分子介質(zhì)中強(qiáng)場激光非線性傳播

1、單位代碼10445學(xué) 號(hào)2007020772分 類 號(hào)O437博 士 學(xué) 位 論 文論文題目 分子介質(zhì)中強(qiáng)場激光非線性傳播過程及X射線光譜學(xué)研究學(xué)科專業(yè)名稱原子與分子物理申請人姓名苗泉導(dǎo)師姓名王傳奎 教授論文提交時(shí)間2013年4月10日獨(dú) 創(chuàng) 聲 明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。據(jù)我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得 （注：如沒有其他需要特別聲明的，本欄可空）或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示謝意。學(xué)位論文

2、作者簽名： 導(dǎo)師簽字：學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解 學(xué)校 有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán) 學(xué)校 可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書）學(xué)位論文作者簽名： 導(dǎo)師簽字：簽字日期：20 年 月 日 簽字日期：20 年 月 日山東師范大學(xué)博士學(xué)位論文目錄中文摘要IAbstract.V第一章 綜述.11.1 非線性光學(xué)概述.11.2 激光技術(shù)的發(fā)展.21.3 脈沖激光與物質(zhì)相互作用的研究.41.4

3、同步輻射光源及X射線自由電子激光的發(fā)展.51.5 X射線光譜學(xué)簡介.71.6 有機(jī)雙光子吸收材料的發(fā)展.71.7 本論文的研究意義及主要內(nèi)容.8第二章 理論基礎(chǔ).112.1 經(jīng)典電磁場方程.112.1.1 麥克斯韋方程組.112.1.2 慢變幅近似及傍軸波動(dòng)方程.122.1.3 光場強(qiáng)度方程.132.1.4 遲至?xí)r間坐標(biāo)系.132.2 量子體系狀態(tài)方程.142.2.1 薛定諤方程.142.2.2 電偶極近似.152.2.3 幾率幅方程.152.2.4 旋波近似.162.2.5 密度矩陣方程.172.2.6 布洛赫方程.182.2.7 速率方程.192.3 幾種非線性光學(xué)現(xiàn)象.212.3.1 雙

4、光子吸收.212.3.2 光限幅效應(yīng).222.3.3 面積定理.23 2.4 X射線光譜學(xué)理論.242.4.1 X射線吸收.242.4.2 共振X射線散射.252.4.3 共振X射線散射持續(xù)時(shí)間.27第三章 數(shù)值計(jì)算方法.293.1 時(shí)域有限差分法.293.2 預(yù)估校正運(yùn)算法則.313.3 克蘭克尼科爾森差分方法.313.4 迎風(fēng)差分方法.33第四章 有機(jī)分子介質(zhì)光限幅效應(yīng)的研究.354.1 光限幅效應(yīng)：兩步雙光子吸收.354.2 溶劑效應(yīng)對光限幅行為的影響：一步雙光子吸收和兩步雙光子吸收.424.3 金屬酞菁化合物的光限幅效應(yīng)：反飽和吸收.48第五章 雙光子吸收面積演化的研究595.1 理論

5、模型.595.2 超短脈沖激光在DBASVP分子中的雙光子面積演化60第六章 超短脈沖在有機(jī)分子介質(zhì)中局域場效應(yīng)的研究.656.1 理論模型656.2 局域場效應(yīng)對單光子共振傳播過程的影響676.3 局域場效應(yīng)對單光子非共振傳播過程的影響70第七章 基于分子解離態(tài)的X射線激射.737.1 理論模型.737.2 X射線激射過程：自捕獲現(xiàn)象.75第八章 X射線拉曼散射：短時(shí)間近似.818.1 理論模型.818.2 含時(shí)表象下的快散射858.3 數(shù)值模擬與討論88第九章 總結(jié)與展望.959.1 總結(jié).959.2 展望.96參考文獻(xiàn).99攻讀博士學(xué)位期間完成的論文.109致謝.111113分子介質(zhì)中強(qiáng)

