolid—solidinterfaces.Sofar,noneofthecurrenttheoreticalmodelscouldfullycaptureallthetransportmechanismsattheinterfaces,andnoexacttheorysetoncouldpreciselyexplaintheexperimentaldata.Accuratemoleculardynamicmodelsweretransportup,andinterracialthermaltheory.toinvestigatetheanproblemswerediscussedandanalyzedindetailbasedphononNonequilibriummolecularthermaltransportacrossadynamics(NEMD)approachw懿developedonsolid.solidinterfacebetweentwodifferentmaterialswithinterlayerarounditl1他effectsofsystemsizeandtheinterlayermaterial’SpropertiesresistanceweretheinterfacethermalanconsideredtWOinourmodel.11地NEN皿simulationsdepressestheshowedthattheadditionofinterlayerbetweenhighlydissimilarlatticesinterfacethermalresistanceeffectively.Meanwhile,theeffectivethermalconductivityisenhancedwiththeincreasingsystemtemperature.Moreover,thedependstronglyoninterfacethermalresistanceafterincludinganinterlayerdoesnotthesimulationsystemsize.theThermaltransportprobleminasymmetricalcontactmodelw豁systematicallyinvestigatedusingNEMD.啊他resultssuggestedthatthecontactthermalresistancestronglydependsatomisticscalefeaturesoftheareaoncontactgeometry.Thethermalresistancesa陀insensitivetothelargerpart,whileincreasingthesmallareawillseriouslyreducetheirthermalresistances.Moreover,differentconnectionanglesasawillgreatlyinfluencethethermaltransportproperties,buttheconsistenttendencyisthatinterfacethermalresistancedecreasesuniformlywithincreasingtemperature.SWCNT/擊amondarmchaircompositematerialw笛simulatedbyNEMD,theinterfacialthermaltransportproblemofwhichisofgreatpracticalimportance.Thermalconductivitiesof(5,5)lengthsandtheSWCNT^A,itlldifferentcorrespondingcompositesystemattemperaturesimulated.Simulationresultsdemonstra把dthattheyincreaselinearlywiththelengthofthenanotubo.Moreinteresting,theSWCNTwillbend謝也theincreasinglength.Forallinfinite300Kwerelengthboronnanombe,thethermalconductivityofthecompositesystemcanreachashighas505W/InK.Further,thethereexistsnorectificationeffectofthesystemwasdiscussed.neresultsshowedthatobviousrectificationphenomenonfortheSWCNT/diamond.Keywords:Interfacethermalresistance,Moleculardynamicssimulation,Elasticandinelasticscattering,rectification第一章緒論第一章緒論1?1界面?zhèn)鳠釂?wèn)題的提出物體與物體相互接觸時(shí)，接觸界面存在兩種狀態(tài)：界面兩側(cè)物質(zhì)的原子（分子）之間不存在相互滲透、界面兩側(cè)物質(zhì)的原子（分子）之間存在相互滲透（形成新的界面材料）。