鐵電材料研究的背景及現(xiàn)狀分析c

1、第26卷第4期重慶交通大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版Vol . 26No . 4(鐵電材料研究的背景及現(xiàn)狀分析郭琳1, 2, 劉會(huì)3(1. 中國(guó)礦業(yè)大學(xué)信息與電氣學(xué)院, 江蘇徐州221008; 2. 徐州建筑職業(yè)技術(shù)學(xué)院, 江蘇徐州221008;3. 四川建筑職業(yè)技術(shù)學(xué)院, 四川德陽(yáng)618000摘要:鐵電材料具有良好的鐵電性、壓電性、, 的研究領(lǐng)域之一, 其研究熱點(diǎn)正向?qū)嵱没l(fā)展. 、研究現(xiàn)狀及應(yīng)用前景, 并對(duì)鐵電材料的尺寸效應(yīng)與表面界面效應(yīng)、. 關(guān)鍵詞:鐵電材料; ; 中圖分類(lèi)號(hào):T :A 文章編號(hào):10012716X (2007 0420151205Background Research and P

2、resen t St a te Ana lysis of Ferroelectr i c M a ter i a lsG UO L in1, 2, L I U Hui3(1. I nfor mati on and Electric College, China University of M ining and Technol ogy, J iangsu Xuzhou 221008, China;2. Xuzhou I nstitute of A rchitecture Technol ogy, J iangsu Xuzhou 221008, China; 3. Sichuan College

3、 of A rchitecture Techol ogy, Sichuan Deyang 618000, China Abstract:Ferr oelectric material is of good ferr oelectricity, p iezoelectricity, pyr oelectricity and nonlinear op tics etc, and it has become one of the active research fields of high and ne w technol ogy materials, which makes the study o

4、f ferr oelectric ma 2terials devel op int o p ractice . Mainly intr oduce the devel opment backgr ound, research methods, p resent state and app licati on f oregr ound of ferr oelectric materials, and deep ly analyze the hot p r oblem s about the size effects, surface and interface effects, ferr oel

5、ectric thin fil m s coated with metal or se m iconducting electr odes, the ferr oelectric poly mers and comp lex materials . Key words:ferr oelectric materials; phenomenol ogical theory; s oft model theory收稿日期:2006205230; 修訂日期:2006207231作者簡(jiǎn)介:郭琳(19722 , 女, 江蘇徐州人, 講師, 碩士研究生, 主要從事大學(xué)物理和智能控制方面的教學(xué)和科研工作. e

6、 2mail:glhtt ok163. com.1鐵電材料的研究背景1. 1鐵電材料的發(fā)展鐵電體早在20世紀(jì)40年代就引起物理學(xué)界和材料學(xué)界的關(guān)注, 但由于大塊鐵電晶體材料不易薄膜化, 與半導(dǎo)體和金屬不相兼容, 使其未能在材料和信息領(lǐng)域扮演重要角色. 隨著薄膜制備技術(shù)的發(fā)展, 克服了制備高質(zhì)量鐵電薄膜的技術(shù)障礙, 特別是能在不同襯底材料上沉積高質(zhì)量的外延或擇優(yōu)取向的薄膜, 使鐵電薄膜技術(shù)和半導(dǎo)體技術(shù)的兼容成為可能. 由于人工鐵電材料種類(lèi)的不斷擴(kuò)大, 特別是鐵電薄膜制備技術(shù)和微電子集成技術(shù)的長(zhǎng)足發(fā)展, 以及光電子和傳感器等相關(guān)技術(shù)的發(fā)展, 也對(duì)鐵電材料提出了小型化、集成化等更高的要求. 正是在這