6、場激光非線性傳播過程及X射線光譜學(xué)研究中文摘要強(qiáng)場激光一直是科學(xué)家們關(guān)注的熱點(diǎn)。過去的幾十年里，隨著強(qiáng)場激光技術(shù)的發(fā)展以及近年來同步輻射光源和X射線自由電子激光光源的進(jìn)一步發(fā)展，利用激光技術(shù)可研究的領(lǐng)域進(jìn)一步拓展，應(yīng)用的范圍也日益廣闊。由此引發(fā)非線性光學(xué)和X射線散射等相關(guān)科學(xué)向更加微觀、精細(xì)的方向發(fā)展，并引發(fā)各種新現(xiàn)象、新理論的出現(xiàn)，激發(fā)了我們研究這一領(lǐng)域的熱情。本論文的主要目的在于研究分子介質(zhì)內(nèi)部在激光作用下的微觀機(jī)制，包括激光脈沖在分子介質(zhì)中的動(dòng)力學(xué)傳播過程以及有關(guān)X射線光譜學(xué)的研究，解釋和預(yù)測了各種新的非線性光學(xué)現(xiàn)象，取得了一些新的研究成果，對理論研究和實(shí)驗(yàn)工作均具有重要的意義。本論文的

7、主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：1、雙光子吸收光限幅效應(yīng)首先我們使用時(shí)域有限差分法和預(yù)估校正運(yùn)算法則，通過求解描述粒子數(shù)密度的速率方程和描述脈沖光場的傍軸波動(dòng)方程，研究了4,4-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)分子在納秒脈沖作用下的光限幅效應(yīng)和動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面。研究結(jié)果表明，介質(zhì)的厚度及密度、入射脈沖激光的脈寬均是影響光限幅效應(yīng)和動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面的重要因素。進(jìn)一步分析表明，在短脈沖作用下一步雙光子吸收起主要作用，動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面隨脈寬成線性增加的關(guān)系。當(dāng)脈寬增加至長脈沖范圍時(shí)，兩步雙光子吸收取代一步雙光子吸收，成為動(dòng)態(tài)雙光子吸收的主要機(jī)制。其次我們以4,4-二甲氨基二苯乙烯(BDMAS)分子

8、為例，研究在納秒及飛秒量級(jí)的激光脈沖作用下，溶劑效應(yīng)對于分子介質(zhì)的光限幅效應(yīng)的影響。在納秒脈沖作用時(shí)，我們采用速率方程和光場強(qiáng)度方程; 而在飛秒量級(jí)的情況時(shí)，選取麥克斯韋方程組和密度矩陣方程。研究結(jié)果表明，納秒激光脈沖作用下，當(dāng)增加溶劑的極性即相對電導(dǎo)率時(shí)，光限幅效應(yīng)略微降低。在飛秒脈沖作用下，光強(qiáng)較高時(shí)可觀測到雙光子吸收的飽和現(xiàn)象，且較強(qiáng)極性的溶劑使得分子介質(zhì)顯示出更寬廣的光限幅窗口。但是在光限幅發(fā)生的區(qū)域內(nèi)，降低溶劑的極性可以顯著降低光強(qiáng)透射率，光限幅行為更加明顯。我們進(jìn)一步擬合計(jì)算了動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面，分析表明，飛秒量級(jí)脈沖的作用下一步相干雙光子吸收占主導(dǎo)地位，納秒量級(jí)脈沖的作用下兩步雙

