第2章介質(zhì)的非線性極化

1、精品文檔第2章介質(zhì)的非線性極化本章主要問題：光在介質(zhì)中傳播的波動方程有哪些不同形式？介質(zhì)極化率如何定義，有那些對稱性質(zhì)？極化率實部和虛部有何物理意義，其間有何關(guān)系？2.1 非線性介質(zhì)的波方程2.1.1 非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程光波在非性線介質(zhì)中傳播時也服從麥克斯韋方程：:B%E=(2.1.1)Fti三D'HJ(2.1.2);t%D=P(2.1.3)%B=0(2.1.4)物質(zhì)方程D=0EP(2.1.5)B=0(HM)(2.1.6)J-E(2.1.7)式中E、D電場強度、電感應(yīng)強度H、B磁場強度、磁感應(yīng)強度P、M電極化強度、磁極化強度%、為真空介電系數(shù)、真空磁導(dǎo)率-電導(dǎo)率(代表介質(zhì)的吸收損

2、耗)-電流密度，自由電荷密度'J=0(2.1.8)；t在非線性介質(zhì)中，P可以展開為E的幕級數(shù)：P=茄X1)E+曲x：EE+曲X壬EE十.(2.1.9)x(n)是n階電極化率，它是個n+1階張量。極化強度P可分成線性和非線性兩部分，其非線性部分就是極化強度的高次項之和，以Pnl表示，則P=/產(chǎn)E+PNL(2.1.10)O將式(2.1.10Y弋入(2.1.5)可得D=劭E+&0X1)E+Pnl=eE+Pnl,(2.1.11)這里e=，(1+再(2.1.12)是介質(zhì)的線性介電系數(shù)；其中X是線性極化率。在各向異性介質(zhì)中產(chǎn)和£二者都是復(fù)數(shù)二階張量。一般非線性介質(zhì)是絕緣體(J=0

3、,p=0)和非磁性材料(M=0),則非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程組可表為：H%E-J0-H-(2.1.13)ft,：D'H=E(2.1.14).:tD=eE+Pnl(2.1.15)2.1.2各向異性介質(zhì)的時域波方程將(2.1.13)的兩邊進行父運算，再將式(2.1.14)代入，并用式(2.1.15)得到<<E。二J0-2E-J0P2NL0(2.1.16)ftft2ft2這就是描述光在各向異性非線性介質(zhì)中傳播的時閾波動方程。該方程比線性波動方程僅多了右邊的一項。相當(dāng)存在一個次波源。第二項與介質(zhì)的吸收損耗有關(guān)，若介質(zhì)為無損耗的，即仃=0,再利用c=1/<彳；,式(2.1.16

4、)表為(2.1.17)1:21:2“。)下可E(r,t)=-2Pnl(r,t)0c%；oCft為解方程求得場強這是光在無損耗各向異性非線性介質(zhì)中傳播的時閾波動方程。E,必須首先求出非線性極化強度Pnl。2.1.3各向異性非線性介質(zhì)的頻域波方程將E(r,t)和PnlG刀展開成i=1,2,3個單色平面波的組合(傅里葉展開)E(r,t)=Ei(匕i)=vEiei(kiit)(2.1.18)Pnl(r,t)=ZPNL(K聲J=工(2.1.19)式中r為坐標矢量，k為單色平面波的矢量，切為光波的頻率。將式(2.1.18)和(2.1.19)代入式(2.1.17),消去兩邊的求和號和i序數(shù)，可得到22一一三

5、工NL口。)-2日E(k,)=-2PNL(k,)(2.1.20)；oC；°C這是各向異性非線性介質(zhì)的單色平面波的波方程。2.1.4各向同性非線性介質(zhì)頻域波方程在方程(2.1.20)中，禾IJ用VkVme=V(VE)-V2E,考慮各向同性介質(zhì)，有VE=0；再用關(guān)系式ko=0/c,k=konftn=Jw/%,則得'2E(k,)k2E(k,)=-殳PNL(k,)(2.1.21)；o這是各向同性非線性介質(zhì)的單色平面波的波方程。它是一個非齊次二階微分方程，難于求解，一般都要做近似簡化處理，慢變振幅近似是一種常用的方法。現(xiàn)在考慮一個沿z方向傳播的穩(wěn)態(tài)單色平面波，振幅隨z變化，但不隨時間變

