希臘An autonomous in situ detection system for radioactivity m

1、一個(gè)在海洋環(huán)境實(shí)現(xiàn)放射性測(cè)量的自主原地探測(cè)系統(tǒng)摘要：開發(fā)了一種命名為“KATERINA”的新型的檢測(cè)系統(tǒng)，此系統(tǒng)使用NaI(Tl)晶體應(yīng)用于測(cè)量海洋放射性。這個(gè)裝置是專門為了在最大深度為400米的海洋環(huán)境進(jìn)行定性和定量的檢測(cè)放射性核素而設(shè)計(jì)的。針對(duì)系統(tǒng)的外殼和電子發(fā)展進(jìn)行了詳細(xì)的研究。該系統(tǒng)使用海洋效率校準(zhǔn)提供體積活動(dòng)在Bq/m3，在特殊的槽中海洋效率校準(zhǔn)通過稀釋的三個(gè)參考來源（99mTc，137Cs和40K）來測(cè)出。對(duì)于能量、能量分辨率和效率的校準(zhǔn)程序在特別注意影響校準(zhǔn)參數(shù)的因素下進(jìn)行了分析。在沿海地帶排放海底地下水的區(qū)域，水下探測(cè)器對(duì)于氡放射性衰變產(chǎn)物（214Pb和214Bi）進(jìn)行檢查。1

2、.引言對(duì)于在環(huán)境科學(xué)中放射性測(cè)量最常見的方法是伽馬能譜。傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)室分析是一個(gè)耗時(shí)的方法并且需要特殊的設(shè)備，及對(duì)樣品進(jìn)行化學(xué)處理的專門知識(shí)，關(guān)于示蹤參考數(shù)據(jù)和半衰期的局限性引入了各種不確定性。此外，對(duì)于在原位水下探測(cè)系統(tǒng)應(yīng)用的需要，穩(wěn)定和可靠的海洋效率校準(zhǔn)，如果從各種涉及放射性核素中的伽馬射線的能量不重疊。關(guān)于在海洋環(huán)境中的適應(yīng)性，為進(jìn)行長(zhǎng)期測(cè)量的原位檢測(cè)系統(tǒng)是非常稀缺的。由于低消耗，高效率和低成本，NaI(Tl)是最常見的用于長(zhǎng)期測(cè)量的晶體。在過去幾年里，這樣的水晶在許多例如帶浮標(biāo)操作的連續(xù)測(cè)量的海洋應(yīng)用里及在海水里伽馬射線發(fā)射器的原位測(cè)量中被使用。為了模擬在地?zé)岷突鹕降貐^(qū)被發(fā)現(xiàn)的地球物理學(xué)

3、環(huán)境而進(jìn)行氡測(cè)量，其他的閃爍基數(shù)器也被應(yīng)用。高純鍺探測(cè)器也被用于水生環(huán)境和在海底，但晶體的冷卻不能讓這樣的系統(tǒng)適用于海洋環(huán)境的長(zhǎng)期測(cè)量。此外，在最近的幾年里，為了模擬測(cè)量的光譜，在開發(fā)軟件方面做出了很多的努力。相比高純鍺探測(cè)器，NaI(Tl)晶體有較差的能量分辨率，因此，從天然放射性核素的各種排放和大量的觀測(cè)光峰，是不能夠接受進(jìn)行進(jìn)一步分析的?？紤]到在海水和水晶中光子的相互作用，為了模擬NaI(Tl)伽馬光譜分析儀，在文獻(xiàn)中已研究了各種方法氡監(jiān)測(cè)是一個(gè)重要的應(yīng)用程序，因?yàn)樗且环N與微震動(dòng)及輸入到沿海地帶的地下水動(dòng)態(tài)的變化密切相關(guān)的示蹤。需求長(zhǎng)期數(shù)據(jù)及浮標(biāo)操作的連監(jiān)控是必要的。在深水區(qū)（>