9、光子吸收成為主要吸收機(jī)制。最后我們研究了納秒量級(jí)的長脈沖作用下，以反飽和吸收為主要機(jī)制的金屬酞菁化合物的光限幅效應(yīng)。基于體系遲豫時(shí)間范圍跨度較大，將體系分為快變和慢變的兩個(gè)子體系，并將速率方程多個(gè)方程式簡化為描述基態(tài)粒子數(shù)的一個(gè)方程式?？紤]入射光場脈沖的橫向分布，我們使用克蘭克尼科爾森差分方法求解基態(tài)粒子數(shù)速率方程和光場傍軸波動(dòng)方程。理論模擬結(jié)果顯示，酞菁化合物分子具有顯著的光限幅特性，并且金屬中心元素越重，從基態(tài)至最低三重態(tài)的特征轉(zhuǎn)移時(shí)間越短，光限幅行為越明顯，主要原因是它們具有最大的系間跨越速率。與中心金屬元素的作用不同，周邊取代基團(tuán)的作用相對較弱。進(jìn)一步分析表明，包含單重態(tài)和三重態(tài)單光子

10、吸收的兩步雙光子吸收通道是主要光限幅機(jī)制。同時(shí)，酞菁化合物分子的光限幅行為明顯依賴于光場強(qiáng)度，介質(zhì)密度等因素。2、雙光子吸收面積定理我們以一維不對稱共軛分子DBASVP為例，從雙光子面積定理和麥克斯韋布洛赫方程出發(fā)，研究超短脈沖在該分子介質(zhì)中的傳播過程和雙光子面積的演化規(guī)律。雙光子面積定理與單光子面積定理的演化規(guī)律不同。根據(jù)由麥克斯韋布洛赫方程推導(dǎo)得到的雙光子面積演化式，我們計(jì)算了雙光子面積隨傳播距離演化的嚴(yán)格數(shù)值解。嚴(yán)格的數(shù)值解與理論結(jié)果展現(xiàn)出不同的面積演化規(guī)律，主要原因是嚴(yán)格的數(shù)值解考慮了激光脈沖與分子介質(zhì)作用過程中伴隨產(chǎn)生的高次諧波等因素的影響，而雙光子面積定理是慢變幅和慢變相近似下的單

11、模電場傳播，因此嚴(yán)格數(shù)值解更能準(zhǔn)確反映雙光子面積演化的真實(shí)情況。3、局域場效應(yīng)我們采用預(yù)估校正運(yùn)算法則和時(shí)域有限差分法數(shù)值求解全波麥克斯韋布洛赫方程，在不考慮慢變幅近似和旋波近似下，研究局域場效應(yīng)對于超短激光脈沖在稠密硝基苯胺(PNA)分子中傳播過程的影響，并對激光脈沖與稠密分子介質(zhì)的單光子共振吸收及非共振吸收相互作用過程給出詳細(xì)的討論。研究結(jié)果表明，單光子共振條件下，在稠密介質(zhì)中或脈沖強(qiáng)度較強(qiáng)時(shí)，局域場效應(yīng)比較明顯，且脈沖傳播速度變快，子脈沖之間的時(shí)間間隔變短。單光子非共振條件下的結(jié)果與單光子共振類似，只是入射脈沖強(qiáng)度提高時(shí)，考慮與不考慮局域場效應(yīng)兩種情況下的脈沖時(shí)間間隔并沒有增加。這說明當(dāng)

12、入射脈沖強(qiáng)度不同時(shí)，局域場效應(yīng)對于脈沖與介質(zhì)的相互作用具有不同的影響。4、基于分子解離態(tài)的X射線激射我們以分子中的原子核共振激發(fā)為例，理論模擬這一新的模型可以產(chǎn)生超短連續(xù)X射線脈沖。數(shù)值模擬計(jì)算中，速率方程使用預(yù)估校正運(yùn)算法則求解，解離態(tài)X射線激光脈沖強(qiáng)度方程則使用迎風(fēng)差分法。當(dāng)分子被自由電子激光泵浦激發(fā)到解離狀態(tài)的核激發(fā)態(tài)時(shí)，會(huì)隨之產(chǎn)生X射線。其基本原理是核激發(fā)態(tài)的分子可解離為原子，產(chǎn)生粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。激光產(chǎn)生效率的關(guān)鍵在于在激光脈沖增益峰脊上，X射線發(fā)生自捕獲現(xiàn)象，自捕獲效應(yīng)極大地提高了解離態(tài)X射線激光放大，這是我們預(yù)測的一種新效應(yīng)。解離態(tài)X射線激光可以產(chǎn)生具有較窄譜線寬度的相干內(nèi)殼飛秒X射線

