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文檔簡介
1、二, 光催化材料的根本原理 半導體在光激發(fā)下,電子從價帶躍遷到導帶位置,以此, 在導帶形成 光生電子,在價帶形成光生 空穴 。利用光生電子 -空穴對的復原氧化 性能,可以降解周圍環(huán)境中的 有機污染物以及光解水制備H2和02。高效光催化劑必須滿足如下幾個條件: 1半導體適當?shù)膶Ш蛢r 帶位置,在凈化污染物應用中價帶電位必須有足夠的氧化性能, 在光 解水應用中,電位必須滿足產(chǎn)H2和產(chǎn)02的要求。2高效的電子- 空穴別離能力,降低它們的復合幾率。 3可見光 響應特性:低于 420nm 左右的紫外光能量大概只占太陽光能的 4%,如何利用可見光 乃至紅外光 能量,是決定光催化材料能否在得以大規(guī)模實際應用
2、的先 決條件。常規(guī) anatase-type Ti02 只能在紫外光響應,雖然通過攙雜 改性,其吸收邊得以 紅移 ,但效果還不夠理想。 因此,開發(fā)可見光 響應的高效光催化材料是該領域的研究熱點。 只是,現(xiàn)在的研究狀況 還不盡人意。三, 光催化材料體系的研究概況 從目前的資料來看,光催化材料體系主要可以分為氧化物,硫化物, 氮化物 以及磷化物氧化物:最典型的主要是Ti02及其改性材料。目前,絕大局部氧化 物主要集中在 元素周期表中的d區(qū),研究的比擬多的是含Ti, Nb,Ta的氧化物或復合氧化物。其他的含 W, Cr, Fe , Co , Ni, Zr等金 屬氧化物也見報道。個人感覺,d區(qū)過渡族金
3、屬元素氧化物經(jīng)過炒菜 式的狂轟亂炸后, 開發(fā)所謂的新體系光催化已經(jīng)沒有多大潛力。 目前, 以日本學者J. Sato為代表的研究人員,已經(jīng)把目光鎖定在 p區(qū)元素氧 化物上,如含有Ga,Ge, Sb,In,Sn, Bi元素的氧化物。硫化物:硫化物雖然有較小的禁帶寬度,但容易發(fā)生光腐蝕現(xiàn)象,較氧化物而言,穩(wěn)定性較差。主要有Z n S,C d S等氮化物:也有較低的帶系寬度,研究得不多。有T a/N,N b/N等 體系磷化物:研究很少,如G aP按照晶體 /顆粒形貌分類:1層狀結構*半導體微粒柱撐于 石墨及天然/人工合成的層狀 硅酸鹽*層狀單元金屬氧化物半導體女口: V2O5 , MoO3 , WO3
4、等*鈦酸,鈮酸,鈦鈮酸及其合成的堿土金屬離子可交換層狀結構 和半導體微粒柱撐于層間的結構*含Bi層狀結構材料,(Bi2O2)2+(An-1BnO3n+1)2- (A=Ba , Bi, Pb; B=Ti, Nb , W),鈣鈦礦層(An-1BnO3n+1)2-夾在(Bi2O2)2+ 層之間。 典型的有: Bi2WO6 ,Bi2W2O9 ,Bi3TiNbO9*層狀鉭酸鹽: RbLnTa2O7(Ln=La,Pr,Nd,Sm)2通道結構比擬典型的為BaTi4O9 , A2Ti6O13 A=K, Na, Li,等。這類結 構往往比層狀結構材料具有更為優(yōu)異的光催化性能。 研究認為, 其性 能主要歸咎于金屬
5、 -氧多面體中的非對稱性,產(chǎn)生了偶極距,從而有 利于電子和空穴別離 3管狀結構:在鈦酸鹽中研究較多 4晶須或多晶 一維 材料經(jīng)由 VLS, VS, LS 如水熱合成,熔鹽法機制可制備一維材料; 液相合成中的軟模化學法制備介孔結構的多晶一維材料 對于該種行貌的材料,沒有跡象說明,其光催化性能得以提高 5 其他形狀復雜的晶體或粉末顆粒最典型的是ZnO材料,根據(jù)合成方法不同,其行貌也相當豐富四,提高光催化材料性能的途徑 1 顆粒微細納米化降低光生電子 -空穴從體內到外表的傳輸距離,相應的,它們被復合 的幾率也大大降低。 2過度金屬摻雜和非金屬摻雜金屬:摻雜后形成的雜質 能級可以成為光生載流體的捕獲阱
6、, 延長載 流子的壽命。Choi以21種金屬離子對TiO2光催化活性的影響,說明Fe3+, Mo5+ , Re5+, Ru3+, V4+, Rh3+ 能夠提高光催化活性,其中Fe3+的效果最好。具有閉殼層電子構型的金屬離子如Li+ , AI3+ ,Mg2+ , Zn2+ , Ga2+ , Nb5+ , Sn4+對催化性影響甚微非金屬:TiO2中N, S,C,P,鹵族元素等對于摻雜,個人的認識,其有如下效應:*電價效應:不同價離子的摻雜產(chǎn)生離子缺陷,可以成為載流子的捕 獲阱,延長其壽命;并提高 電導 能力*離子尺寸效應:離子尺寸的不同將使 晶體結構 發(fā)生一定的 畸變,晶 體不對性增加,提高了光生電子 -空穴別離效果*摻雜能級:摻雜元素電負性大小的不同,帶隙中形成摻雜能級,可 實現(xiàn)價帶電子的分級躍遷,光響應紅移 3半導體復合利用異種半導體之間的能帶結構不同,復合后,如光生電子從 A粉末 外表輸出,而空穴從B外表導出。也即電子和空穴得到有效別離4外表負載 將半導體納米粒子固定技術在不同的載體上多孔玻璃、 硅石、分子 篩等制備分子或團簇尺寸的光催化劑。5外表光敏利用具有較高重態(tài)的具有可見光吸收的 有機物,在可見光激發(fā)下, 電 子從有機物轉移到半導體粉末的導帶上。 該種方法不具有實用性, 一 方面,有機物的穩(wěn)定性值得
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