6、化。電場強度和非線性極化強度分別表為：(2.1.22)E(z,)=E(z)ei(kz-t)PNL(z,)=PNL(z)ei(k'z-t)式中k和k'分別是原光波和極化波的波失。將式（2.1.22）代入（2.1.21）,其中式.22 E (乙廠與（2.1.21）左邊第一項為i2k-k2)E(z)ei(kz/)：:z因此式（2.1.21）表為-2-(受i"k0 PNL(z-.)eJ(kz-t)；0(2.1.23)精品文檔此為在各向同性介質(zhì)中z向傳播的單色平面波的波方程。假設(shè)在波長量級的距離內(nèi)光波振幅的變化非常慢，滿足以下條件:(2.1.24)2E限:-z并假設(shè)PNL（z,

7、。）隨z的變化可以忽略不計，則式（2.1.23）中略去第一項寫成. E (z) ik2.z2；0kP NL(z,-.)eJ(kz-t)=iko2；0kP NL(z)ei(k)z(2.1.25):正='pNL(z)eikz.z2；0cn式中&k=k-k0這樣，在慢變近似條件下，各向同性非線性介質(zhì)中z向傳播的單色波的頻域波方程被簡化為簡單的一階微分方程，便于求解。式（2.1.25）®述在穩(wěn)態(tài)和在慢變近似條件下的各向同性非線性介質(zhì)中沿z向傳播的單色光波的頻域波方程。若存在介質(zhì)對光電場的吸收，根據(jù)式（2.1.16）,式（2.1.25）應(yīng)改寫為-EPNL（z）eikz（2.1.

8、26）二z22；0cn式中a=/oc/n是介質(zhì)的吸收系數(shù)。2.1.5各向同性非線性介質(zhì)時域波方程考慮各向同性介質(zhì)VE=0及口=后麻，(2.1.17)式變?yōu)?n2；2En)。E(二1 F2.2 2PNL(r,t)0c二t(2.1.27)此為各向同性非線性介質(zhì)中的時閾波方程。設(shè)時域下的波場為單色平面波E(z,t)=A(z,t)ei(kz-0(2.1.28)式(2.1.27)中的各項為-2.i2E(z,t)=(i2k-k2)A(z,t)ei(kZ-t)二z:z-2-2-彳E二號73A(z,t)ei”：2PNL(Z,t)三-'2PNL(Z,t).：t假設(shè)波的振幅隨空間和時間皆緩慢變化，滿足以下

9、慢變近似條件:學(xué)k坐生)和山冢坐她(2.1.29)cz&ctct則在(2.1.27)中略去場振幅的二階時間導(dǎo)數(shù)和二階空間導(dǎo)數(shù)，得到一階波方程:31迎二Pnl(W).-zv二t2；0cn(2.1.30)這是在慢變近似條件下各向同性非線性介質(zhì)中單色波的時域波方程0若光波是一個寬脈沖，在(2.1.30)式中v=c/n是光波的相速度；若光波是一個短脈沖，在(2.1.30)式中v=dm/dk是波包的群速度2.2非線性極化率2.2.1極化強度的頻域表達式考慮電極化強度P與電場強度E之間的因果關(guān)系。在時刻t,介質(zhì)感應(yīng)的電極化強度dP(1)(t)是由在此之前時刻ti=t-dti的電場強度E(ti)在d

10、ti時間內(nèi)的作用所確定，二者呈正比關(guān)系，dP(t)=配)(tti)，E(ti)dti(2.2.1)考慮E(ti)在t之前所有時間電場強度E(tj對P(t)的貢獻，則有P(t)=:曲x(tti)E(ti)dti(2.2.2)實際上，當(dāng)tit時,E(ti)對P(t)沒有貢獻，工(t-ti)=0。再取E(ti)和P(1)(t)的傅里葉變換E(ti)=：.E()eJt1d(2.2.3)P(t)=P(Jetd將式(2.2.3Y弋入式(2.2.2),得到頻域的表達式P(0)=甑x(1)(E)E儂)(2.2.4)式中產(chǎn)(。)=x1)(t-ti)ee(t-tl)dti(2.2.5)在非線性情況下，P可以展開為

11、E的幕級數(shù)，極化強度在頻域中表達為P()=P()P(2)()P(3)()(2.2.6)其中P()=)(62)E(o)(2),、P(&)=/x(；叫，%):E(&i)E(%)(2.2.7)P3=%)(明聲223日£(叫)E仰2)E(CO3)IIOHx(n)(s)=匚x(n)(t-ti,t-12,，t-tn)e3(3Mj)+3(j)dtidt2dtn(2.2.8)式中0=%+co2+ono卜面給出各階電極化強度的直角坐標分量表達式。介質(zhì)中的場由n個不同頻率的分量(包含著這些頻率的諧波、和頻波、差頻波等)組成(2.2.9)E(t)JE(n)eqntn式中E(n)是復(fù)數(shù)振幅，