13、，這對于很多應(yīng)用具有重要意義，如泵浦探測時(shí)間分辨光譜學(xué)。5、X射線拉曼散射：短時(shí)間近似我們以單振動(dòng)模式和雙振動(dòng)模式的模型分子為例，對共振拉曼散射進(jìn)行快散射分析。研究結(jié)果表明，共振拉曼散射過程具有一個(gè)有限的特征持續(xù)時(shí)間，決定于激發(fā)態(tài)均勻壽命展寬G和相對于共振頻率的失諧量W，因此可用于控制散射持續(xù)時(shí)間。調(diào)諧失諧量W還可用于去除高倍頻和分子振動(dòng)軟模式的部分，從而達(dá)到純化拉曼光譜的目的。關(guān)鍵詞：雙光子吸收，光限幅效應(yīng)，局域場效應(yīng)，X射線拉曼散射，自捕獲分類號(hào)：O437Nonlinear propagation of strong laser pulses and X-ray spectroscopy

14、in molecular mediaAbstract Strong field laser has always been the focus of attention of scientists. In the past few years, the research fields to use the laser technology have been dramatically promoted and the range of applications has been increasingly extended due to technology development of the

15、 strong field of laser as well as further development of synchrotron radiation sources and X-ray free electron lasers. So the related science of the nonlinear optics and X-ray scattering develops in more microscopic and fine direction, and leads to a variety of new phenomena and new theories, which

16、stimulates our research enthusiasm in this area. The main purpose of this thesis is to study the microscopic mechanism of molecular medium within the laser, including dynamic propagation of laser pulses in molecular medium and the research related to X-ray spectroscopic, explanation and prediction o

17、f a variety of new nonlinear optical phenomena. We got some new research results and the research has important implications for both theoretical and experimental works. The main contents and the results are summarized as follows:1. Optical limiting effect induced by two-photon absorptionFirst, we s

18、tudied the optical limiting effect and the dynamic two-photon absorption cross section of 4,4-bis (diphenylamino) stilbene (BDPAS) molecular medium in the nanosecond pulse using finite-difference time domain method and the predictor- corrector algorithm for solving the rate equations which describe

19、the particle number density and the paraxial wave equation which describes the pulse light field. The research results showed that the thickness and density of the medium, the pulse width of the incident laser pulse are all important factors to affect the optical limiting effect and the dynamic two-

20、photon absorption cross section. Further analysis indicated that when the pulse width is short, one-step two-photon absorption plays a major role and the dynamic two-photon absorption cross section increases linearly with the pulse width increasing, while when the pulse width increases to the range

21、of long pulse, two-step two-photon absorption takes over one-step two-photon absorption and becomes the main mechanism to enhance the dynamic two-photon absorption.Secondly, we took 4,4-bis(dimethylamino) stilbene (BDMAS) molecular medium as an example to study the influence of the solvent effect fo

22、r the optical limiting effect of molecular medium in the nanosecond and femtosecond laser pulses. We used the rate equations and the intensity equation of the light field to study nanosecond pulse case, and selected the Maxwell equations and the density matrix equations to study femtosecond pulse ca

23、se. The study results showed that in nanosecond laser pulses, the optical limiting effect slightly decreases if the relative conductivity of the solvent polarity increases. In femtosecond pulses, we can observe the saturation phenomenon of two-photon absorption with higher intensity, and the optical

24、 limiting effect shows a broader range in strong polarity solvent. However, within the region of the optical limiting, reducing the polarity of the solvent can significantly decrease the rate of transmittance of the light intensity, and the optical limiting behavior becomes more obvious. We further

25、did the fitting calculation of the dynamic two-photon absorption cross section. The analysis showed one-step coherent two-photon absorption plays the major role with the femtosecond pulses while two-step two-photon absorption becomes the main absorption mechanism in the nanosecond pulses.Finally, we