4、200m）為了采集時(shí)間短，水下光譜儀的應(yīng)用要求任何計(jì)算機(jī)連接區(qū)獨(dú)立操作，來進(jìn)行采集和數(shù)據(jù)儲(chǔ)存。在目前的工作里，將呈現(xiàn)一個(gè)名為“KATERINA”的用于放射性測(cè)量的新的自主系統(tǒng)，它能應(yīng)用于各種放射性核素，例如天然的放射性核素（238U衰變產(chǎn)物，232Th衰變產(chǎn)物，235U和40K），宇宙放射性核素（207Bi）以及人為放射性核素的檢測(cè)（137Cs，134Cs，95Zr/95Nb，106Ru和60Co）。此檢測(cè)系統(tǒng)對(duì)于穩(wěn)定性和線性進(jìn)行了研究，并且對(duì)于能量、能量效率及分辨率進(jìn)行了校準(zhǔn)，并且通過監(jiān)測(cè)222Rn的衰變產(chǎn)物(214Bi和214Pb)為了地球物理學(xué)的目的進(jìn)行了檢測(cè)。2.實(shí)驗(yàn)2.1系統(tǒng)說明這個(gè)

5、系統(tǒng)包括一個(gè)與一個(gè)光電倍增管相連的3” ×3”NaI檢測(cè)晶體，一個(gè)前置放大器和電源，連同電子信號(hào)放大、數(shù)據(jù)采集和存儲(chǔ)(圖1)。將電子模塊進(jìn)行特別構(gòu)造來適應(yīng)探測(cè)器外殼內(nèi)部(85×550毫米)及低功耗(1.2-1.4W)及通過系統(tǒng)外的安培計(jì)來對(duì)它連續(xù)的控制。圖1水下伽馬射線探測(cè)器的功能圖表1檢測(cè)系統(tǒng)“KATERINA” 的規(guī)格設(shè)計(jì)成一個(gè)防水的圓柱形外殼，之前提到的NaI系統(tǒng)的外殼與合適的電子產(chǎn)品相連。該外殼被設(shè)計(jì)用來提供達(dá)到400m水深下的連續(xù)功能及連續(xù)操作。外殼在深水下的壽命要至少5年，并且要根據(jù)通過外殼的最低射線吸收及壓力公差來進(jìn)行外殼材料的選擇。為研究探測(cè)器外殼對(duì)以下材料

6、進(jìn)行研究：鋁、鐵、乙縮醛和POM。根據(jù)Apple Rubber Products Inc的the Seal Design Guide建議進(jìn)行了O型環(huán)參數(shù)(直徑、厚度、材料、硬度、坡口尺寸、縫隙最大值等)的計(jì)算。為了便于安裝，在一個(gè)支撐件（發(fā)光二極管）上安裝一個(gè)單元（探測(cè)器+光電倍增管）。此外，發(fā)光二極管是用螺栓永久固定在外殼的杯上的。根據(jù)上面提到的規(guī)范，設(shè)計(jì)一個(gè)防水連接器和電纜系統(tǒng)。“KATERINA”探測(cè)系統(tǒng)的所有的技術(shù)規(guī)格在表1中概況給出。開發(fā)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)在其他地方展示。 (Tsabaris et al。，2005)。2.2電子學(xué)前置放大器的輸出是與一個(gè)整形放大器相連接，專門為水下應(yīng)用而設(shè)計(jì)