12、n可正可負。并規(guī)定E(iE(- n) = E ( n)(2.2.10)頻率為©的極化強度分量為P，()=；0('：.(''；")E：.()(2.2.11)0(Pf：()=1；。(2)：(；.,2)E：.(i)E-：(2：(2.2.12)oPP：，)C0，演；，2-3E)(lE)-：(E)3()(2.2.13)aPV+*i式中co=%+。2+，+111；N,a,口二川=x,y,z。2.2.1極化率的對稱性下面指出電極化率張量的對稱特性，它反應(yīng)了介質(zhì)結(jié)構(gòu)的對稱性和電極化強度的實數(shù)性。1 .頻率置換對稱性可以證明電極化率張量具有以下固有的置換對稱性(1)

13、(1)/、xj(®)(-®)Xjk*(切；孫曲2)=為k(孫；2津、=Xjk(82；必,(2.2.14)IIIIH疝2，/n*("；叫，”2,|11普)=j/"1n("I；多2,MI露,E)IHIII-Xniijqin式。n；W,-C01,(11,COn：若外場頻率遠離介質(zhì)的共振頻率，介質(zhì)被認為是無色散的和無耗的，則存在著完全的置換稱特性，即式(2.2.14)中的*號可以取消。2 .時間反演對稱性根據(jù)電極化強度的實數(shù)性可以證明.:工(n)(n)ll1l2"tn(W；W1,32,3nJ1111211n(;1,2,7n)<2.2.I

14、5J3 .空間結(jié)構(gòu)對稱性由于介質(zhì)結(jié)構(gòu)的對稱性，當(dāng)?shù)芽▋鹤鴺说闹笜吮恢脫Q時，in保持不變，使非線性極化率張量的獨立矩陣元的總數(shù)大大減少：7只有27個獨立元；3:只有81個獨立元。如果介質(zhì)具有中心對稱結(jié)構(gòu)，即在坐標反演變換x,y,zTx,y,z時，P和E都要變成反方向。由(2.2.11)-(2213成可見，P和P(3)的表示式不變，但P 一P(r ,t)= £ P阿)e 。(2.2.21) n對這種情況，極化強度分量式(2.2.18)也成立，但是簡并因子變成D =2 更)。(2.2.22)1m"幾種常見的非線性光學(xué)效應(yīng)的極化率表達式及其相應(yīng)的兩種簡并因子列于下表中。式左邊變號，

15、據(jù)對稱性要求7必須等于零，該式才能成立。也就是說，具有中心對稱介質(zhì)的偶階極化率為零。若只考慮到三階非線性效應(yīng)，對于具有中心對稱性的介質(zhì)，沒有二階非線性效應(yīng)，只有三階非線性效應(yīng)。2.2.3簡并因子(1)若電場強度和電極化強度分別表示為E(r,t)=EE9n)et+cc,(2.2.16)nP(r,t)=PP侔n)e,0t+cc。(2.2.17)n考慮到極化率的對稱性，頻率為缶的n階極化強度分量表示如下，它是由n個波場所引起，其中有m個相同頻率。P3)=D£%(露。142,。3,由n)Ea(o)EpEy(«n)(2.2.18)式中的系數(shù)D被稱為簡并因子，對于式(2.2.16)和(

16、2.2.17)的情況，可以證明：n!D=。(2.2.19)m!(2)在有些文獻中，電場強度和極化強度分別表示為1E(r,t)=£E8n)e十E(oo)e,(2.2.20)2n非線性過程階極化率D=21-n(n!/m!)D=n!/m!線性色散18）11線性吸收1/16,8)11電光效應(yīng)2）（露皿0）12二次諧波2x(2)(2s;s,m)1/21和頻效應(yīng)2（2）X（03；叫的2）12差頻效應(yīng)2(2)/.X92；03、-01)12三次諧波3(3),一、X(3%6f產(chǎn))1/41四波混頻3（3）X（叫皿牝血）3/26簡并四波混頻3(3)/、X。0、03/43簡并四波混頻相位共腕3(3)/X(W

17、c；Wi,-O2,«p)3/26光克爾效應(yīng)（自作用）3(3)X的0、一00)3/43光克爾效應(yīng)（互作用）3X(3)30'f',0)3/26自聚焦3(3)/、x(®；«,-®,®)3/43飽和吸收3X(3)侔;。，6,6)3/43雙光子吸收3X（必冷2,2聲1）3/26拉曼散射（斯托克斯）3(3),、x()(Ws；oh-ai,Os)3/26拉曼散射（反斯托克斯）3f)侔as；颯Fl,s)3/43注：表中極化率括號中的分號之后為入射場頻率，分號之前為生成場頻率。2.3Kramers-Kronig色散關(guān)系2.3.1 極化率實部與虛部的