由于界面兩側(cè)物體間或者物體與新形成的界面材料間有不同的熱導(dǎo)，熱流在通過(guò)界面時(shí)將受到限制而形成界面熱阻（TCR，亦稱邊界熱阻），此時(shí)在界面處產(chǎn)生溫度差。圖1?1和1-2給出了無(wú)原子滲透和原子滲透兩種情況下的溫度分布圖。界面atomlayeratomlayer圖1?1接觸界面熱阻的產(chǎn)生（無(wú)原予滲透）圖1-2接觸界面熱阻的產(chǎn)生（原子滲透）界面?zhèn)鳠釂?wèn)題在人類日常生活、科研和工業(yè)生產(chǎn)中被廣泛關(guān)注，尤其在航空航天、制冷、核電工業(yè)、微電子、納米科技等領(lǐng)域?？刂坪教炱鲀?nèi)部構(gòu)件以及儀器間的導(dǎo)熱狀況，是航天器熱控的基本環(huán)節(jié)之一，而導(dǎo)熱狀況的控制是以分析和控制導(dǎo)熱途徑的熱阻為出發(fā)點(diǎn)的。界面熱阻在航天器中普遍存在，如儀器和支架構(gòu)件之間、構(gòu)件與蒙皮之間、構(gòu)件與構(gòu)件之間、蒙皮各分段之間，等等。在不確定的極端環(huán)境中，界面熱阻影響熱設(shè)計(jì)的可靠性和航天器運(yùn)行的可靠性。隨著空問(wèn)技術(shù)的發(fā)展，航天器內(nèi)熱源越來(lái)越大，熱流密度越來(lái)越高，界面熱阻的影響愈加突出【11。在一些需要冷卻及均溫的科學(xué)裝置或超導(dǎo)儀器中，要求高效的冷卻系統(tǒng)或絕熱系統(tǒng)，目前最常用的方式是采用固體材料作為熱橋來(lái)傳熱。然而固體材料與器件的接觸界面熱阻會(huì)影響系統(tǒng)整體的傳熱能力，增加制冷系統(tǒng)的能耗，如何減少界面熱阻的研究成為熱點(diǎn)問(wèn)題，相反，在各種絕熱結(jié)構(gòu)與絕熱材料的研究中，如何增大表面間的界面熱阻是研究的目的。在制冷機(jī)直接冷卻超導(dǎo)磁體系統(tǒng)中，界面熱阻的大小將影響冷卻效率的高低和超導(dǎo)磁體系統(tǒng)的穩(wěn)定性，減小和控制界面熱阻也是制冷機(jī)直接冷卻超導(dǎo)磁體的關(guān)鍵問(wèn)題【2.31。界面?zhèn)鳠釂?wèn)題同樣制約著人們普遍使用的計(jì)算機(jī)的發(fā)展。計(jì)算機(jī)中央處理器（CPU）的晶體管一般設(shè)計(jì)在具有良好導(dǎo)熱性能的絕緣基片上，其產(chǎn)生的熱量需經(jīng)界面?zhèn)鬏數(shù)叫緰|雨大學(xué)碩士學(xué)位論文片夕卜殼。1971年Intel生產(chǎn)的芯片僅有2300個(gè)晶體管，但是Intel單芯片內(nèi)置晶體管數(shù)量2008年已超越20億。與此對(duì)應(yīng)的是芯片功率與功率密度的急劇增加，CPU芯片的功率約36個(gè)月翻一翻【4’51。隨著計(jì)算機(jī)芯片特征尺寸的減小，工作頻率的不斷提高，通過(guò)芯片的熱流密度急劇增大，芯片過(guò)熱問(wèn)題越來(lái)越突出，所以其熱設(shè)計(jì)成為制約CPU主頻提高的瓶頸。無(wú)論是芯片內(nèi)部的晶體管與基片的傳熱，還是芯片外殼與外界的傳熱，其根本問(wèn)題可歸結(jié)為界面?zhèn)鳠釂?wèn)題。隨著納米技術(shù)、微電子技術(shù)的飛速發(fā)展，器件的尺寸進(jìn)入了微/納米尺度。銣納器件形成微/納機(jī)械系統(tǒng)（MEMS）的同時(shí)，也帶來(lái)徹納器件界面?zhèn)鳠釂?wèn)題。微/納結(jié)構(gòu)間的熱量輸運(yùn)過(guò)程與宏觀尺度有很大差別，呈現(xiàn)出微幾何尺度和微時(shí)間尺度效應(yīng)16-81。界面?zhèn)鳠嵘婕肮腆w、液體和氣體三個(gè)不同形態(tài)之間的傳熱，本論文主要討論固體與固體間的界面?zhèn)鳠釂?wèn)題。1.2課題來(lái)源課題結(jié)合工程實(shí)際問(wèn)題，建立了相應(yīng)的分子動(dòng)力學(xué)模型，采用分子動(dòng)力學(xué)方法統(tǒng)計(jì)出材料的宏觀行為特征，結(jié)合聲子理論對(duì)納米尺度下的界面熱傳導(dǎo)現(xiàn)象給予了分析和解釋。課題來(lái)源：國(guó)家自然科學(xué)基金資助。1.3國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀1941年前蘇聯(lián)物理學(xué)家Kapitaz首次用實(shí)驗(yàn)方法測(cè)的4HeH與銅的界面熱導(dǎo)，提出界面熱阻問(wèn)題，此后界面?zhèn)鳠釂?wèn)題的研究得到了廣泛的展開，無(wú)論是界面熱阻（熱導(dǎo)）的宏觀、微觀理論研究，還是實(shí)驗(yàn)研究都取得了巨大的研究成果。