受激拉曼激光材料的研究背景與基本原理

受激拉曼激光材料的研究背景與基本原理1：前言

1.1拉曼散射&受激拉曼散射定義1.2

拉曼散射&受激拉曼散射發(fā)現(xiàn)與發(fā)展1.3材料介紹及應用范圍2：受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.2自發(fā)拉曼散射2.3受激拉曼散射2.4自發(fā)拉曼散射與受激拉曼散射的區(qū)別Background1.1

定義是光波被散射后頻率發(fā)生變化的一種現(xiàn)象，是一種由分子振動、固體中光學聲子等激發(fā)與激光相互作用產(chǎn)生的非彈性散射，這種現(xiàn)象稱為拉曼散射拉曼散射（Ramanscattering）用脈沖激光激發(fā)拉曼介質(zhì)，當脈沖峰值超過一定數(shù)值時，散射光具有受激發(fā)射的性質(zhì)，具備激光特性且光強可與激發(fā)光相比擬的程度，通常將這種效應稱受激拉曼散射受激拉曼散射（StimulatedRamanscattering）1前言Background1.2

發(fā)現(xiàn)與發(fā)展

1923年阿道夫?斯梅卡爾從理論上預言：當頻率為ν0的單色光入射到物質(zhì)以后，物質(zhì)中的分子會對入射光產(chǎn)生散射,散射光的頻率為ν0±νmol。

1928年印度物理學家拉曼在研究液體苯的散射光譜時，從實驗上發(fā)現(xiàn)了這種散射，因而稱為拉曼散射，或拉曼效應。

1962年E.J.Woodbury

等把硝基苯放入紅寶石激光器的共振腔內(nèi)做克爾調(diào)Q實驗時，首次發(fā)現(xiàn)了受激拉曼效應。Background1.3材料介紹及應用范圍1.3.1

氣體

氣體拉曼介質(zhì)主要有H2，N2，CH4

等。將氣體注入到留有通光窗的密封容器中，加幾個乃至幾百個大氣壓，以便于產(chǎn)生受激拉曼散射。優(yōu)點：

氣體低廉的價格、高的純度、高的光學均勻性、高的自聚焦閾值、大的拉曼頻移1000-4000cm-1使其在過去很長時期內(nèi)成為拉曼介質(zhì)的首選。

缺點：

1低的粒子濃度，即便是在高壓下，導致要產(chǎn)生有效的拉曼轉(zhuǎn)換必須增加介質(zhì)作用長度（長達數(shù)米）造成拉曼裝置物理尺寸龐大。2低的導熱性，使其只能工作在低重復頻率下（通常<50Hz）采用氣體流動法雖能解決部分問題，但同時也帶來裝置更加復雜和高壓下操作不便等新的問題。3高壓氣體還存在易泄漏、易爆炸、與高強度激光作用后化學性質(zhì)不穩(wěn)定等缺陷。Background1.3材料介紹及應用范圍1.3.2

液體液體拉曼介質(zhì)主要有硝基苯、苯、甲苯、CS2

等。優(yōu)點：

比氣體有著更高的粒子密度，因而拉曼增益系數(shù)較大，有利于拉曼裝置的緊湊化。

缺點：

1

高溫下比氣體有更大的振動躍遷，導致峰值拉曼散射截面下降；

2有毒、揮發(fā)、對可見和近紅外光易吸收、自聚焦、熱效應、化學性質(zhì)不穩(wěn)定、納秒泵浦脈沖下受激拉曼散射與受激布里淵散射強烈競爭等等。這些問題使液體拉曼介質(zhì)未能得到廣泛應用。Background1.3材料介紹及應用范圍1.3.3固體固體拉曼介質(zhì)主要有兩種：光纖和晶體。如GdVO4、PbWO4、Ba(NO3)2、LiIO3

等。

許多氣體、液體拉曼介質(zhì)所遇到的問題在晶體拉曼介質(zhì)中可以避免。其主要優(yōu)點包括：1熱力學性能好、振動模的線寬窄、硬度高、化學性質(zhì)穩(wěn)定。2高密度的拉曼活性基團提高了拉曼散射截面從而導致更低的閾值、更高的拉曼增益和更高的拉曼轉(zhuǎn)換效率。3所有這些特性有利于制作小型化、高可靠性、高增益、高重頻工作的固體拉曼頻移器，以及固體拉曼激光器Background二、受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.1.1基本概念

1光的散射是指光通過不均勻介質(zhì)時一部分光偏離原方向傳播的現(xiàn)象；

2散射光的頻率不發(fā)生變化，就是彈性散射。例如瑞利散射；

3散射光頻率發(fā)生變化，就是非彈性散射。這類散射的典型代表主要有拉曼散射和布里淵散射等。

光散射示意圖Background2.1.2產(chǎn)生原因1在宏觀上看：是介質(zhì)的光學不均勻性或折射率的不均勻性所引起。它使介質(zhì)中局部區(qū)域形成散射中心。2從電磁輻射理論看：則歸結為由于介質(zhì)在入射光波場作用下產(chǎn)生的感應電極化。由感生振蕩電偶極子(或磁偶極子，電四極子)成為散射光的電磁輻射源。實際觀察到的散射光是大量散射源所產(chǎn)生的散射光的疊加。3從量子理論的觀點來看：光散射是由光子與微觀粒子(原子，分子、電子及聲子等)發(fā)生非彈性碰撞所引起。碰撞結果入射光子散射成為一個能量和方向都與入射光子不同的散射光子；相應地，微觀粒子的能量和動量都發(fā)生了變化。Background2.1.3分類純凈介質(zhì)中光的散射主要包括：瑞利散射、拉曼散射、布里淵散射、自發(fā)輻射光散射和強激光作用下的受激拉曼散射和受激布里淵散射等。在這里我們主要討論拉曼散射與受激拉曼散射。拉曼散射