7、的，這里出現(xiàn)低計(jì)數(shù)率(10-40 cps)。被引入到多通道分析儀和串行輸出的塑造放大器的輸出是連接到個(gè)人電腦的。整個(gè)過程的塊圖在圖2中顯示。為了獨(dú)立于任何計(jì)算機(jī)連接一個(gè)特殊的記憶及單片機(jī)被納入系統(tǒng)。為了輸入脈沖的整形（前置放大器輸出），放大器采用CR-(RC)2方法(一個(gè)積分器和兩個(gè)差異)。它為方法增益提供了調(diào)整，因此最大和最小檢測(cè)能量根據(jù)請(qǐng)求的應(yīng)用程序被調(diào)整。為了達(dá)到系統(tǒng)的高性能（最佳能量分辨率、效率和死時(shí)間），成型時(shí)間、極零點(diǎn)取消和基線恢復(fù)還可以被調(diào)整。開發(fā)的整形放大器的一般特點(diǎn)在表2中給出。在圖2中顯示了放大器包含的以下階段：圖2 方塊圖的電子模塊，采集和存儲(chǔ)表2 整形放大器的規(guī)格輸入級(jí)

8、：為了采用輸入電阻(50或93)的一個(gè)跳投。它隨著行使主要放大功能的光隔離器。極零點(diǎn)取消和集成商階段。第一微分器的階段。第二微分器的階段?；€恢復(fù)調(diào)整的階段。輸出光隔離的階段。在自主模式（沒有連接電纜）及實(shí)時(shí)模式（有線通信）下，分光儀配備了電子板來允許進(jìn)行測(cè)量。2.3校準(zhǔn)從3000 keV的能量閾值來校準(zhǔn)水下探測(cè)器(能量、能量分辨率和效率)從并監(jiān)測(cè)了它對(duì)于溫度變化的穩(wěn)定性。為了選擇外殼最適合的材料，檢測(cè)系統(tǒng)首先需要在實(shí)驗(yàn)室里在有及無防護(hù)罩的情況下被校準(zhǔn)。在伽馬輻射（見表3）的七個(gè)特殊點(diǎn)來源來進(jìn)行校準(zhǔn)，它被放置在一個(gè)固定的集合體中并且源與探測(cè)器的距離是13.1厘米。測(cè)量期間此行為被更正。表3 校

9、準(zhǔn)點(diǎn)源的特點(diǎn)。這個(gè)行為是參考值在Bq / m3下探測(cè)器效率和絕對(duì)校準(zhǔn)在水環(huán)境下也進(jìn)行了測(cè)量。為了這個(gè)目的，一個(gè)充滿水的5.5立方米體積的校準(zhǔn)箱被使用(見圖3)。為了周圍被1米的水包圍，水下探測(cè)器被安裝在中間的槽，這是充分模擬伽瑪射線的高衰減 (因?yàn)镋1100keV)。在槽的底部，為了混合適當(dāng)?shù)姆派湫院怂嘏c水并且為了獲得同質(zhì)條件，電動(dòng)泵被用來循環(huán)水。圖3水箱連同碘化鈉探測(cè)器的布局。2.4現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量該系統(tǒng)是安裝在一個(gè)特殊的框架上并且被放置在Evoikos海灣的兩個(gè)地區(qū)中，在沿海地帶海底地下水被排放的地方。在這些實(shí)驗(yàn)中，為了測(cè)量電導(dǎo)率、溫度和海水的密度，放置了一個(gè)CTD系統(tǒng)，然后根據(jù)最小值指定整個(gè)系統(tǒng)

10、的位置(輸出的地下水)。該系統(tǒng)是放置在高于海底1m，低于海表面2m的位置，并且與一個(gè)電池相連接。這個(gè)電池為了實(shí)時(shí)測(cè)量，與一個(gè)簡(jiǎn)單的個(gè)人電腦相連。3.結(jié)果3.1檢測(cè)器外殼使用四個(gè)外殼的候選材料（鋁、鐵、乙縮醛和POM），對(duì)通過外殼的最低伽馬射線吸收進(jìn)行了研究。在圖4中，對(duì)于上述材料，總衰減系數(shù)作為一個(gè)能力函數(shù)被描述。對(duì)于總質(zhì)量衰減系數(shù)乘以材料的密度，乙縮醛出現(xiàn)了最低值。使用XCOM軟件包計(jì)算衰減系數(shù)。為了最大放置深度400m，熱塑性材料乙縮醛被選擇用于系統(tǒng)的外殼。該材料具有在海洋環(huán)境中優(yōu)秀的抵抗力，同時(shí)具有良好的機(jī)械強(qiáng)度性能。圓柱形外殼的管壁厚可通過羅克的厚壁計(jì)算公式計(jì)算得到。為了考慮熱塑性材料