隨著計(jì)算機(jī)的發(fā)展，界面熱阻（熱導(dǎo)）的計(jì)算機(jī)模擬和仿真成為了研究界面?zhèn)鳠釂?wèn)題的重要手段。經(jīng)典傳熱學(xué)中，能量通過(guò)固體界面?zhèn)鬏敃r(shí)有三種方式：熱傳導(dǎo)、對(duì)流、輻射。由于固體界面接觸為點(diǎn)接觸，其微觀結(jié)構(gòu)如圖1?3所示。存在于界面間隙中的氣體（或真空）的熱導(dǎo)率（導(dǎo)熱系數(shù)）遠(yuǎn)小于兩側(cè)固體的熱導(dǎo)率，大部分熱量經(jīng)固體接觸部分以熱傳導(dǎo)的方式傳輸，對(duì)流與輻射對(duì)界面?zhèn)鳠岬呢暙I(xiàn)通?？梢院雎?。影響界面熱阻大小主要取決于接觸界面表面形態(tài)、界面接觸情況(滑動(dòng)、介質(zhì)等)、接觸點(diǎn)不同材料的傳熱和物理特性、界面處載荷分布情況，以及界面處溫度條件等【9】界面?zhèn)鳠岬膯?wèn)題涉及材料、機(jī)械、幾何以及傳熱等多門學(xué)科，借助于多學(xué)科理論和實(shí)驗(yàn)，很多理論模型和方法相繼被提出。2第一章緒論Zo-：rQ二qF妙——(1.1)圖1.3固體界面?zhèn)鳠岬奈⒂^形態(tài)【10】1?3?1單點(diǎn)接觸熱阻理論模型當(dāng)兩個(gè)真實(shí)表面受壓接觸時(shí)，由于表面不可能絕對(duì)光滑，接觸發(fā)生在凸起處，這些凸起受壓發(fā)生彈性或塑性變形形成無(wú)數(shù)個(gè)微小的單點(diǎn)(面)接觸。每一個(gè)微小的接觸面處都會(huì)形成界面熱阻，這些單點(diǎn)接觸熱阻的總和就是兩表面的實(shí)際界面熱阻?；趩吸c(diǎn)接觸分析熱阻，數(shù)學(xué)計(jì)算中可以將小接觸面簡(jiǎn)化抽象為圓形、橢圓形、矩形以及規(guī)則的多邊形等。假設(shè)單個(gè)凸點(diǎn)與理想光滑平面接觸，Copper等人提出了典型的半球接觸模型‘111:墨2盞緲=(1—a/b)1j(1.2)式子母為單點(diǎn)的接觸熱阻；口為接觸點(diǎn)的接觸半徑；9為接觸熱阻因子，是接觸點(diǎn)的接觸半徑與曲率半徑之比a/b的函數(shù)，9的表達(dá)式隨a/b的不同而變化；以為導(dǎo)熱系數(shù)。假設(shè)接觸點(diǎn)數(shù)為IV,則總的接觸熱阻為：R=A鯽(1.3)為了近似描述點(diǎn)接觸處的熱流通過(guò)情況，1966年1—4_ikic和Rohesnow最早將熱流通道簡(jiǎn)化為最簡(jiǎn)單的圓柱通道【121;Gibson1131、Yovannovich[14】之后從通道的尺寸特征、形狀特征展開了進(jìn)一步的討論和總結(jié)。1.3.2接觸熱阻的微觀模型單點(diǎn)接觸熱阻理論模型是基于傅里葉定律建立的，但是在接近于原子或分子尺度下，聲子的邊界散射影響加大，熱載流子(電子和聲子)弛豫時(shí)間很短，特別是極低的溫度下，溫度與載流子的運(yùn)動(dòng)具有相關(guān)性，計(jì)算出的熱阻(熱導(dǎo))與傅里葉定律的預(yù)算值偏差較大，必須從微觀角度重新考慮界面?zhèn)鳠釂?wèn)題。3東南大學(xué)碩士學(xué)位論文研究微觀界面?zhèn)鳠釂?wèn)題的理論主要有聲學(xué)失配模型(AcousticMismatchMode1,AMM)和散射失配模型(DiffuseMismatchMode1,DMM)I1引。聲學(xué)失配模型Kha1atnikov及Mazo與Onsage1"分別與1952和1955年獨(dú)立提出了界面熱阻的A—MM理論模型1151,A—MM模型中將界面看成理想光滑平面，并假設(shè)聲子是連續(xù)介質(zhì)中的平面波，聲子在界面處發(fā)生鏡面反射。在極低溫度下，聲子波長(zhǎng)遠(yuǎn)大于界面的粗糙度和界面缺陷的尺寸，這種情況下入.MM的假設(shè)是合理的。Heart—flow,J圖1—4熱流通過(guò)界面的物理示意圖對(duì)于圖1.3所示兩個(gè)接觸物體，通過(guò)界面的凈熱流密度和界面熱阻分別為：%o=gl川一92卅（1?4）%。：姓：堅(jiān)（1.5）q喇q嘲單位時(shí)間、單位面積內(nèi)物體1通過(guò)界面?zhèn)鬏數(shù)轿矬w2的能量為：?r12■一ql-,2何）={:￡,—j?IVl（國(guó)，互，[）ha峋^aq啼：（目，J,緲）sin（秒），cos（O）do,dO（1.6）oJe—n瑚其中，歹為聲子模式；V,為物體1的聲子態(tài)密度；國(guó)為聲子頻率；0為聲子入射角；人為約化普朗克常數(shù)，％為最大聲子頻率，根據(jù)德拜理論hcad=乞島，毛為波爾茲曼常數(shù)；c1?，為物體l聲子模式為j時(shí)的聲子速度；q?