18、關(guān)系必需指出，電極化率火是一個復(fù)數(shù)，若表達為，=胃(0)+i7”()，(2.3.1)其實部和虛部之間有如下關(guān)系1二"(1')/'(©)=Pf()d»,(2.3.2)二；，'-,1 '(')丁"(8)=Pf()d0',(2.3.3)'式中P表示后面的積分為柯西主值積分。這是著名的Kramers-Kronig色散關(guān)系，簡稱KK關(guān)系。由K-K關(guān)系可見，只要知道極化率的實部和虛部中任何一個的光譜就可通過此關(guān)系求出另外一個。根據(jù)/(-8)=(。)，"3)是。的奇函數(shù)，而'(田)是。的偶函數(shù)。

19、KK關(guān)系可以寫成如下另一種形式：2 :"('')''10)=_P(2Ld。,(2.3.4)0(2.3.5)'(.')22do'。,-2.3.2極化率實部和虛部的物理意義1 .線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關(guān)系我們考察一束頻率為。的單色平面波在各向同性介質(zhì)中沿z方向的傳播所產(chǎn)生的線性極化。設(shè)光電場強度表示為E(z,。)=E(z)ei(kz-砌+c.c.,(2.3.6)式中，k是非線性介質(zhì)的復(fù)數(shù)波矢，其實部表示波的相位變化(介質(zhì)的色散)，虛部表示波的振幅的變化(介質(zhì)的吸收)，即k=k'+ik"=k0n。+i,(2.

20、3.7)2式中，k0=是真空中的波矢；n。和a分別表示介質(zhì)的線性折射率和線性吸c收系數(shù)。由電感強度的定義，考慮遠離共振情況下的線性極化效應(yīng)，則有D=的E+P=%E+的？E=(的+劭？)E=zE,(2.3.8)式中，如為真空的介電系數(shù)；名=的+曲7為介質(zhì)的復(fù)線性介電系數(shù)；工為介質(zhì)的復(fù)線性極化率，可以分為實部和虛部兩部分，利用關(guān)系葭=%(1+7)，則名可表為E=%+7/(1)'+i此工"=3'+i.工(1)”=B'(1+i曳.'')。(2.3.9)；'利用線性折射率n=k/%,式(2.3.9)改為2s=n2%(1+i)。(2.3.10)no

21、再利用復(fù)線性折射率n=、T和真空光速c=1/、,2,將介質(zhì)的復(fù)波矢表為k='n=0J口碑o(2.3.11)c將式(2.3.10)代入(2.3.11),得到1k=®匹1+i-(2.3.12)<no；式(2.3.12)中的根號中第二項的模遠小于1,可將«展成泰勒級數(shù)，近似取前兩項得''kkUkon。i而)=k°noi2n"(2.3.13)將式(2.3.13)對比(2.3.7)，利用名'=%(1+7(1)')得到1n0=1+/)'2I_1+1?，(2.3.14)2%=k7(1)"=£-7

22、(1)(”。(2.3.15)n。cn?？梢娊橘|(zhì)的線性折射率和線性吸收系數(shù)分別與一階極化率的虛部和實部成正比。2.非線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關(guān)系假設(shè)介質(zhì)具有三階非線卜入射激光是如式(2.3.6)的單色平面波，可以用以下慢變近似非線性波方程(2.1.25),求解光場E(z)o這里設(shè)Ak=k'-k=00非線性極化強度表為設(shè)4(3)(s)=3公3)(切),pNL王(z)i.:z2；ocn0pNL(z)=iko2；0kPNL(z)oPNL(z)=P(3)(z)=3無浮)E(z)|2E(z)。=7(切)(3)'+iZ(o)(3)'',(z)=0%"'E(z)2+遑？儂)“|E(z)|2E(z),正(z)i；z2cn0e3)()e(z)2+13)(®)''|E(z)|2E(z)2利用:/ocnoE'式(2319)改為.:E(z)i.:z2cn0|；ocn()'Ii2二iJiiIL2；ocn0ocno“I(z)%cnoe3)(s)”ie(z)kNL-koe3）（）2ocno22ocno式(2.3.20)變?yōu)镋nikNLE(z)。二z解得E(z)=E(o)eikNLz。由式(2.3.6)E(z,)E(z)ei(kz"t)=E(0)eikNLzei(kz&q