中性極化超鏡的發(fā)展與應(yīng)用

中性極化超鏡的發(fā)展與應(yīng)用

中立是一個(gè)良好的研究核反應(yīng)因素。它具有低電流量、高質(zhì)量、磁極和低能量的特點(diǎn)。中子具有波粒二相性,慢中子波長(zhǎng)與晶體內(nèi)原子間距相當(dāng),所以中子散射的研究能在原子尺度層面準(zhǔn)確獲取物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)特性等微觀信息,可用于分析晶體結(jié)構(gòu)、成分組成、解析化學(xué)反應(yīng)和偵測(cè)物質(zhì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變等。中子超鏡是慢中子研究領(lǐng)域不可或缺的裝置。因?yàn)橹凶泳哂胁▌?dòng)性,當(dāng)中子與物質(zhì)發(fā)生相互作用時(shí),會(huì)類似光一樣在物質(zhì)表面和界面產(chǎn)生反射和折射現(xiàn)象,中子超鏡就是通過(guò)全反射原理來(lái)實(shí)現(xiàn)中子的高效率傳輸。中子超鏡是由中子光學(xué)常數(shù)相差較大的兩種材料交替沉積在中子儀器內(nèi)壁的非周期性多層膜。中子超鏡膜層厚度的設(shè)計(jì)方法主要有Mezei方法和Hyter-Mook方法。相比于早期中子導(dǎo)管內(nèi)壁的單層Ni或58Ni,中子超鏡使得不同波數(shù)的入射中子在多層膜的不同位置得到反射,從而擴(kuò)展了中子全反射臨界,也大大提高了中子的傳輸效率。中子超鏡性能評(píng)價(jià)指標(biāo)由m值和RC表示,m值代表中子在超鏡表面的全反射臨界角與Ni的全反射臨界角的比值,RC表示中子超鏡在全反射臨界角處的中子反射率。研究大臨界角與高反射率的中子超鏡已成為國(guó)際熱點(diǎn)和前沿課題。中子超鏡分為極化和非極化兩類,本文主要介紹了中子極化超鏡的原理、特點(diǎn)及發(fā)展與應(yīng)用。中子極化超鏡被廣泛應(yīng)用于冷中子束的極化,是由鐵磁性層與非鐵磁性層交替沉積而成的非周期性多層膜。它的評(píng)價(jià)指標(biāo)除了m值和RC外,還包括代表中子極化能力的極化率P。常見(jiàn)的中子極化超鏡有Fe/Ag、Fe/Si、FeCoV/TiN等,主要應(yīng)用于中子極化器與分析器。1中日衍射磁結(jié)構(gòu)分析每種粒子都有電荷和磁矩。中子的總合電荷為零,所以呈現(xiàn)不帶電,但總合磁矩卻不為零,中子具有自旋磁矩。因?yàn)橹凶泳哂写啪囟鴽](méi)有電荷,可利用中子磁矩同晶態(tài)物質(zhì)的原子磁矩的磁相互作用來(lái)測(cè)量物質(zhì)的原子磁矩分布狀態(tài),并不受物質(zhì)中電荷的影響,這就是中子衍射磁結(jié)構(gòu)分析。在傳輸過(guò)程中的極化效率為:要想獲得最高的極化效率,就得使自旋向上的中子幾乎全部被反射回來(lái),而基本不反射自旋向下中子,意味著以及R↓<<1。2極化中方超鏡材料層中子超鏡的第一次出現(xiàn)在1976年,Mezei以設(shè)計(jì)方法制備了用于極化器與分析器的m=2.3的Fe/Ag中子超鏡,這也是第一個(gè)中子極化超鏡。后面陸續(xù)出現(xiàn)了不同類型、不同材料的中子極化超鏡,應(yīng)用范圍也日益廣泛。不同于非極化中子超鏡材料層的選擇比較單一,基本上都是Ni/Ti,極化中子超鏡的鐵磁性材料層和非鐵磁性材料層可以有多種選擇。不同材料有著不同的特點(diǎn)與優(yōu)勢(shì)。如FeCo/Si與Fe/Si兩種超鏡相比較,FeCo對(duì)于自旋向下的中子平均散射長(zhǎng)度比Fe的更小,但另一方面Co對(duì)中子的吸收系數(shù)越遠(yuǎn)大于Fe,并且FeCo/Si超鏡的剩磁能力相比Fe/Si要小得多。對(duì)于非磁性層材料,可根據(jù)超鏡的性能要求以及與鐵磁性層結(jié)合的難易程度來(lái)選擇,常見(jiàn)的非磁性材料層有Al、Si、Ag和TiNx等。