：（□，，，緲）為透射系數(shù)。聲子態(tài)密度數(shù)為：V（國(guó)，T，J）=p（國(guó)，歹？廠（國(guó)，T）（1.7）其中，/（co，T）=1/[exp（ha）/kbT）—1]Bose—Einstein分布系數(shù)；聲子態(tài)密度go（a），/）=國(guó)2/（2石2c；）。根據(jù)德拜理論，聲子態(tài)密度為:M(緲，互，jf)=國(guó)2/{2n"2吃[exp(ha)/kbT°)—l]},i=l,2(1.8)其中，i=—1和2分別代表物體1和物體2;根據(jù)聲子失配模型假設(shè)，物體傳輸系數(shù)口1啼2徊,，，緲)、％_?1(p,,，緲)均與入射波長(zhǎng)無(wú)關(guān)，且q_2(□,jf,8)=%—I(□,.,,緲)，簡(jiǎn)化為4啼2(9,,)=%呻1(p,—,)?由于能量傳輸系數(shù)同入射角有關(guān)，這里定義積分傳輸系數(shù)r—F1—2=Iq..2(p,j)sinOcosOdO(1.9)4第一章緒論其中4。為入射臨界角。由此可以的得出熱流密度表達(dá)式以及界面熱阻表達(dá)式【16】%。.一=等等等君△r(1.10)%°—=I言等等1。守散射失配模型mm在高溫區(qū)域，聲子波長(zhǎng)隨著溫度的升高而減小，當(dāng)晶體中占主導(dǎo)地位的聲子的波長(zhǎng)減小到與界面粗糙度相當(dāng)時(shí)，AMM的理想界面假設(shè)不再成立，此時(shí)必須考慮界面粗糙度對(duì)聲子界面散射的影響。Swartz于1989年提出散射失配模型(DMM),認(rèn)為聲子在界面處發(fā)生散射而不是鏡面反射，并且一個(gè)聲子進(jìn)入材料1或材料2的幾率正比于這種材料中該種聲子對(duì)應(yīng)的態(tài)密度，同時(shí)受細(xì)致平衡原理的制約，而同該聲子從哪里來(lái)無(wú)關(guān)，即與入射角無(wú)關(guān)。由此我們得出％.，2（。，j，國(guó)）+吃卅（O,j,國(guó)）=1?？梢院?jiǎn)化為q—2（緲）+%卅（緲）=1此時(shí)由式（1-6）細(xì)化得到界面的凈熱流密度（1.12）%。刪=南P手《廬害器一巧手乞廬毒鵲一）由式（1.12）可以進(jìn)一步得到n?3，式中積分變量z=J1緲/毛r,%=血n（吼1,%2）,%1、％2分別為物體1和2的德拜頻率。%。㈤=麗高糖精碉％2代入聲子態(tài)密度，有相應(yīng)地，通過(guò)界面的熱流密度P卜醫(yī)而而i歷碉y-o.m-4,。—4’％:扣卜醫(yī)韻%0刪=高2爭(zhēng)4（彳rqm—霹哿％—.）%0=。麗/T薩k:q-2q呻：】一1礦。一5’（1.16）在AT趨近于O的極限情況下，可得到界面熱阻（1.17）如上所述AMM是一個(gè)適用于低溫的模型，而DMM在高溫時(shí)能更好的預(yù)測(cè)界面熱阻，在中間溫度段，二者均不能給出理想的預(yù)測(cè)結(jié)果。原因在于AMM忽略了聲子在界面的散射，DMM假設(shè)聲子在界面完全散射,而事實(shí)上無(wú)論在極低或極高的溫度下，界面處都同時(shí)存在聲子的反射和散射現(xiàn)象。5東南大學(xué)碩士學(xué)位論文（3）其他模型一些額外的傳輸機(jī)制，如聲子非彈性散射，沒有在DMM模型中得到體現(xiàn)，用DMM預(yù)測(cè)的界面熱阻會(huì)明顯偏離實(shí)驗(yàn)所測(cè)的數(shù)值，因此，DMM模型需要得到進(jìn)一步的完善。Snyderll7J充分考慮彈性散射對(duì)界面?zhèn)鳠岬挠绊懀岢隽薖RL模型(PhoneRadiationLimit)oPRL模型預(yù)測(cè)了界面處聲子完全彈性散射時(shí)界面熱導(dǎo)的極限值。Prashcr和Phelan［博J提出了SMAMM模型(Scattering.MediatedAcousticMismatchModel),類比聲子和輻射傳輸，文章建立一個(gè)衰減波方程來(lái)描述聲子的傳輸過(guò)程，同時(shí)將聲子散射引進(jìn)方程來(lái)修正AMM在低溫以及DMM在高溫時(shí)對(duì)界面?zhèn)鳠岬念A(yù)測(cè)。Hopkins等【1川在DMM基礎(chǔ)上提出了JFDMM模型(Jointfrequencydiffusemismatchmode1)oJFDMM考慮到聲子在界面處會(huì)形成聯(lián)合振動(dòng)模式(Jointvibrationalmodes),其同時(shí)受制于界面兩側(cè)的聲子振動(dòng)模式。由于界面兩邊物質(zhì)具有的不同色散關(guān)系，構(gòu)造一個(gè)結(jié)合的色散關(guān)系近似表達(dá)界面處真實(shí)的色散關(guān)系。JFDMM考慮了聲子非彈性反射對(duì)界面?zhèn)鳠岬挠绊?