26、 studied the optical limiting effect induced by reverse saturable absorption for phthalocyanines with different central metals in long nanosecond pulses. Due to the large range of decay time, the system is divided into fast and slow sub-systems, and the rate equations are reduced to one equation for

27、 the description of the number of particles on the ground state. Considering the transverse distribution of the incident field pulse, we used the Crank-Nicolson difference method for solving the ground state population rate equation and the light field paraxial wave equation. Theoretical simulation

28、results showed that phthalocyanines have remarkable optical limiting characteristics. When the element of the center metal is heavier, the characteristic time of population transferred from the ground state to the lowest triple state is shorter, and the optical limiting behavior is more obvious. The

29、 main reason is that they have high rate of the intersystem crossing transition. Contrary to the role of the central metal elements, peripheral substituents have relatively weak role. Further analysis indicated that the two-step two-photon absorption channel including one-photon absorption of single

30、t and triplet states is the main optical limiting mechanism. Meanwhile, the optical limiting behavior of phthalocyanines significantly depends on the light field intensity and medium density.2. Two-photon absorption area theoremWe took one-dimensional asymmetric conjugate molecular (E,E)-4-2-p-(N,N-

31、 Di-n-butylamino)stilben-p-ylvinylpyridine (DBASVP) as an example, based on two-photon area theorem and Maxwell-Bloch equations, to study the propagation of ultrashort pulses in this kind of molecules and the evolution of the two-photon absorption area. The two-photon area theorem is different with

32、the one-photon area theorem. According to the two-photon area evolutionary equations deduced from Maxwell-Bloch equations, we calculated the strict numerical solution of two-photon area with the evolution of the propagation distance. Strict numerical solution and theoretical results showed different

33、 evolution of the area. The main reason is that the strict numerical solution considers the high-order harmonic and other factors which accompanied with the interaction of the laser pulse and the molecular media, while the two-photon area theorem only describes the single-mode propagation under the

34、slowly varying amplitude and phase approximation. So the strict numerical solution is more accurate which reflects the real evolution of the two-photon area.3. Local field effectBy solving the full-wave Maxwell-Bloch equations with the predictor-corrector algorithm and finite-difference time domain

35、method, we studied the influence of the local field effect to the propagation of ultrashort laser pulses in dense para-nitroaniline (PNA) molecules without slowly varying amplitude approximation and rotating wave approximation. The one-photon resonant and nonresonant propagations of the laser pulses

36、 in the dense molecules were discussed in detail. The results showed that under the one-photon resonance condition, the local field effect is obvious, and the pulse propagation speed becomes faster and the time interval between the sub-pulses becomes shorter in the dense medium or the pulse intensit

37、y is higher. The results of one-photon nonresonant case are similar, except that the time interval between the sub-pulses does not increase when consider the local field effect if increase the incident pulse intensity. This indicated that when the incident pulse intensities are different, the local

38、field effect has a different impact on the interaction of the pulse and the medium.4. Dissociative X-ray LasingWe took the Cl resonant excitation of HCl molecule as an example to demonstrate that this scheme can be used to create ultrashort coherent X-ray pulses. In the numerical simulations, the ra

39、te equations were solved with the predictor-corrector algorithm and the dissociative X-ray lasing intensity equation was solved with the upwind differencing method. X-ray lasing is predicted to ensue when molecules are pumped into dissociative core-excited states by a free-electron-laser pulse. The

40、lasing is due to the population inversion created in the neutral dissociation product, and the efficiency of the laser scheme features self-trapping of the X-ray pulse at the gain ridge. The self-trapping effect drastically increases the amplification of the dissociative X-ray lasing pulse, which is

41、 our new prediction. The dissociative X-ray laser provides an alternative way to create femtosecond coherent inner-shell X-ray pulses with narrow spectral width, which is vital for numerous applications, for instance, within the field of pump-probe time-resolved spectroscopy.5. X-ray Raman scatterin