2.1tig對(duì)復(fù)合吸收層的性能中子極化器主要分為反射型和透射型,對(duì)于反射型極化器,在中子極化超鏡與基體材料的中間還需要一個(gè)吸收層,這樣才能吸收透射進(jìn)來(lái)的自旋向下的中子而不被基底反射回去。Gd對(duì)中子有強(qiáng)烈的吸收能力,但純Gd的濺射系數(shù)很高,很難生成精確光滑的膜層,而且Gd層在小角度時(shí)還會(huì)反射回部分中子。TiGd有著良好的濺射性質(zhì),而且TiGd的散射長(zhǎng)度密度比Gd小得多,這樣中子就能很容易穿透TiGd層。所以,TiGd成為了吸收層最常用的材料。研究表明吸收層越厚,就能吸收更多的中子,但并非越厚越好。隨著厚度增加,超鏡的界面粗糙度也會(huì)增加,這會(huì)導(dǎo)致中子在界面發(fā)生漫散射,從而降低自旋向上中子的反射率。為了進(jìn)一步提高吸收層的吸收中子能力,S.Wehrli等人設(shè)計(jì)了TiNx與TiGd結(jié)合的雙層系統(tǒng)。這種系統(tǒng)進(jìn)一步降低了吸收層的散射長(zhǎng)度密度,減小了對(duì)中子的反射,吸收效果更明顯。他們對(duì)比了3種吸收層對(duì)自旋向下的中子的反射曲線,如圖1。這3個(gè)吸收層上面都是20層[TiNx(5nm)+FeCoV(5nm)]多層膜。從圖中可看到,系統(tǒng)1與系統(tǒng)2的吸收層總厚度相同,而TiNx與TiGd結(jié)合的雙層系統(tǒng)2明顯比單層系統(tǒng)1吸收中子的能力更好。系統(tǒng)3是為了進(jìn)一步優(yōu)化吸收層而設(shè)計(jì)的系統(tǒng)。結(jié)果表明TiNx與TiGd的結(jié)合能有效增強(qiáng)中子的吸收。2.2剩磁極化超鏡中子極化超鏡已成為最重要的中子束極化裝置之一,為了滿足各種研究的需要,中子極化超鏡需要在低磁場(chǎng)條件下呈現(xiàn)出高極化效率。如果中子極化超鏡的鐵磁性材料有著足夠高的剩磁能力和矯頑力場(chǎng),它就可能在任意方向的外部弱磁場(chǎng)條件下使用,這類中子極化超鏡又被稱為剩磁極化超鏡,剩磁極化超鏡是現(xiàn)在使用最廣泛的中子極化超鏡。剩磁超鏡的高剩磁能力和足夠的矯頑力場(chǎng)與其鐵磁性層各向異性的應(yīng)力有關(guān)。剩磁極化超鏡是在各向異性濺射條件下制成的。在濺射沉積超鏡過(guò)程中,通過(guò)減小濺射靶前端孔一個(gè)方向的孔徑角,使得濺射原子入射角只在這一個(gè)方向會(huì)很小,而在其它方向會(huì)很大,從而在膜平面內(nèi)產(chǎn)生各向異性應(yīng)力分布。同時(shí),在磁化面內(nèi)磁彈性耦合各向異性也會(huì)導(dǎo)致剩磁行為。剩磁極化超鏡的主要優(yōu)點(diǎn)就是使用環(huán)境不需要加特別大的外部磁場(chǎng),大磁場(chǎng)往往會(huì)干擾實(shí)驗(yàn)中的其它磁場(chǎng)。柏林中子散射中心(BEN-SC)的中子自旋回波分光計(jì)(SPAN)使用的剩磁極化彎曲管就是利用了剩磁超鏡這個(gè)特點(diǎn)。另外,剩磁極化超鏡在短暫的高磁場(chǎng)脈沖條件下就能實(shí)現(xiàn)磁化反轉(zhuǎn),也就是可以馬上獲得相反自旋態(tài)的中子,而不需要使用自旋倒向器。這個(gè)原理被應(yīng)用到了瑞士散裂中子源(SINQ)的三重軸分光計(jì)(TASP)與多功能反射計(jì)裝置(AMOR)。P.Bue383ni等人制造的Fe50Co48V2/TiNx剩磁超鏡,有明顯的剩余磁化能力。圖2是已經(jīng)使用了3年的m=2的Fe50Co48V2/TiNx超鏡沿著易磁軸的磁滯曲線,其矯頑磁場(chǎng)。在H=0時(shí),剩磁Mr接近飽和值(93%),表明Fe50Co48V2/TiNx超鏡即使在很小的負(fù)導(dǎo)向場(chǎng)下也能磁化。Fe50Co48V2/TiNx超鏡的全飽和磁場(chǎng)接近200〇e。研究表明超鏡的矯頑磁場(chǎng)HC會(huì)隨膜層厚度減小而減小。