，拓展了DMM預(yù)測(cè)界面熱阻所適用的材料以及溫度的范圍。Hopk缸120J等隨后又提出了IPRL模型(Inelasticphononradiationlimit),假設(shè)材料(剛性材料)一側(cè)界面的聲子都能穿過(guò)界面透射到另一種材料(相對(duì)剛度小的材料）的一側(cè)，界面熱阻（或熱導(dǎo)）僅取決于所選取的剛性材料。文獻(xiàn)120］不僅討論了彈性散射與非彈性散射對(duì)界面?zhèn)鳠岬呢暙I(xiàn)比例，同時(shí)也分析了上述幾種模型的區(qū)別與聯(lián)系，如圖1?5所示。P一世■出嘲C—8n呻?yún)萵鞠削81?一培rFd幽拙一叼nmt啊憎mi皇Eb/忙IlmibOltsltc毒曲抽悖崎p刪MisUc—目—姍F呻tllelil砒icp|哪8Wlnl州uton:蜘一鞠怔拍nu孵I研磺I。岫嘶cK礬暗|日hill?削枷■——『？a憎一一ciI咖hK——咖圳圖1.5幾種模型不同程度的考慮了彈性散射與非彈性散射對(duì)界面?zhèn)鳠岬呢暙I(xiàn)例.（DMM、PRL僅考慮彈性散射，對(duì)應(yīng)的JFDMM、IPRL考慮了單純的非彈性散射的影響，PRL、［ERL分別是這兩種情O況下參與傳熱的聲子數(shù)的極限預(yù)測(cè)模型.）1.3.3接觸熱阻的宏觀研究接觸熱阻宏觀理論研究包括表面形貌描述與形變假設(shè)兩個(gè)基本問(wèn)題。表面形貌的研究主要是對(duì)接觸表面粗糙度參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，得出影響接觸熱阻的形貌參數(shù)的一般規(guī)律；形變假設(shè)對(duì)接觸點(diǎn)的形變量進(jìn)行研究，從而用不同的形變模型進(jìn)行壓力計(jì)算【2”。目前的表面形貌模型主要有以下幾個(gè)網(wǎng):

G.W(Greenwood.Williamson)模型，即經(jīng)典彈性接觸模型：(2)BGT(Bush,(2)BGT(Bush,Gibson,Thomas)模型，基于各相同性表面的模型;(3)BGK(Bush,Gibson,Keogh(3)BGK(Bush,Gibson,Keogh)模型，基于各相異性表面的模型:ASPERSM，表面粗糙度模擬模型。6第一章緒論目前關(guān)于形變模型主要有田」：(1)Bush,R.D.Gibson等提出的粗糙表面的彈性接觸模型;Sridhar,M.M.Yovanovich等提出的彈塑接觸模型;(3)Nayak等提出的主要適用于塑性粗糙表面靜接觸問(wèn)題的粗糙表面隨機(jī)過(guò)程模型。表面形貌模型與形變模型是相關(guān)聯(lián)的，對(duì)于一定的形貌模型其形貌描述參數(shù)必須要在形變模型中體現(xiàn)出來(lái)，同時(shí)，一定的形變模型在計(jì)算形變大小時(shí)也必須以其形貌模型提供的參自Kapitaz第一次用實(shí)驗(yàn)測(cè)出界面熱導(dǎo)以來(lái)，實(shí)驗(yàn)一直被作為研究界面?zhèn)鳠岬淖钪匾氖侄芜@一。1974年Kawashima等人團(tuán)J測(cè)量了不同的金屬在液態(tài)氮中形成的界面熱阻值;Warm一冽利用彈簧壓緊兩個(gè)鋁合金薄片，將其浸濕在液氮中從而測(cè)量出了界面熱阻；Swartz[bJ在1989年對(duì)測(cè)量界面熱阻的方法以及實(shí)驗(yàn)裝置做了詳細(xì)的闡述，同時(shí)提出了測(cè)量熱阻的穩(wěn)態(tài)法，即使用恒定的熱量建立接觸界面的溫差，用傅里葉法則獲得界面熱阻。.近年來(lái)，隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，各種測(cè)量手段不斷成熟，界面?zhèn)鳠釋?shí)驗(yàn)得到廣泛的展開，極大的促進(jìn)了界面?zhèn)鳠崂碚摰倪M(jìn)步。文獻(xiàn)125J研究了超導(dǎo)薄膜與基體間的界面?zhèn)鳠釂?wèn)題，研究發(fā)現(xiàn)不同材料的界面?zhèn)鳠崛Q于基體的特性和界面條件，界面熱阻的存在限制了熱流的輸運(yùn)能力：Stoner和Madsl26]用皮秒激光瞬態(tài)熱反射法測(cè)量了50K至300K的溫度下金屬與電解質(zhì)問(wèn)的界面熱導(dǎo)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，對(duì)于存在大失配的固體界面，測(cè)量的熱導(dǎo)值遠(yuǎn)大于晶格動(dòng)力學(xué)所計(jì)算的值，有些甚至超過(guò)了PILL模型預(yù)測(cè)的極限值。Stevens等人口7」利用11限(TransientThermoreflectance)測(cè)量了不同樣品的界面熱阻。實(shí)驗(yàn)將Cr、AI、Au以及Pt等金屬樣品分別制備在四種不同的基地上形成各種界面，結(jié)果表明不同界面的界面熱導(dǎo)的值差別可達(dá)到3數(shù)量級(jí)(0?70x108—2.3x108W/?l2K)。Lyeo和Davidt貓」利用TDTR(Irime.DomainThermaorefletance)測(cè)量了具有低德拜溫度的材料(Pb或Bi)與具有高德拜溫度的材料間的界面熱導(dǎo)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)這些復(fù)合材料的熱導(dǎo)率都限制在一個(gè)較窄的區(qū)域內(nèi)，提出了