42、g: the short-time approximationWe analyzed of the fast scattering in the resonant Raman scattering considering one-mode and two-mode molecules. The results indicated that the resonant Raman scattering process has a characteristic duration time, which depends on excited state lifetime G and resonant

43、frequency detuning W. So we can control the duration time by changing G and W. Thus, the shortening of the scattering duration by the detuning gives a very convenient tool in resonant Raman spectroscopy to purify the spectrum from higher overtones and soft modes and so makes the analysis of the spec

44、trum much simpler.Key words: Two-Photon Absorption, Optical Limiting Effect, Local Field Correction, X-ray Raman Scattering, Self-trappingClassification: O437第一章 綜述1.1 非線性光學(xué)概述非線性光學(xué)是繼激光誕生之后，現(xiàn)代光學(xué)的一個(gè)新領(lǐng)域。在此之前，人們對于光學(xué)的認(rèn)知局限于線性光學(xué)的范疇，即弱強(qiáng)度光束在介質(zhì)中傳播，遵循光的獨(dú)立傳播原理及光波的疊加原理，介質(zhì)對弱光場的響應(yīng)呈現(xiàn)簡單的線性關(guān)系，介質(zhì)的光學(xué)特征參量如光速、折射率、吸收系數(shù)等與光

45、場強(qiáng)度無關(guān)，光場在介質(zhì)中傳播引起的極化強(qiáng)度P與光場的電場強(qiáng)度E成正比， P=e0c(1)E 式中真空電容率e0=8.8510-12Fm-1，c(1)為一階(線性)極化率。自1961年激光誕生以來，人們對于光與物質(zhì)相互作用的認(rèn)知從線性光學(xué)飛躍至非線性光學(xué)領(lǐng)域，由此開啟現(xiàn)代光學(xué)的飛速發(fā)展。在非線性光學(xué)的范疇中，介質(zhì)的極化強(qiáng)度P可以展開為光場電場強(qiáng)度E的泰勒級(jí)數(shù)形式：P=e0c(1)E+e0c(2):EE+e0c(3)EEE+ 式中c(2) , c(3) 為二階(一階非線性)、三階(二階非線性) 極化率。對于弱光強(qiáng)的光場，可以忽略高階項(xiàng)的貢獻(xiàn)，此時(shí)僅用線性項(xiàng)即可準(zhǔn)確描述光場與介質(zhì)的相互作用過程。當(dāng)光

46、場的電場強(qiáng)度增強(qiáng)至接近原子內(nèi)部的庫侖場時(shí)，電場強(qiáng)度E的高冪次項(xiàng)的作用不可忽略，由此導(dǎo)致各種線性光學(xué)中無法觀察到的新現(xiàn)象，推動(dòng)了非線性光學(xué)的發(fā)展。非線性光學(xué)的發(fā)展最早可以追溯到1906年泡克耳斯效應(yīng)及1929年克爾效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)。但是非線性光學(xué)發(fā)展至今成為一門重要學(xué)科，應(yīng)該說真正開始于1961年P(guān).A.Franken等人在Michigan大學(xué)的實(shí)驗(yàn)首次發(fā)現(xiàn)光學(xué)二次諧波1。在此之后，非線性光學(xué)迅速發(fā)展，大量非線性光學(xué)效應(yīng)迅速被發(fā)現(xiàn)，包括多光子吸收(1961 Kaiser,Garrett)、光學(xué)和頻與倍頻(1962 Bass)、受激拉曼散射(1962 Woodbury,Ng) 以及由此受到啟發(fā)而發(fā)現(xiàn)的受