圖2中的插圖就是膜層厚度減小后的Fe50Co48V2/TiNx超鏡的磁滯曲線,HC急劇減小。Bue56eni等人還測(cè)試了Fe50Co48V2/TiNx超鏡高溫的穩(wěn)定性。在200℃下,超鏡的性能沒(méi)有太大改變。當(dāng)溫度升到300℃時(shí),一些樣品的膜層會(huì)從基體上剝落。他們發(fā)現(xiàn)高溫會(huì)減小Fe50Co48V2/TiNx超鏡的反射率,但對(duì)它的剩磁性沒(méi)有太大的影響。結(jié)果表明濺射沉積的FeCoV/TiNx剩磁超鏡有著很好的抗高溫與應(yīng)力弛豫能力。2.3極化儀器的設(shè)計(jì)前面提到的反射型極化器有不少缺點(diǎn),如:反射會(huì)分散中子束;反射次數(shù)越多,中子離開(kāi)極化器幾率越小;反射儀器的吸收層會(huì)降低反射效率等。而基于極化腔的透射型極化器,除了克服了以上的問(wèn)題外,還使得極化儀器的整體結(jié)構(gòu)更簡(jiǎn)單。這種透射型的極化腔也應(yīng)用到了分析器中。如圖3是極化腔的示意圖,兩條平行線表示鍍著普通Ni膜的中子管,V字型表示鍍著中子極化超鏡的Si片。在V型尖端部分Si片雙面都鍍了超鏡。極化腔的原理就是中子束在進(jìn)入腔體后,對(duì)于掠入射角滿足θcs<θ<θcSM的中子,自旋向上的中子會(huì)被V字型Si片上的中子極化超鏡反射后偏射出去,而自旋向下的中子會(huì)直接透射而過(guò),透射強(qiáng)度的損失主要是Si基體對(duì)中子的吸收。圖4是一個(gè)應(yīng)用了極化腔的分束器。它除了一根主管外,還有一根沿著V型邊延伸出的副管。注入中子后,就能從主管中得到自旋向下的中子束,從副管中得到自旋向上的中子束。2.4薄膜彎曲管及其選用中子極化超鏡已普遍應(yīng)用于極化彎曲管中。圖5是SINQ散裂源中反射儀所用的極化彎曲管B58B,由雙面都鍍有Fe50Co48V2/TiNx剩磁超鏡的含硼玻璃板彎曲堆棧而成,這樣自旋向上的中子透射進(jìn)來(lái)后,至少會(huì)被反射一次。超鏡與玻璃板之間濺射了一層Ti1-xCdx合金,用來(lái)吸收自旋向下的中子。玻璃板之間有著垂直條帶的Al隔層,用來(lái)阻止薄玻璃板彎曲。彎曲管的彎曲度由背板的內(nèi)表面決定。這種彎曲管在200〇e磁場(chǎng)(全飽和磁場(chǎng))下1s的時(shí)間就被磁化向上或者向下。圖6是彎曲管B58B的透射性與導(dǎo)向場(chǎng)B的關(guān)系圖。當(dāng)控制場(chǎng)減小到0mT的時(shí)候,透射會(huì)降低,因?yàn)閬?lái)自周圍的雜散磁場(chǎng)會(huì)使中子束去偏極。當(dāng)B達(dá)到2mT時(shí)透射效果恢復(fù)。當(dāng)B=-5mT時(shí),透射強(qiáng)度又會(huì)出現(xiàn)一個(gè)明顯下降,這歸因于較低的矯頑力使得超鏡中最薄的那些膜層開(kāi)始沿著導(dǎo)向場(chǎng)磁化,導(dǎo)致透射降低。當(dāng)B<-5mT時(shí),超鏡膜層會(huì)再次全磁化,并透射出自旋向下的中子。這些結(jié)果表明了彎曲管可以作為中子自旋選擇器。同時(shí)P.Boni等人還發(fā)現(xiàn)通過(guò)加入中間層可以減小彎曲管各超鏡反射面之間的間隙,實(shí)現(xiàn)中子束聚焦。2.5零磁場(chǎng)3d分極器中子分析器也廣泛應(yīng)用了中子極化超鏡,如BENSC的中子自回波分光儀SPAN中的徑向分析器。這類分光儀的樣品周圍必須是軸向?qū)ΨQ磁場(chǎng)。任何外加磁場(chǎng)都會(huì)破壞磁場(chǎng)對(duì)稱性,所以分析器中應(yīng)用到了徑向磁化的剩磁彎曲管,它能在近零磁場(chǎng)的條件下使用。圖7就是一個(gè)零磁場(chǎng)3D分極器,它由2個(gè)磁化方向相互垂直的剩磁超鏡彎曲管組成。2個(gè)彎曲管有各自的旋轉(zhuǎn)軸。通過(guò)旋轉(zhuǎn)彎曲管,就能分析不同自旋態(tài)中子。