11、的蠕變行為，通過Deep-Sea Company已批準(zhǔn)的“Under Pressure”外殼設(shè)計(jì)軟件包進(jìn)行額外的計(jì)算。假定乙縮醛一個(gè)保守的工作強(qiáng)度0.9 ksi。為了達(dá)到很好的密封機(jī)制，兩個(gè)徑向和軸向的Buna N(nitrile)O型環(huán)已經(jīng)被使用，盡管外殼需要頻繁的開啟。圖4 總衰減系數(shù)四個(gè)候選人材料(鐵、鋁、縮醛和POM)3.2校準(zhǔn)在圖5中顯示了通過檢測(cè)NaI(Tl)(沒有保護(hù)蓋)及整個(gè)系統(tǒng)(有保護(hù)蓋)的典型光譜。在沒有用137Cs作為一個(gè)點(diǎn)源的背景下繪制光譜。實(shí)測(cè)光譜表明，防護(hù)罩中的乙縮醛沒有改變探測(cè)器的能量分辨率。外殼的材料影響康普頓跟蹤和最大光峰的值。然而，在比較分析了測(cè)量光譜，在光

12、峰，一小部分光子被檢測(cè)到(見圖5)。圖5在實(shí)驗(yàn)室使用“KATERINA”探測(cè)器獲得的光譜。參考光源是137 Cs。實(shí)線代表沒有外殼材料乙縮醛的光譜，虛線代表有的光譜。檢測(cè)系統(tǒng)在實(shí)驗(yàn)室中對(duì)有無防護(hù)罩進(jìn)行校準(zhǔn)。對(duì)于系統(tǒng)的能量校準(zhǔn)，具體參考來源被使用(見表3)，放置在從探測(cè)器的水晶距離13.1厘米的位置。能量校準(zhǔn)使用線性函數(shù)：EU(keV)=a+bCh，這里Ch指代通道的數(shù)量，參數(shù)a，b通過實(shí)驗(yàn)獲得。擬合過程的結(jié)果如圖6所示。當(dāng)系統(tǒng)在有或無外殼的情況下運(yùn)作，能量校準(zhǔn)因子b(keV/通道)和抵消系統(tǒng)的一個(gè)(keV)不是多變的。圖6 使用一系列的放射性點(diǎn)源“KATERINA”系統(tǒng)的能量校準(zhǔn)曲線。實(shí)線是通

13、過試驗(yàn)點(diǎn)進(jìn)行直線擬合。為了在不同的能量下制定FWHM的一條基線，以及控制系統(tǒng)的惡化，能量分辨率校準(zhǔn)被需求。使用被放置在同一個(gè)固定的幾何體的伽馬射線源點(diǎn)，進(jìn)行校準(zhǔn)（有或沒有外殼）。作為伽馬射線能量的函數(shù)，能量分辨率在圖7中被描繪。連同統(tǒng)計(jì)的不確定性一起測(cè)量結(jié)果被描繪。根據(jù)方程FWHM2=c+dEU，假設(shè)一種簡(jiǎn)化的形式，擬合系統(tǒng)的能量分辨率。參數(shù)c和d通過用一個(gè)線性函數(shù)擬合FWHM2實(shí)驗(yàn)值來獲得。作為保護(hù)蓋的材料，使用乙縮醛，系統(tǒng)的能量分辨率是不會(huì)改變的(見圖7)。圖7 使用一系列的放射性點(diǎn)源的能量分辨率曲線(有或沒有外殼)。實(shí)線是通過試驗(yàn)點(diǎn)進(jìn)行直線擬合。為了NaI(Tl)檢測(cè)器(在實(shí)驗(yàn)室)在有或