7、樣的研究背景下, 傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料和陶瓷材料結(jié)合而形成新的交叉學(xué)科集成鐵電學(xué)(I ntegrated Ferr oe 2lectrics 出現(xiàn)了, 并由此使鐵電材料及其熱釋電器件的研究和開(kāi)發(fā)呈現(xiàn)2個(gè)特點(diǎn):是由體材料組成的器件向薄膜器件過(guò)渡; 是由分立器件向集成化器件發(fā)展. 正是在這種集成化器件中鐵電薄膜已經(jīng)成為硅或砷化鎵集成電路的重要組成部分. 并且集成鐵電學(xué)已經(jīng)成為國(guó)際鐵電學(xué)研究中最活躍的領(lǐng)域, 如集成鐵電電子器件, 基于鐵電薄膜的集成光電子學(xué)器件、集成光學(xué)器件、紅外探測(cè)器、集成光波導(dǎo)和開(kāi)關(guān)以及鐵電薄膜超晶格的研究應(yīng)用等1已取得了 很大進(jìn)展. 鐵電薄膜材料還被廣泛用于非易失性存儲(chǔ)器、動(dòng)感隨機(jī)

8、存儲(chǔ)器、薄膜電容器、紅外探測(cè)器、介電熱輻射測(cè)量計(jì)、相存儲(chǔ)器和光學(xué)傳感器等等. 復(fù)合成的集成器件或微小器件廣泛地應(yīng)用于軍事、航空航天、原子核工業(yè)和其它輻射環(huán)境中使用的新一代計(jì)算機(jī)等很多領(lǐng)域.在過(guò)去近幾十年的時(shí)間里, 鐵電薄膜的制備技術(shù)發(fā)展很快, 應(yīng)用最廣泛的有濺射法223、溶膠2凝膠法425、激光分子束外延法6、脈沖激光沉積法7.從化學(xué)氣相沉積法到磁控或射頻濺射沉積法和溶膠2凝的探索. 其中溶膠2凝而倍受重視. 現(xiàn)在, Pb(Zr, Ti O 3、PZT O 3 (Ba, Sr Ti O 3、P LZT(Pb, La (Zr, O 3和PSTPb (Sc, Ta O 3等多種薄膜8, 其中很多具

9、有良好的介電性及熱釋電性.1. 2鐵電材料的研究方法迄今為止鐵電體的研究可大體分為4個(gè)階段9. 第1個(gè)階段是19201939年發(fā)現(xiàn)了兩種鐵電結(jié)構(gòu), 即羅息鹽和KH 2P O 4系列; 第2階段是19401958年, 鐵電唯象理論建立起來(lái)并趨于成熟; 第3階段是19591970年, 鐵電微觀理論出現(xiàn)和基本完善, 稱(chēng)為軟模階段; 第4階段是1980年至今, 主要是研究鐵電薄膜和鐵電超晶格等非均勻系統(tǒng). 從物理學(xué)的角度來(lái)看, 對(duì)鐵電研究起了重要作用的有3種理論, 即德文希爾(Devonshire 的熱力學(xué)理論; Slater 的模型理論; Cochran 和Anders on 的軟模理論. 到目前為

10、止, 在鐵電體的研究中占據(jù)重要作用、且應(yīng)用最廣泛的理論是G LD 唯象理論和軟模理論.1. 2. 1Ginzburg 2Landau 2Devonshire (G LD 唯象理論G LD 唯象理論是鐵電體的宏觀熱力學(xué)理論, 始于20世紀(jì)40年代. 晶體的鐵電性通常只存在于一定的溫度范圍, 當(dāng)溫度超過(guò)某一值時(shí), 自發(fā)極化消失, 鐵電體變成了順電體. 鐵電相與順電相之間的轉(zhuǎn)變通常稱(chēng)為鐵電相變, 該溫度稱(chēng)為居里溫度或居里點(diǎn)T c . 鐵電相變是結(jié)構(gòu)相變, 朗道的相變理論是關(guān)于連續(xù)結(jié)構(gòu)相變的理論, 它是鐵電唯象理論的基礎(chǔ). 朗道理論的基本要點(diǎn)如下:相變的共同特征之一是對(duì)稱(chēng)性的變化. 一般情況下, 高溫