非彈性散射能夠在高溫下幫助熱量在界面?zhèn)鬏?，并進(jìn)一步提高熱導(dǎo)。Hopkins等人冽同樣利用阿己研究了聲子散射對(duì)CrS燦舢203,PtA1203，以及PtAIN等界面?zhèn)鳠岬挠绊?，并與DMM計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較，認(rèn)為當(dāng)系統(tǒng)溫度達(dá)到或超過(guò)兩種物質(zhì)中較低的德拜溫度后，聲子非彈性散射進(jìn)一步增加了界面熱導(dǎo)，從而使實(shí)驗(yàn)值超過(guò)了DMM理論計(jì)算值。其局限性在于組成界面的兩種物質(zhì)中必須有一種是典型金屬。1?3?4界面熱阻的計(jì)算機(jī)模擬界面?zhèn)鳠崾且粋€(gè)涉及到物理、機(jī)械、材料等多學(xué)科多尺度（微觀和宏觀）的問(wèn)題，單純利用理論和實(shí)驗(yàn)來(lái)研究界面?zhèn)鳠峋哂芯窒扌?，?jì)算機(jī)模擬作為一種有效地科研工具被成功應(yīng)用到界面?zhèn)鳠岬难芯恐?。通過(guò)計(jì)算機(jī)模擬獲得模擬結(jié)果甚至可以與實(shí)驗(yàn)相比擬，利于進(jìn)一步加深對(duì)界面?zhèn)鳠釂?wèn)題的理解，同時(shí)，計(jì)算機(jī)模擬提供了一條由系統(tǒng)微觀來(lái)探索物質(zhì)宏觀特性的捷徑，模擬得到某些極限條件下或?qū)嶒?yàn)無(wú)法得到的相關(guān)數(shù)據(jù)。當(dāng)器件的特征尺寸達(dá)到或小于器件中聲子的平均自由程時(shí)，一些宏觀情況下不可能發(fā)生的現(xiàn)象嚴(yán)重影響了基于宏觀經(jīng)驗(yàn)的唯象模型在微觀領(lǐng)域的實(shí)用性，包括聲子的彈道輸運(yùn)、量子限制等，有必要從微觀的能量傳輸本質(zhì)著手，借助計(jì)算機(jī)模擬方法來(lái)了解材料微結(jié)構(gòu)的能量和動(dòng)量輸送機(jī)制。計(jì)算機(jī)模擬涉及到分子動(dòng)力學(xué)模擬（Mo18u1at7東南大學(xué)碩士學(xué)位論文dynamics,MD）dynamics,MD）、晶格動(dòng)力學(xué)（Latticedynamics,LD）、蒙特卡洛模擬（MonteCarlo,MC）以及波爾茲曼傳輸方程（Boltzmannequation,BTE）。Callawayl30】首先根據(jù)BTE提出體態(tài)半導(dǎo)體材料熱導(dǎo)率計(jì)算公式，Hollandl3l】在此基礎(chǔ)上加以修正，獲得了與實(shí)驗(yàn)值較吻合的體態(tài)熱導(dǎo)率計(jì)算方程。隨后Chcn[32】從波爾茲曼方程（BE）中推導(dǎo)出了彈道輸運(yùn)方程（BDE）簡(jiǎn)化了界面接觸情況，并從微觀尺度到宏觀尺度求出薄膜熱導(dǎo)。Maris[33】采用晶格動(dòng)力學(xué)方法建立YLD模型來(lái)計(jì)算界面熱阻，改進(jìn)了前人模型中對(duì)于聲子色散關(guān)系德拜近似的假設(shè)，而采用真實(shí)的色散關(guān)系。Koscviehl刈進(jìn)一步提出了考慮聲子在界面處發(fā)生非彈性散射的模型，該模型更接近真實(shí)情況，但是該模型推理復(fù)雜，還存在很多未知參數(shù)需要確定才能用來(lái)計(jì)算真實(shí)物質(zhì)組成界面的熱導(dǎo)。MD模擬作為一種“計(jì)算機(jī)實(shí)驗(yàn)”，已經(jīng)成為目前研究微尺度傳熱特征的主要方法之一135J，在微尺度實(shí)驗(yàn)費(fèi)用高或難以進(jìn)行時(shí),MD模擬可能是有重要價(jià)值的方法[36]oME）模型中并不需要具體考慮聲子在界面的散射機(jī)理，而只需要考慮構(gòu)成界面兩側(cè)原子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和位置，通過(guò)一定的作用勢(shì)作用，經(jīng)過(guò)一定時(shí)間演進(jìn)，統(tǒng)計(jì)出界面處的熱導(dǎo)性質(zhì)。