14、沒有外殼的情況下的絕對(duì)光峰效率，進(jìn)行了類似分析。作為伽馬射線能量的函數(shù)，光峰比值的計(jì)算和通過各個(gè)點(diǎn)光源發(fā)出的總個(gè)數(shù)提供了光譜儀（有或沒有外殼）的絕對(duì)效率。由此產(chǎn)生的效率擬合于指數(shù)衰減函數(shù)并在圖8中繪制曲線。能夠清楚的看到，外殼降低了10%到50%的檢測(cè)系統(tǒng)的效率，相反的取決于伽馬射線的能量。對(duì)于137Cs光峰的估量是15%。不確定性障礙代表了數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，并且簡(jiǎn)化幾何體被采用。圖8 使用一系列放射性點(diǎn)源得到的絕對(duì)效率曲線（有或沒有外殼）。測(cè)量數(shù)據(jù)擬合于指數(shù)衰減函數(shù)。3.3海洋校準(zhǔn)過去,測(cè)量系統(tǒng)是被安裝在一個(gè)體積為5.5立方米的特殊槽體的中央（見圖3）。用于進(jìn)行系統(tǒng)校準(zhǔn)的伽馬射線是具有140.5ke

15、V的99mTc，具有661.6keV的137Cs及具有1460.6keV的40K。更具體地說，1995克天然氯化鉀在槽中被稀釋，導(dǎo)致7440 Bq/m3體積的活性。此外，一個(gè)已知的915Bq/m3的活性液體137Cs與65%的HNO3 0.005N在水中混合在一起。最后，36223 kBq的液體99mTc與水混合，然后開始采集6到12個(gè)小時(shí)。由于根據(jù)核衰變規(guī)律有限的半衰期參考源活動(dòng)被修正。在圖9a（40K和137Cs）和b（99mTc）中顯示了在槽中獲得的稀釋三個(gè)參考源的光譜，在背景（在水中沒有進(jìn)行參考源的稀釋下獲得的光譜）減少之后。假設(shè)99mTc的背景光譜也包含40K和137Cs的作用。此外

16、，在2615 keV(208Tl)下水的自然活動(dòng)也被用于能量和能量分辨率的校準(zhǔn)。使用“SPECTRG”軟件包進(jìn)行光譜的分析。在水生環(huán)境下當(dāng)系統(tǒng)進(jìn)行操作，能量校準(zhǔn)及FWHM不會(huì)改變。在特定的伽馬射線能量下，水下系統(tǒng)的海洋體積效率(eV)的水下系統(tǒng)由以下方程定義：這里參考的放射性核素，CPS為計(jì)數(shù)/ 秒，r是混合在槽中的參考的放射性核素（在Bq/m3里）的特定活性，IU是特定的伽馬射線的強(qiáng)度。實(shí)驗(yàn)效率值見表4及其對(duì)于水生環(huán)境由此產(chǎn)生的效率曲線在圖10中顯示。通過測(cè)量，為了觀察加法效應(yīng)和死時(shí)間，對(duì)于99mTc的效率值被更正。對(duì)于其他伽馬射線能量的計(jì)算效率能夠通過一個(gè)線性方程（）擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算獲得。