11、相具有的一些對(duì)稱(chēng)元素在低溫相不復(fù)存在, 即失去了某些對(duì)稱(chēng)性, 這種現(xiàn)象稱(chēng)作對(duì)稱(chēng)性破缺. 在此基礎(chǔ)上, Ginzbur10和Devonshire11推廣了Landau 的連續(xù)相變理論, 提出能夠處理一級(jí)和二級(jí)鐵電相變的自由能表達(dá)式.對(duì)于一級(jí)相變:G =G 02A (T -T c P 2+4CP 46D P 6(1式中, P 為均勻鐵電體的電極化強(qiáng)度; T 為溫度; T c 為居里溫度. 系數(shù)A 、C 、D 與溫度無(wú)關(guān), A 、D >0, 而C <0.02A (2+4CP 4(20; T c 為居里溫度.直到今天, G LD 唯象理論仍是處理鐵電體問(wèn)題的一種十分有效的方法, 推廣應(yīng)用G

12、 LD 理論來(lái)研究鐵電薄膜的特性是廣泛采用的研究途徑之一12.1. 2. 2軟模理論軟模理論始于20世紀(jì)60年代初, 是由Ander 2s on 和Cochran13幾乎同時(shí)各自獨(dú)立提出來(lái)的. 他們提出了鐵電相變和反鐵電相變都應(yīng)在晶格動(dòng)力學(xué)的范圍內(nèi)加以研究, 而且只需注意相變時(shí)頻率降低的晶格振動(dòng)橫光學(xué)膜式.軟模理論最初只是用來(lái)處理位移型體系的, 后來(lái)人們認(rèn)識(shí)到其基本觀點(diǎn)也適用于有序無(wú)序系統(tǒng)14215. 有些鐵電體, 比如KH 2P O4, 某種原子或原子團(tuán)有兩個(gè)或幾個(gè)平衡位置. 在順電相, 原子或原子團(tuán)在這些位置上分布是無(wú)序的; 在鐵電相, 他們的分布是有序的, 即擇優(yōu)地占據(jù)某個(gè)平衡位置, 產(chǎn)

13、生了自發(fā)極化. 具有這種相變機(jī)制的鐵電體稱(chēng)之為有序無(wú)序型鐵電體. 位移型鐵電體是指體系處于鐵電相時(shí)晶胞中正負(fù)離子出現(xiàn)了不等于零的靜態(tài)位移. 在處理有序無(wú)序型鐵電相變時(shí), 橫場(chǎng)Ising 模型16也是廣泛采用的理論模型. 現(xiàn)在對(duì)軟模微觀機(jī)制的認(rèn)識(shí)已十分清楚. 晶格振動(dòng)頻率取決于下面兩部分的貢獻(xiàn), 一是短程恢復(fù)力, 另一個(gè)為長(zhǎng)程庫(kù)侖力. 對(duì)于T O 模來(lái)說(shuō), 這兩部分力是相消的. 如果這兩部分力大小相等, 則促使原子恢復(fù)到平衡位置, 晶體由一種結(jié)構(gòu)進(jìn)入到另一種結(jié)構(gòu), 從而相變發(fā)生. 對(duì)于LO 模, 這兩部分力是相長(zhǎng)的, 總作用始終不會(huì)等于零, 所以LO 模不可能是對(duì)鐵電相變負(fù)責(zé)的機(jī)制. 軟模理論只

14、集中注意晶格振動(dòng), 但是晶格振動(dòng)和電子之間存在耦合, 要全面解釋自發(fā)極化現(xiàn)象, 要計(jì)入電子的貢獻(xiàn), 在這個(gè)基礎(chǔ)上后來(lái)出現(xiàn)了鐵電性振動(dòng)2電子理論.251重慶交通大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版 第26卷 2鐵電材料的研究現(xiàn)狀鐵電薄膜是一類(lèi)重要的薄膜材料, 是目前高新技術(shù)研究的前沿和熱點(diǎn)之一. 究其原因, 可概括為介電性、鐵電開(kāi)關(guān)效應(yīng)、壓電效應(yīng)、熱釋電效應(yīng)、電光效應(yīng)、聲光效應(yīng)、光折變效應(yīng)和非線性光學(xué)效應(yīng)等特點(diǎn), 該材料既可以單獨(dú)利用上述諸效應(yīng)制作不同的功能器件, 也可以綜合利用兩個(gè)或兩個(gè)以上的效應(yīng), 制作多功能器件、集成器件或機(jī)敏器件, 因此, 鐵電薄膜和集成鐵電器件在世界范圍內(nèi)引起了科技工作者、產(chǎn)業(yè)部門(mén)、甚