這種分析器能夠分析3個(gè)垂直極化方向的中子,而不需要使用自旋倒向器或自旋旋轉(zhuǎn)器,這也使得中子分析器的整體結(jié)構(gòu)更加簡(jiǎn)單。3fe/si/ge/tinx超鏡的再磁場(chǎng)在中子極化超鏡的研究過(guò)程中,遇到過(guò)許多困難和一些關(guān)鍵性問(wèn)題,如死層、殘余應(yīng)力、再磁化機(jī)理等,近年來(lái)隨著研究的不斷深入及研究技術(shù)的不斷發(fā)展,這些難題也逐漸被解決。對(duì)于典型的Fe/Si中子極化超鏡,在Fe層與Si層的界面處,會(huì)因?yàn)橄嗷U(kuò)散而形成厚度約為5ue425的死層。擴(kuò)散會(huì)導(dǎo)致Fe的鐵磁性散射長(zhǎng)度下降甚至消失,死層中80%是沒(méi)有磁化的Fe,同時(shí)這些死層也會(huì)增加對(duì)自旋向下中子的反射。為了阻止Fe、Si相互擴(kuò)散形成死層,J.Stahn等人采用了在沉積Si層時(shí)加入N2以及O2活性氣體的反應(yīng)濺射方法。結(jié)果表明反應(yīng)氣體與Si層的結(jié)合,增加了膜層磁性散射長(zhǎng)度密度,減小了膜層應(yīng)力,同時(shí)減小了Fe和Si之間的相互擴(kuò)散。U.Rücker等人通過(guò)逐層測(cè)量磁性的方法研究了FeCoV/TiNx剩磁極化超鏡的再磁化行為。他們發(fā)現(xiàn)FeCoV/TiNx超鏡在30mT的磁場(chǎng)下可被再磁化。在更低磁場(chǎng)下,超鏡不會(huì)完全再磁化,薄的膜層的磁化比厚膜層的更容易反向。同時(shí)他們通過(guò)極化中子反射計(jì)精確獲得了與外磁場(chǎng)方向平行磁化和反向平行磁化的各自的膜層數(shù)。在平行磁化膜層與反向平行磁化膜層的界線周圍的磁性非常不均勻,還存在著與外磁場(chǎng)垂直的磁向,這會(huì)減小鐵磁性層的磁性散射長(zhǎng)度密度,從而影響到中子極化超鏡的反射率與極化率。N.K.Pleshanov等人發(fā)現(xiàn)在中子極化超鏡的磁性層與非磁性層之間增加負(fù)中子勢(shì)的納米層會(huì)抑制非期望自旋中子的反射。他們利用納米技術(shù)制造了含有中間層(厚度為1.5nm的Ti層)的CoFe/Ti/TiZr/Ti中子極化超鏡,并與CoFe/TiZr中子超鏡進(jìn)行了對(duì)比,如圖8。從圖中可明顯看到前者對(duì)自旋向下的中子反射要小,表明納米中間層對(duì)提高極化中子膜性能有著很大的潛力。類似的,R.Maruyama等人在Fe/Ge超鏡膜層之間加入中間層Si,制成了Fe/Si/Ge/Si超鏡,有效減小了實(shí)現(xiàn)高效極化所需的外磁場(chǎng)強(qiáng)度。他們發(fā)現(xiàn)這個(gè)中間層中的Ge-Si固溶態(tài)的形成減小了Fe/Si/Ge/Si超鏡中的壓應(yīng)力,得到的結(jié)論是Fe/Si與Fe/Ge膜層的壓應(yīng)力分別是Fe/Si/Ge/Si膜層壓應(yīng)力的4.4、2.7倍。M.Bleuel等人使用Fe/Si/Ge/Si極化超鏡作為單色器和磁性六極管透鏡,聚焦了中子束,第一次實(shí)現(xiàn)了用極冷中子來(lái)完成小角度中子散射的測(cè)量實(shí)驗(yàn)。圖9是小角度散射儀(SANS-I)中極化裝置部分的簡(jiǎn)圖。在制造超鏡過(guò)程中,膜層的殘余應(yīng)力是一個(gè)關(guān)鍵性問(wèn)題,它可能導(dǎo)致膜層脫落。為了消除膜層的殘余應(yīng)力,D.G.Merkel等人對(duì)m=2的Fe/Si中子極化超鏡進(jìn)行了不同能量的He+輻照實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明隨輻照量增加,膜層的殘余應(yīng)力會(huì)降低,而Fe/Si超鏡的中子反射率和極化率也會(huì)下降。比如他們用能量為500keV,通量為1×1016/cm2的He+輻照Fe/Si超鏡后,超鏡膜層中的殘余應(yīng)力降低了80%,同時(shí)反射率降低了23%,極化率下