47、激布里淵散射，受激瑞利散射(Brillouin, Rayleigh,Wing)、光束自聚焦(19621964 Askaryan,Hercher,Shen)、光學(xué)參量放大與振蕩(1965 Giodmaine,Miller)、光學(xué)自感應(yīng)透明(1967 McCall,Hahn)等。與此同時(shí)，Bloembergen與他的學(xué)生們初步建立了以介質(zhì)極化和耦合方程為基礎(chǔ)的非線性光學(xué)理論2。此后7090年代，實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合，非線性光學(xué)得到深入發(fā)展，新的非線性光學(xué)效應(yīng)繼續(xù)在實(shí)驗(yàn)中被發(fā)現(xiàn)，諸如光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)(1976 Gibbs)、四波混頻及光學(xué)相位共軛(1971 Stepanov;1977 Yariv)、自由感應(yīng)衰

48、減(1972 Brewer,Shoemaker)等。應(yīng)用研究方面也在這一時(shí)期因此得到迅速發(fā)展，如擴(kuò)展相干光源、相位共軛技術(shù)、光計(jì)算光通信及光電子技術(shù)、光譜與物質(zhì)研究中的非線性光學(xué)方法等。90年代至今，非線性光學(xué)日趨成熟，并向其他多個(gè)相關(guān)學(xué)科滲透及延伸且在多個(gè)領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展。早期較重要的領(lǐng)域之一有非線性光譜學(xué)，用以探測和了解物質(zhì)。隨著激光光譜技術(shù)的飛速發(fā)展，探測頻率可覆蓋從遠(yuǎn)紅外到軟X射線頻段，微觀上可探測到單原子或少數(shù)原子或分子的團(tuán)簇，由此發(fā)展了很多重要的應(yīng)用。第二個(gè)是激光冷卻原子分子3,4，從實(shí)驗(yàn)上看到了玻色愛因斯坦凝聚并得到了費(fèi)米凝聚，從而開創(chuàng)了原子物理的新領(lǐng)域，為深入地探討多體問題提

49、供了有效的工具。第三個(gè)重要領(lǐng)域是相位共軛和自適應(yīng)光學(xué)，為天文望遠(yuǎn)鏡和顯微鏡的應(yīng)用提供了重要技術(shù)支持。到目前為止，非線性光學(xué)又?jǐn)U展了新的前沿發(fā)展領(lǐng)域。第一是用于動(dòng)態(tài)過程研究的超快光譜技術(shù)，這一技術(shù)通常采用脈沖激光泵浦/探測的手段，光源一般使用皮秒或飛秒的脈沖激光。其次是相干非線性光學(xué)，可用以調(diào)控物理或化學(xué)反應(yīng)過程，并且在電磁感應(yīng)透明5的研究中有重要應(yīng)用。第三是強(qiáng)場激光物理。單個(gè)脈沖經(jīng)聚焦后電場峰值達(dá)到1020W/cm2，這種脈沖的出現(xiàn)開創(chuàng)了強(qiáng)場物理這一新領(lǐng)域。除此之外，單光子非線性光學(xué)、激光鎖模與光梳、強(qiáng)非線性光學(xué)效應(yīng)、高能密度物質(zhì)等領(lǐng)域也都取得了顯著的進(jìn)展。1.2 激光技術(shù)的發(fā)展區(qū)別于普通光源

50、是光的自發(fā)輻射，激光是光的受激輻射引起的“光放大”。這一全新的技術(shù)理論是由愛因斯坦于1917年提出的。1958年美國科學(xué)家肖洛和湯斯首次在實(shí)驗(yàn)中觀查到激光，并且提出了“激光原理”這一概念。1960年5月，梅曼在美國加利福尼亞州休斯實(shí)驗(yàn)室獲得了人類史上第一束激光，并于同年7月研制成功世界上第一臺(tái)激光器。此后，激光便以突出的單色性、方向性和相干性以及高亮度引起人們的廣泛關(guān)注。激光自出現(xiàn)以來，一直朝著提高功率、擴(kuò)展波長范圍、縮短脈沖寬度的方向發(fā)展。隨著激光技術(shù)的不斷突破，激光已被廣泛應(yīng)用于工業(yè)、醫(yī)療、商業(yè)、科研、信息和軍事等多個(gè)領(lǐng)域。激光科技的最新前沿之一是超強(qiáng)超短脈沖激光。圖1.2.1和圖1.2.