同時(shí)通過(guò)對(duì)原子初始位置的調(diào)整，可以研究界面處晶格失配及界面摻雜和滲透對(duì)熱導(dǎo)的影響。最后，由于MD模型中聲子是間接考慮的，所以它能更加真實(shí)的模擬聲子在界面的傳輸，特別是聲子發(fā)生的非彈性散射°Maruyama和Kimura［了7】最早采用MD方法研究了固液界面的熱阻，認(rèn)為固.液界面熱阻相當(dāng)于5-20nm液體層的熱阻，且強(qiáng)烈依賴于液體對(duì)固體的潤(rùn)濕能力°Maiti等【33】首次使用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)（NEMD）對(duì)硅的晶界熱阻進(jìn)行了探討，給出YMD模擬的詳細(xì)描述。Twu和H0139】采用NEMD算法模擬了異質(zhì)材料薄膜的界面熱阻，模擬結(jié)果表明界面粗糙系數(shù)對(duì)熱導(dǎo)率及界面熱阻影響很大。Matsumoto和Wakabayashit40］等采用NEMD詳細(xì)討論了由不同的質(zhì)量比、勢(shì)阱常數(shù)比以及晶格常數(shù)比組成的異質(zhì)薄膜材料的界面熱阻。I舢ndaD，和Mcgaugheyl41J用MD模擬了硅.鍺界面熱導(dǎo)，并通過(guò)LD方法計(jì)算了界面熱阻。結(jié)果表明，在模擬溫度小于500K時(shí)，LD能與MD很好的吻合，但在更高溫度時(shí)，非彈性散射起主導(dǎo)作用，進(jìn)一步降低了界面熱阻，從而偏離YLD計(jì)算結(jié)果。綜上所述，為了研究界面?zhèn)鳠釂?wèn)題，很多理論、解析、計(jì)算機(jī)模擬模型被相繼提出，目前為止，還沒有一個(gè)模型能夠完全考慮界面聲子傳輸?shù)母鞣N影響因素，理論仍不能完全解釋實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，界面?zhèn)鳠岬奈锢頇C(jī)理也不明晰。本論文通過(guò)建立分子動(dòng)力學(xué)模型，結(jié)合聲子理論對(duì)納米尺度下的界面熱傳導(dǎo)現(xiàn)象給予分析和解釋具有重要的實(shí)際意義。1.4本論文主要研究?jī)?nèi)容1、采用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法模擬固體異質(zhì)薄膜材料添加過(guò)渡層后的熱傳導(dǎo)過(guò)程，研究在不同溫度、薄膜厚度、過(guò)渡層厚度等條件下薄膜導(dǎo)熱系數(shù)及界面熱阻的變化特性。2、 通過(guò)建立非對(duì)稱界面接觸模型，利用分子動(dòng)力學(xué)方法研究接觸界面的接觸面積和接觸角對(duì)界面熱傳導(dǎo)的影響，同時(shí)討論系統(tǒng)的整流效應(yīng)。3、 建立SWCNT與金剛石基體接觸的分子動(dòng)力學(xué)模型，模擬SWCNT/金剛石復(fù)合材料的界面熱傳導(dǎo)，在不同SWCNT長(zhǎng)度下SWCNT/金剛石系統(tǒng)導(dǎo)熱系數(shù)以及SWCNT導(dǎo)熱系數(shù)。8第二章固體異質(zhì)薄膜材料界面熱阻的分子動(dòng)力學(xué)模擬第二章固體異質(zhì)薄膜材料界面熱阻的分子動(dòng)力學(xué)模擬2.1刖言宏觀傳熱領(lǐng)域里，固態(tài)與固態(tài)之間的界面熱阻已經(jīng)被廣泛研究，當(dāng)體系減小到微觀狀態(tài)，由于分子水平下有序性顯著，即使對(duì)于完美的固一固接觸面，同樣會(huì)產(chǎn)生較小的熱阻。當(dāng)大規(guī)模集成電路、超格子等接觸界面的尺度接近熱載子的波長(zhǎng)或者平均自由程時(shí)，固.固接觸熱阻將成為制約這些微尺度器件性能實(shí)現(xiàn)的關(guān)鍵因素。實(shí)際工程應(yīng)用中固體接觸界面通常是通過(guò)不同工藝方法加工得到的，這些加工方法會(huì)在界面處引入大量的雜質(zhì)和缺陷（表面氧化、突起、錯(cuò)位等）。于是在界面兩側(cè)形成微米（納米）厚度薄層，該層稱為亞表面層。亞表面層主要以本側(cè)材料構(gòu)成，同時(shí)也包含界面另一側(cè)的擴(kuò)散原子、界面的微突起、錯(cuò)位、氧化等微結(jié)構(gòu)。界面層; j圖2-IA1N和金剛石接觸界面微結(jié)構(gòu)觀測(cè)【42】圖2-2亞表面層示意圖及簡(jiǎn)化傳統(tǒng)的理論模型不能全面的考慮各種散射機(jī)制，從而，理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果間存在較大差異。