15、至政府部門(mén)的關(guān)注17. 近幾年的研究熱點(diǎn)如下:2. 1近年來(lái), 功能材料發(fā)展很快理論研究. , 其主要?jiǎng)恿κ氰F電薄膜在記憶器件上的應(yīng)用18219. 理論研究的主要途徑有G LD 的唯象理論和橫場(chǎng)Ising 模型20. 主要探究尺寸效應(yīng)和表面效應(yīng).隨著鐵電薄膜和鐵電超微粉的發(fā)展, 鐵電尺寸效應(yīng)已成為迫切需要解決的實(shí)際問(wèn)題. 對(duì)于集成鐵電器件在有限尺寸下的發(fā)展有重要意義. 實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)證實(shí)鐵電薄膜厚度薄到一定的程度鐵電性將消失, 其中的物理原因還不是很清楚. 我們知道鐵電性的產(chǎn)生是庫(kù)侖長(zhǎng)程作用(不像鐵磁體是短程交換作用的結(jié)果 , 尺寸太小, 長(zhǎng)程有序?qū)⑾? 但是鐵電薄膜只是在一個(gè)方向上尺寸很小,

16、在另外兩個(gè)方向上尺寸仍很大, 可見(jiàn)鐵電性的消失, 薄膜表面的影響因素很大. 所以在薄膜等低維系統(tǒng)中尺寸效應(yīng)不可忽略21, 深入了解尺寸效應(yīng)需要研究表面的晶格結(jié)構(gòu), 偶極相互作用. 薄膜表面處的極化分布不連續(xù)形成退極化場(chǎng)22, 對(duì)整個(gè)系統(tǒng)的極化狀態(tài)產(chǎn)生影響,表面區(qū)域內(nèi)長(zhǎng)程偶極作用與體內(nèi)不同, 將導(dǎo)致自發(fā)極化、相變溫度、極化率等隨膜厚度而變化.由于薄膜的尺寸效應(yīng)和表面效應(yīng), 給理論研究造成了很大的困難, 但也正是由于這些效應(yīng)使鐵電薄膜的研究更富有挑戰(zhàn)性, 吸引了大量的科學(xué)工作者對(duì)其進(jìn)行研究23, 尋求簡(jiǎn)便而合理的方法探究其中的物理實(shí)質(zhì), 并希望通過(guò)理論研究, 為實(shí)驗(yàn)突破鐵電薄膜在尺寸上的限制給予方

17、向性指導(dǎo).1 外推長(zhǎng)度的引入Kretschmer 24在均勻G LD 三維鐵電理論的基礎(chǔ)上引進(jìn)了“外推長(zhǎng)度”的概念, 并在G LD 自由能的表達(dá)式中引入了極化梯度項(xiàng)和一個(gè)表面自由能項(xiàng), 即:g =L /2-L /22A (T -T c P 2+4CP 4+6D P 6+29d z +2K -1(P 2-+P 2+ 式中, 為“外推長(zhǎng)度”.這種研究方法得到了廣泛的使用. Tilley 和Zeks 首先用此法研究了鐵電薄膜中二級(jí)相變, Scoot 等將此法推廣到一級(jí)相變, 化的分布, 這使有“外推長(zhǎng)度”. 現(xiàn)在已經(jīng)外推長(zhǎng)度”的觀點(diǎn). M. Kiyot oshi 和K . Eguchi26指出, 一