51、2給出了超強(qiáng)超短脈沖激光的發(fā)展及應(yīng)用和激光技術(shù)的發(fā)展及激光強(qiáng)度的提高6,7。圖1.2.1超強(qiáng)超短脈沖激光的發(fā)展及應(yīng)用6。自1965年利用被動(dòng)鎖模紅寶石激光器獲得皮秒(ps，10-12s)量級(jí)的脈沖以來，脈沖激光技術(shù)進(jìn)入了超短量級(jí)范圍，并且發(fā)展迅速。20世紀(jì)70年代，利用固體激光器獲得了皮秒量級(jí)的脈沖，利用對撞鎖模環(huán)形染料激光器獲得了飛秒(fs，10-15s)量級(jí)的脈沖；80年代，對撞鎖模環(huán)形染料激光器的脈沖寬度可達(dá)到27飛秒，1986年陳國夫等人在英國利用對撞鎖模環(huán)形染料激光器產(chǎn)生了19飛秒的超短脈沖；90年代，鈦寶石激光器的出現(xiàn)使得超短脈沖進(jìn)入了飛秒的時(shí)代，1991年產(chǎn)生了60飛秒的脈沖，1

52、993年和1994年分別得到了11飛秒和8飛秒的脈沖，1998年程昭等人8在奧地利利用超寬帶啁啾鏡腔外壓縮獲得了4飛秒的超短脈沖。圖1.2.2 激光技術(shù)的發(fā)展及激光強(qiáng)度的提高7。與獲取超短脈沖同步，超短脈沖技術(shù)的一個(gè)重要發(fā)展是實(shí)現(xiàn)了半導(dǎo)體激光器(LD)泵浦的ND:YAG激光器(1988,55ps)、LD泵浦的Cr:LiSAF脈沖激光器(1994,47fs; 1995,24fs)以及近年利用LD泵浦的Nd:YVO4倍頻后泵浦鈦寶石產(chǎn)生12fs的全固態(tài)鈦寶石激光器。飛秒激光技術(shù)的另一個(gè)重要發(fā)展是利用啁啾脈沖放大(Chirped Pulse Amplification，CPA) 9技術(shù)獲取超高功率激

53、光。小型化飛秒太瓦(1012瓦)甚至更高數(shù)量級(jí)的超強(qiáng)超快激光系統(tǒng)已在各國實(shí)驗(yàn)室內(nèi)建成并發(fā)揮重要作用。最近已有報(bào)道輸出更短脈沖和更高功率的激光，如直接由激光振蕩器產(chǎn)生短于5飛秒的激光脈沖，小型化飛秒100太瓦級(jí)超強(qiáng)超快激光系統(tǒng)，以及啁啾脈沖放大技術(shù)應(yīng)用到傳統(tǒng)大型釹玻璃激光裝置上獲得1拍瓦(1015瓦)級(jí)激光10,11。超強(qiáng)超短脈沖激光與物質(zhì)的相互作用是當(dāng)前最活躍的研究課題之一，在新型的粒子加速器、超快高能X射線光源等方面具有廣泛的應(yīng)用前景，同時(shí)涉及到物理學(xué)的理論及實(shí)驗(yàn)的多方面課題。超強(qiáng)超短脈沖激光的研究直接推動(dòng)了激光科學(xué)與現(xiàn)代光學(xué)、原子分子物理、凝聚態(tài)物理、天體物理、理論物理以及非線性科學(xué)等一大批基礎(chǔ)學(xué)科的發(fā)展，并且推動(dòng)了一些重要高技術(shù)領(lǐng)域和交叉學(xué)科的創(chuàng)新發(fā)展，如超快化學(xué)動(dòng)力學(xué)、微結(jié)構(gòu)材料科學(xué)、超快信息光子學(xué)與生命科學(xué)等。1.3 脈沖激光與物質(zhì)相互作用的研究激光脈沖啁啾放大技術(shù)的出現(xiàn)及不斷完善，