固體向等離子體轉(zhuǎn)變中的瞬時晶格收縮

固體向等離子體轉(zhuǎn)變中的瞬時晶格收縮倪煉山163112091摘要：在凝聚物質(zhì)系統(tǒng)中，強的光激發(fā)可以誘導(dǎo)改變機械性能的聲子驅(qū)動過程。KenR.Ferguson等報告一種新的現(xiàn)象，其中大量的電子激發(fā)誘導(dǎo)鍵特性的集體變化從而導(dǎo)致瞬時晶格收縮。用強烈的10-fsx射線（泵浦）脈沖將單個大范德華群等容地加熱至納米等離子體狀態(tài)。用第二個強X射線（探針）脈沖探測納米等離子體的結(jié)構(gòu)演化，顯示源自固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間的電子離域化的系統(tǒng)收縮。關(guān)鍵詞：瞬時點陣收縮等離子體X射線脈沖在凝聚物質(zhì)系統(tǒng)中，電子配置確定結(jié)構(gòu)幾何形狀。對于一般的靜態(tài)情況，電子形成鍵和原子將其自身排列在使系統(tǒng)的勢能最小化的位置。在經(jīng)典熔化過程中，原子的振動運動變得比它們的原子間距離顯著，導(dǎo)致連續(xù)的電子重構(gòu)。近年來，已經(jīng)報道了新的現(xiàn)象，其中大塊晶體的強光激發(fā)導(dǎo)致非熱熔融或粘合硬化的相反極端。在這兩種情況下，價電子被促進到導(dǎo)帶，改變原子間勢能格局。隨后，激發(fā)能被轉(zhuǎn)移到聲子模式。光激發(fā)驅(qū)動系統(tǒng)的機械性能，但在飛秒時間尺度上，整體幾何性質(zhì)保持不變。KenR.Ferguson等提出的現(xiàn)象是鍵特性中一個本質(zhì)上不同的集體變化的情況，其通過電子離域誘導(dǎo)固體到等離子體轉(zhuǎn)變。這導(dǎo)致與電荷轉(zhuǎn)移過程相當(dāng)?shù)臅r間尺度上的瞬時晶格收縮［1］。如圖1所示，KenR.Ferguson等的實驗沿用了G.J.William等人［2,3］之前報道過的方法：在相干X射線成像（CXI）儀器的100-nm聚焦室中并在Linac相干光源（LCLS）下進行。該實驗的創(chuàng)新之處為在LCLS波束器中以略微不同的能量輻射的雙電子束在實驗端站中產(chǎn)生兩個高強度X射線脈沖。將X射線脈沖分離高達80fs，在8.33keV下跨越鐐K邊緣的約70eV的光子能量分離。具有高于鐐K邊緣的光子能量和約300uJ的脈沖能量的第一X射線脈沖衍射出Xe簇并開始誘導(dǎo)系統(tǒng)中的動力學(xué)。第二個X射線脈沖，光子能量剛好低于鐐K邊緣，脈沖能量為700uj，布拉格散射分解的Xe簇并通過鐐過濾器。來自第二X射線脈沖的布拉格峰記錄在位于相互作用區(qū)域下游70mm處的Cornell-SLAC像素陣列檢測器（CSPAD）上。TOF光譜儀用于測量與布拉格散射一致的離子。結(jié)構(gòu)和電子信息通過X射線光子和離子的重合檢測獲得。使用脈沖閥通過Xe的超音速膨脹通過具有4°半開度角的200mm噴嘴來產(chǎn)生直徑為70nm的簇。簇通過兩個差動泵浦撇去器階段和一組可移動狹縫發(fā)送以產(chǎn)生限定的局部靶并且確保每個自由電子激光（FEL）脈沖在相互作用區(qū)中少于一個Xe簇。圖1.氙納米團簇中固體到等離子體轉(zhuǎn)變的實驗方案。（A）初始10-fs硬X射線脈沖電離Xe簇并形成納米等離子體。在稍低的光子能量下的第二10-fsX射線脈沖測量等離子體的幾何和電子性質(zhì)。布拉格峰記錄在放置在鐐過濾器后面的X射線檢測器上，其從初始X射線脈沖吸收光子，但對來自探針脈沖的光子是透明的。用TOF光譜儀記錄重合離子光譜。（B）電子高度局域化在初始范德華簇中，形成具有良好限定的中性原子間隔（dn）的有序晶格。