18、個(gè)20n m 厚的外延型SrTi O 3單晶薄膜, 它的介電常數(shù)是160, 僅僅比厚度是150n m 的膜的介電常數(shù)小15%.Y . W atanabe27等也指出, 14n m 厚的BaTi O 3薄膜呈現(xiàn)相應(yīng)體材料的晶體對(duì)稱(chēng)性. 然而, 仍有很多人用此觀點(diǎn)來(lái)處理鐵電薄膜的表面/界面效應(yīng)28229.由于薄膜制備技術(shù)的限制, 在薄膜的表面層內(nèi), 會(huì)存在雜質(zhì)、缺陷、表面內(nèi)應(yīng)力以及電極材料和鐵電薄膜材料的晶格失配等因素, 使得薄膜在垂直表面方向上表現(xiàn)為一個(gè)不均勻系統(tǒng), 造成了自發(fā)極化的不均勻分布, 進(jìn)而使薄膜的鐵電性不同于三維體材料. 這種表面層被稱(chēng)之為非理想表面層. 按照唯象的觀點(diǎn), 上述這些因

19、素改變了自發(fā)極化, 意味著在這樣的薄膜內(nèi)自由能分布是不均勻的. 非理想表面層內(nèi)的自由能密度大于或小于薄膜內(nèi)部深處的自由能密度. 文獻(xiàn)30的作者認(rèn)為這是造成鐵電薄膜物理特性不同于三維體材料的根本原因.2 Green 函數(shù)技術(shù)W esselinowa 31等用Green 函數(shù)技術(shù)探討了電極化率與鐵電薄膜的厚度和溫度的關(guān)系. 文中通過(guò)建立表面處和體材料的相互作用系數(shù)研究了極化率的變化. 聶鵬飛32等利用雙時(shí)Green 函數(shù)技術(shù)探討了基于贗自旋2光子相互作用模型的鐵電薄膜的極化率, 發(fā)現(xiàn)增大耦合作用不僅會(huì)使極化率峰值向高溫區(qū)移動(dòng), 而且還存在耦合作用的臨界點(diǎn), 在該點(diǎn)以下的相變溫度比其體材料的要低,

20、隨膜厚的減小膜的相變溫度也減小, 臨界點(diǎn)以上與之相反, 這與用G LD 熱力學(xué)理論得出的結(jié)果相同.2. 2金屬或半導(dǎo)體電極間的鐵電薄膜鐵電薄膜在制備的過(guò)程中, 往往是生長(zhǎng)在金屬的襯底上或制備在半導(dǎo)體的電極上. 因此, 實(shí)際使用351第4期郭琳等:鐵電材料研究的背景及現(xiàn)狀分析 的鐵電薄膜往往是薄膜夾持在金屬電極之間(有時(shí)有一個(gè)電極是半導(dǎo)體電極 , 常見(jiàn)的結(jié)構(gòu)是金屬電極2鐵電薄膜2金屬電極或金屬電極2鐵電薄膜2絕緣體2半導(dǎo)體電極的多層膜結(jié)構(gòu). 針對(duì)實(shí)際的多層膜結(jié)構(gòu), Yuki o W atanabe 33直到1998年才給出了較詳細(xì)的理論研究. 他仍然采用G LD 的唯象理論, 且忽略了不均勻性和

21、邊界效應(yīng), 充分考慮了絕緣層和半導(dǎo)體電極對(duì)鐵電薄膜的影響, 給出了一個(gè)包括絕緣層和半導(dǎo)體電極在內(nèi)的多層結(jié)構(gòu)的總自由能, 計(jì)算了鐵電薄膜體系的相變溫度、退極化場(chǎng)、半導(dǎo)體電極中的電勢(shì)分布等性質(zhì); 討論了多電疇結(jié)構(gòu)、. 時(shí), . 等34235. 因?yàn)殡姌O不是理想導(dǎo)體, 膜的極化不能被充分屏蔽, 他們計(jì)入了電極的自由能, 表明退極化效應(yīng)可以使相變由二級(jí)變成一級(jí)的. B inder 等研究了夾在金屬電極間的絕緣鐵電膜, 在這種情況下, 薄膜表面處極化不連續(xù)造成的退極化場(chǎng)完全被金屬電極屏蔽, 但膜內(nèi)極化梯度造成的退極化場(chǎng)必須考慮, 因?yàn)槟な墙^緣的, 沒(méi)有可移動(dòng)載流子來(lái)平衡束縛電荷的分布, 不過(guò), B in