17、計(jì)算得到的擬合參數(shù)為，。為了量化在水生環(huán)境中的放射性，這些值至關(guān)重要，并且提供了活性結(jié)果（在Bq/m3里），因?yàn)閷?duì)于每個(gè)伽馬射線的無限體積（體積指伽馬射線能夠到達(dá)檢測(cè)器的地方）不能夠用衰減法計(jì)算得到。通過線性函數(shù)給定的海洋效率校準(zhǔn)值能夠引人不確定性因素，特別是在低能量下（EU<400keV），因?yàn)樵谒杏捎谫ゑR射線的衰減，一個(gè)非線性變化能夠被預(yù)期。在這個(gè)能量間隔下，為了提高擬合程序，需要更多的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。在未來，作為每一個(gè)伽馬射線發(fā)射器的能量函數(shù)，結(jié)合更多實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的蒙特卡羅模擬會(huì)給出一個(gè)完整的海洋效率。圖9.(a) 在水槽中，40K和137Cs稀釋的參考源的典型光譜。實(shí)線代表著前臺(tái)，同時(shí)虛

18、線代表著沒有背景的光譜。(b) 在水槽中，99mTc稀釋的參考源的典型光譜。實(shí)線代表著前臺(tái)，同時(shí)虛線為99mTc（40K，137Cs及背景的影響被去除）唯一的光譜。光譜也被繪制在不同窗口下的左上角位置（虛線）。圖10 使用在水槽中的三個(gè)參數(shù)源（99mTc，137Cs和40K）測(cè)量的海洋體積效率。直線代表著通過試驗(yàn)點(diǎn)的線性擬合。表4 在三個(gè)能量下海洋體積效率的測(cè)量：140.5、661.6和1460.6keV此外，從參考放射性核素的實(shí)測(cè)CPS（數(shù)量/秒）中，體積活性R在Bq/m3已經(jīng)計(jì)算出，其值如下：R for 99mTc(Bq/m3)=0.51×104×CPS(數(shù)量/秒)R

19、for 137Cs (Bq/m3)=0.65×104×CPS(數(shù)量/秒)R for 40K (Bq/m3)=7.1×104×CPS(數(shù)量/秒)這種不確定性已經(jīng)被估計(jì)在5 - 6%，主要是由于參考放射性元素的活性的凈面積數(shù)值的不確定性。3.4測(cè)試部署檢測(cè)系統(tǒng)被放置在Evoikos海灣的沿海區(qū)域，這里存在著排放的海底底下水。地下水充滿著222Rn，并且為了估算水動(dòng)力能夠被用作一種示蹤。為了消除由于海床及宇宙分別引起的輻射，系統(tǒng)被放置在海床1m以上，海平面2m以下的位置。測(cè)量時(shí)期持續(xù)了108000秒，并且獲得的光譜在圖11中顯示。為了檢測(cè)208Tl的影響在部署

20、之前要進(jìn)行精細(xì)的調(diào)整。在圖11中，氡的衰減產(chǎn)物（214Bi和214Pb）的影響通過檢測(cè)能夠清晰可見。此外，其他放射性核素被檢測(cè)，例如具有2615keV能量的208Tl。使用軟件包SPECTRG進(jìn)行光譜分析，對(duì)于214Bi的體積活性的平均值為（1.4±0.1）kBq/m3，同時(shí)214Pb的集中值為（2.6±0.2）kBq/m3。相反的，在海水中呈現(xiàn)出放射性核素優(yōu)勢(shì)的是40K，因?yàn)樗诤Ｑ蟓h(huán)境中的濃度預(yù)計(jì)將非常高(12 - 13 kBq/ m3)，依賴于較大的鹽度。4.討論一個(gè)新的系統(tǒng)“KATERINA”被開發(fā)并為了校準(zhǔn)應(yīng)用于實(shí)驗(yàn)室，及其在海洋環(huán)境中的放射性測(cè)量。系統(tǒng)的操作呈現(xiàn)出以下優(yōu)點(diǎn)：* 相比于在實(shí)驗(yàn)室測(cè)量點(diǎn)源的校準(zhǔn)因子，系統(tǒng)的海洋校準(zhǔn)是相似的。* 對(duì)于每個(gè)檢測(cè)到的伽馬射線發(fā)射器，海洋效率(m3)提供了體積活性在Bq/m3。在低能量下，更多的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是必要的。* 電子設(shè)計(jì)和電子