(Ramanscattering，自發(fā))：由介質(zhì)內(nèi)部原子、分子的振動或轉(zhuǎn)動所引起。是一種非彈性散射，散射光頻率與入射光的頻率不同，頻移量較大，相應于振動能級差。

強激光（相干光）的作用下所產(chǎn)生的受激散射：如受激拉曼散射（SRS）與受激布里淵散射（SBS），屬于三階非線性效應，入射光會改變介質(zhì)的光學性質(zhì)；散射光與入射激光類似，也是受激相干輻射。Background2.2自發(fā)拉曼散射Raman（1928）發(fā)現(xiàn)自發(fā)拉曼散射。散射光譜中除了原頻率成分瑞利中心線ω0之外，還出現(xiàn)了新頻率成分ωs

和ωas

。

ωs<

ω0，稱為斯托克斯線。ωas>ω0，稱為反-斯托克斯線。一般Stokes譜線強度遠比Anti-Stokes線強幾個數(shù)量級。Stokes與Anti-Stokes能級示意圖Background2.2自發(fā)拉曼散射拉曼散射Stokes過程是分子吸收頻率為ωp的泵光光子，由基態(tài)躍遷到虛能級，再由虛能級躍遷到分子的振轉(zhuǎn)能級（第一激發(fā)態(tài)），發(fā)射頻率為ωs的Stokes光子。而Anti-Stokes過程是處于第一激發(fā)態(tài)的分子吸收ωp光子躍遷到另一虛能級，再由該虛能級躍遷到基態(tài)，發(fā)射Anti-Stokes光子ωas。由于熱平衡時，處于基態(tài)的分子數(shù)遠大于第一激發(fā)態(tài)的分子數(shù)，因此，產(chǎn)生ωs

的光子遠遠多于ωas

光子。故Stokes散射光遠強于Anti-Stokes散射光。Background2.3受激拉曼散射受激拉曼散射是相干的強激發(fā)過程：初始時入射光子與熱振動聲子碰撞產(chǎn)生受激聲子和斯托克斯光子，隨后入射光子和受激聲子碰撞產(chǎn)生斯托克斯光子，并產(chǎn)生更多受激聲子。如此積累將會產(chǎn)生更多得受激聲子和斯托克斯光子，這是一個雪崩過程。閾值性，只有入射光子數(shù)達到一定數(shù)目才會出現(xiàn)；相干性，受激聲子是相干的，散射光子也是相干的，隨后的增益也是相干產(chǎn)生的。顯著特點：

受激拉曼散射過程的經(jīng)典示意圖Background2.3受激拉曼散射2.3.1拉曼散射截面在光散射過程中，經(jīng)常用散射截面來描述微觀過程中發(fā)生的散射幾率大小。拉曼散射界面是表征分子振動模的拉曼散射強度的重要參數(shù)。一束功率為Pl的入射光受到單位體積的介質(zhì)散射時，在（θ，φ）方向上，在dz距離內(nèi)，散射到ΔΩ立體角內(nèi)的總散射光功率Ps可以通過以下關系來表述：式中為單位體積的微分散射截面。相應地稱為分子微分散射截面(N為單位體積內(nèi)的分子數(shù))。對散射的所有方向求和，便可得到散射的總截面σ：Background2.3.2耦合波方程設入射光為EP

(ΩP)，散射光為ES

(ΩS)和EAS

(ΩAS)，分別為斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。非線性光學中頻率為ΩS的光場的耦合波方程是：（1）對于SRS過程，散射場是由頻率為ωp的入射光場Ep

(ωp)泵浦引起，其對應的三階非線性極化強度為：（2）（2）代入（1），可得受激拉曼散射的耦合波方程（3）（4）Background2.3.2耦合波方程滿足位相匹配，對（4）求解可得：三階非線性極化率χ(3)

包括實部和虛部兩部分實部反映相位調(diào)制，虛部反映強度變化。為討論在散射過程中光與介質(zhì)的能量交換，只考慮強度變化（即極化率的虛部相），并利用可得：Background2.3.3多重譜線受激拉曼散射的實驗發(fā)現(xiàn)，受激拉曼散射的頻譜圖與自發(fā)拉曼散射的不同。除了一級散射外，還有二階、三階…譜線，即呈現(xiàn)多級譜線的頻譜。多重譜線的產(chǎn)生原因：由多束光波在非線性介質(zhì)內(nèi)的相互作用引起，多級拉曼散射譜線的產(chǎn)生