22、der 等主要討論了這類(lèi)鐵電薄膜中的臨界指數(shù)問(wèn)題. Tilley 和Zeks 研究了電導(dǎo)率有限的金屬電極間的鐵電膜, 這意味著忽略了表面效應(yīng). 這時(shí)的退極化效應(yīng)來(lái)源于電極的自由能, 后者與電極金屬的Thomas 2Fer m i 屏蔽長(zhǎng)度有關(guān). 假設(shè)屏蔽長(zhǎng)度為0. 050. 1n m (理想導(dǎo)體為0 , 估計(jì)鐵電臨界尺寸(鐵電性消失的尺寸 約為100nm. 鐘維烈36認(rèn)為電極的影響是外在因素, 金屬電極可認(rèn)為是理想導(dǎo)體, 薄膜表面極化不連續(xù)造成的退極化場(chǎng)可以忽略, 但薄膜內(nèi)部極化梯度不為零以及外推長(zhǎng)度有限必然在膜內(nèi)造成退極化場(chǎng), 因此他在自由能中加入退極化能E d (z P (z /2, 其中

23、E d (z 為退極化場(chǎng). 為了打破外推長(zhǎng)度的局限, 文獻(xiàn)32合理地計(jì)入了非理想表面層的作用, 引入一分布函數(shù), 從而避免使用外推長(zhǎng)度, 推廣了G LD 三維均勻鐵電相變的唯象理論, 很好地解釋了夾持在兩金屬平行板電極間鐵電薄膜的特性. 2. 3鐵電聚合物和復(fù)合材料的研究人們?cè)缫寻l(fā)現(xiàn), 以聚偏氟乙烯(P VDF 為代表的一些聚合物在一定條件下呈現(xiàn)鐵電性. 與無(wú)機(jī)鐵電體相比有以下優(yōu)點(diǎn):密度小, 聲速低, 故聲阻抗率低, 與水、空氣或人體組織較易實(shí)現(xiàn)阻抗匹配; 易于制成大面積均勻的薄膜和異形換能器. 復(fù)合可以改進(jìn)材料的性能甚至獲得單一材料不具有的新性能37238. 由于聚合物的組分繁多, 結(jié)構(gòu)多樣

24、化, 復(fù)合功能材料更具有花樣繁多的特點(diǎn), 預(yù)期從中可以發(fā)掘出更多的鐵電體, 從而開(kāi)拓鐵電體物理學(xué)的研究領(lǐng)域, 并開(kāi)發(fā)新的應(yīng)用前景.3結(jié)語(yǔ)高性能的鐵電材料是一類(lèi)具有廣泛應(yīng)用前景的功能材料, , 對(duì)于具有高性, 并不, 只是到目前為止對(duì)于鐵電材料的. 比如, 用于制備鐵電復(fù)合材料的陶瓷粉體和聚合物的種類(lèi)還很單一, 對(duì)其復(fù)合界面的理論研究也剛剛開(kāi)始, 鐵電記憶器件抗疲勞特性的研究還有待發(fā)展. 總之, 鐵電材料是一類(lèi)具有廣闊發(fā)展前景的重要功能材料, 對(duì)于其特性的研究與應(yīng)用還需要我們不斷的研究與探索, 并給予足夠的重視. 參考文獻(xiàn):1肖定全. 集成鐵電學(xué)與鐵電集成薄膜J .物理,1994, 10:577

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