分子動(dòng)力學(xué)模擬方法的優(yōu)勢(shì)在于并不需要具體的考慮聲子在界面的散射機(jī)理,而是通過(guò)對(duì)原子初始位置的調(diào)整，研究界面處晶格失配、界面摻雜和滲透對(duì)熱導(dǎo)的影響，可以綜合考慮單一或多種機(jī)制的對(duì)傳熱的影響°S?HChoi[4”5】等用NEMD模擬了兩種有大質(zhì)量比以及大勢(shì)阱常數(shù)比的異質(zhì)薄膜材料的界面熱阻，驗(yàn)證了完好匹配的界面間熱阻的存在，并結(jié)合理論給出了較為準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)°Phi1J.Hegedus[46】等用MD研究了異質(zhì)材料界面的熱量傳輸,在兩個(gè)Ar薄膜中間引進(jìn)一超薄夾層形成了兩層界面，通過(guò)改變夾層物質(zhì)的厚度、材料屬性研究其對(duì)整體熱導(dǎo)的影響°MingHu[4°7】等采用NEMD研究了單晶硅（Si）與無(wú)定型聚乙烯（PE）的界面熱導(dǎo)，表明室溫下、i.PE界面熱阻等效于16nm無(wú)定形聚乙烯層的熱阻，同時(shí)研究了固體剛性以及界面處鍵能對(duì)熱阻的影響°R?J?Stevens14列等用NEMD研究了溫度以及界面失配對(duì)固.固界面邊界熱導(dǎo)的影響，研究表明溫度對(duì)于界面熱量的傳輸有很大影響，晶格失配引起的界面缺陷會(huì)導(dǎo)致界面熱導(dǎo)急劇降低，此外當(dāng)界面兩側(cè)原子相互擴(kuò)散20個(gè)原子平面時(shí)，界面?zhèn)鬏敓崃康哪芰梢蕴岣邇蓚€(gè)數(shù)量級(jí)。本章用第三種過(guò)渡物質(zhì)代替亞表面層，采用NEMD來(lái)討論添加過(guò)渡層后異質(zhì)薄膜材料的導(dǎo)熱性能隨各個(gè)參數(shù)的變化特性，進(jìn)一步分析影響導(dǎo)熱系數(shù)和界面熱阻的因素。東南大學(xué)碩士學(xué)位論文2.2分子動(dòng)力學(xué)方法模擬方法對(duì)于微尺度傳熱領(lǐng)域所研究的很多問(wèn)題，經(jīng)典的宏觀傳熱學(xué)理論及其唯象的方法往往不能提供直接有效的解決方案。為探求微尺度條件下熱現(xiàn)象的規(guī)律和內(nèi)在機(jī)制，需要從微觀細(xì)節(jié)著手研究載熱粒子的行為，并依據(jù)統(tǒng)計(jì)力學(xué)原理得到系統(tǒng)的性質(zhì)。所謂分子動(dòng)力學(xué)模擬，是指對(duì)原子核和電子所構(gòu)成的多體系統(tǒng)，用計(jì)算機(jī)模擬原子核的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，從而得到系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，其中每一原子核被視為在其他所有原子核和電子所提供的經(jīng)驗(yàn)勢(shì)場(chǎng)作用下按牛頓定律運(yùn)動(dòng)°MD方法的基本原理是：建立一個(gè)粒子系統(tǒng)來(lái)模擬所研究的微觀現(xiàn)象，系統(tǒng)中各粒子之間的相互作用根據(jù)量子力學(xué)來(lái)確定其相互作用勢(shì)。對(duì)于符合經(jīng)典牛頓力學(xué)規(guī)律的大量粒子系統(tǒng)，通過(guò)粒子動(dòng)力學(xué)方程組的數(shù)值求解，決定各粒子在空間的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，然后按照統(tǒng)計(jì)物理原理得出該系統(tǒng)相應(yīng)的宏觀物理特性。2.2?1分子動(dòng)力學(xué)模擬的基本步驟(1)確定研究對(duì)象分子動(dòng)力學(xué)模擬首先要選取明確的研究對(duì)象。對(duì)于同一對(duì)象，由于研究目的不同，在實(shí)際模擬過(guò)程中所采用的系綜也有差別。在模擬過(guò)程中如果體系的能量守恒，則要采用微正則系綜；如果粒子數(shù)、體積和溫度不變，則要采用正則系綜：而對(duì)于粒子數(shù)、壓力和溫度不變的情況，應(yīng)該選擇等溫等壓系綜；當(dāng)然對(duì)于體系粒子數(shù)發(fā)生變化的情況，則要選取巨正則系綜。確定了研究對(duì)象和系綜之后，在體系中取一個(gè)包含若干分子或離子的微元，通過(guò)對(duì)其性質(zhì)研究，來(lái)獲得所需要的宏觀體系的有關(guān)性質(zhì)。分子的初始位置和速度模擬時(shí)首先要給定微元中分子的初始位置和初始速度。分子初始位置最好與實(shí)際情況相類似，最為常用的分布為簡(jiǎn)立方晶格分布、面心立方晶格分布、體心立方晶格分布和金剛石晶格分布等。分子的初始速度分布應(yīng)該盡量接近真實(shí)情況，分布一般滿足Maxwel1統(tǒng)計(jì)速度分布，分布形式M:p(%)=(南)I,2exp[一互1籌1(2.1)這個(gè)公式提供了一個(gè)質(zhì)量為朋.的原子f,.溫度T