（C）在納米等離子體躍遷期間，高激發(fā)電子在深庫侖電位下離域，影響具有新的等離子體間隔（dp）的整體晶格幾何形狀。納米等離子體中的晶格幾何形狀可以從檢測器上的布拉格峰的位置推斷。中性氙簇可以形成簡單的面心立方（fcc）和六方密堆積（hcp）晶格，KenR.Ferguson等的實驗只嚴格關(guān)注了fcc顆粒單晶體。飛秒時間分辨數(shù)據(jù)指示了固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間的晶格收縮。隨著X射線-X射線泵浦探針脈沖之間的延遲增加，（220）布拉格峰系統(tǒng)地偏移到更高的q（更高的散射角）。該偏移表示集體X射線誘導(dǎo)的晶格收縮。該實驗所得（111）和（220）fcc峰測量的平均晶格壓縮在80fs中約為0.2%。在與晶格壓縮的競爭中，強激發(fā)的簇也經(jīng)歷超快的電子和結(jié)構(gòu)損傷，兩種效應(yīng)導(dǎo)致布拉格強度的衰減。該實驗的數(shù)據(jù)顯示Xe9+是最可能的Xe電荷狀態(tài)，留下每原子45/54的總電子分數(shù)。在高動量轉(zhuǎn)移q下的彈性散射被緊密束縛的內(nèi)殼電子主導(dǎo);因此，信號中的衰減We現(xiàn)在處于矛盾的情況，其中飛秒結(jié)構(gòu)信息顯示晶格收縮，而來自TOF光譜儀的數(shù)據(jù)指示具有劇烈表面爆炸的快速簇擴展。雖然膨脹符合先前的知識，但是晶格壓縮既沒有被實驗觀察到，也沒有被任何理論模型描述。原則上，表面離子的庫侖爆炸可以將動量傳遞給靜態(tài)集群核心，類似于壓縮波，但是這樣的動力學(xué)是聲子驅(qū)動的并且發(fā)生在比他們觀察到的更長的時間尺度上。即使在高度電離的等離子體中，其具有每10fs約1nm的聲速，壓縮波也將在皮秒時標(biāo)上移動通過簇。此外，他們觀察到指示集體收縮的明確布拉格點，而壓縮波將不均勻地擠壓納米等離子體晶格。該研究得出一個重要結(jié)論：固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間觀察到的和未預(yù)料到的晶格壓縮歸因于源自氙納米等離子體中強烈增強的電子遷移率的瞬時鍵收縮。納米等離子體核中的離域價電子是準自由的，將弱結(jié)合的范德華簇轉(zhuǎn)換成更“金屬狀”的狀態(tài)，導(dǎo)致瞬時的鍵長度減小，導(dǎo)致晶格的整體收縮。該研究是第一個用實驗證明了固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間所產(chǎn)生的電子離域化的瞬時晶格收縮。參考文獻FergusonKR,BucherM,GorkhoverT,etal.Transientlatticecontractioninthesolid-to-plasmatransition]』.ScienceAdvances,2016,2(1)：e1500837-e1500837.S.Boutet,G.J.Williams,Thecoherentx-rayimaging(CXI)instrumentattheLinacCoherentLightSource(LCLS).NewJ.Phys.12,035024(2010).M.Liang,G.J.Williams,M.Messerschmidt,M.M.Seibert,P.A.Montanez,M.Hayes,D.Milathianaki,A.Aquila,M.S.Hunter,J.E.Koglin,D.W.Schafer,S.Guillet,A.Busse,R.Bergan,W.Olson,K.Fox,N.Stewa