四波混頻波形

第1章引言碰撞問題是物理學中常見的問題，早在1639年就有物理學家開始提出有關碰撞的問題，之后的幾百年中無數科研工作著持續(xù)對碰撞問題進行探索，提出不同的假設，運用實驗演示驗證自己的理論，研究碰撞問題的規(guī)律和特點等。當時的碰撞問題還只局限于宏觀物體的碰撞，到近代物理研究中碰撞問題的研究已經深入到微觀領域。物質是由分子構成，碰撞效應能夠對對物質的結構的檢測和分析，用于研究激光制冷。對于碰撞截面的探究有助于我們了解碰撞系統下能量的再分布，各個能級之間的躍遷幾率等等。它不僅僅在物理方向具有重要作用，而且在其它領域都具有廣泛的應用，包括，天文學、等離子體學、原子物理學化學、材料和氣體電子學等領域。關于碰撞的研究與之有聯系的種類相當寬泛：原子間碰撞、Au+Au碰撞等。由于碰撞效應能夠為許多實際生產應用部門都會需要相關數據，促進各個領域的飛速開展，因此碰撞效應[1-2]的研究具有重要的研究價值四波混頻是一種先進的光譜學技術，隨著激光技術的不斷開展使得四波混頻技術的應用有的巨大的提高，比以往的技術相比擁有許多技術優(yōu)勢，因而四波混頻技術是一種常用技術手段。本文中我們就應用四波混頻來研究多普勒系統中的碰撞效應。1.1碰撞效應近代物理學中無數科研工作著對微觀領域的碰撞問題進行探索，發(fā)現碰撞的的特點之一就是粒子之間發(fā)生碰撞之后，輻射頻率發(fā)生改變。一個原子或者分子和其它物質產生碰撞時,能導致其固有輻射頻率的改變,這個現象就叫做碰撞效應。宇宙中的物質都是由原子分子構成的，碰撞效應的理論可以用來分析原子或分子內部的結構，為眾多學科的研究和開展奠定了理論根底，提供了實驗方法，具有非常重要的研究價值。關于碰撞問題的研究包括對碰撞截面的研究，對譜線線性的研究，對譜線展寬的研究等等。碰撞效應在物理化學甚至其它領域都具有廣泛的應用，包括，天文學[3]、等離子體學[4-6]、原子物理學化學[7-9]、材料和氣體電子學[10-14]等領域。例如通過對譜線展寬、碰撞截面的研究能夠獲得氣體的密度和溫度，從而可以得到恒星外表的引力大小[15]。經由對碰撞引發(fā)的放射躍遷的探究能夠對等離子體確認判斷。B.Sun和F.Robicheaux等人在2023年經由對氣態(tài)物質譜線展寬的探究，得出別離現象中的成對波動現象[16]的存在是引起譜線展寬主導因素的結論，并得到一個計算模型。1.1.1碰撞問題的分類諾貝爾物理獎獲得者赫茲和弗蘭克在1925年在對電子和惰性氣體碰撞后的性質的探究時發(fā)現彈性碰撞[17-18]。物理學家里查德·泰勒和凱德爾在對碰撞進行實驗研究時發(fā)現了非彈性碰撞[19]。根據實驗過程中是否有原子激發(fā)我們可以將碰撞效應進行分類。(1)彈性碰撞在碰撞過程中,假設碰撞沒有導致粒子系統的能量的改變，原子并沒有引發(fā)能級躍遷，這種碰撞就叫作彈性碰撞。彈性碰撞能夠產生無輻射躍遷來引發(fā)能量改變，從而使粒子位置產生變化，因此，彈性碰撞能夠導致譜線展寬和頻移。一些學者研究了氣體分子間的彈性碰撞對聲波衰減的影響，提出了一組基于分子彈性碰撞的干空氣-水汽雙流體方程，利用該方程探究了水汽對大氣聲波衰減的影響，得出了聲波頻率與分子間的彈性碰撞頻率的之比是衡量分子間彈性碰撞對聲波衰減影響［20］的重要參數的結論。對于某一特定波長的聲波，其衰減系數依據彈性碰撞頻率改變而變化，波長越小衰減越小，大氣內氧分子-氮分子的彈性碰撞頻率能夠到達109hz，因此二者的彈性碰撞對一定頻率的聲波的衰減的影響完全可以忽略。(2)非彈性碰撞兩個粒子發(fā)生碰撞之后，一個粒子獲得了另外一個粒子的動能，使得內能發(fā)生改變，足以使這個粒子由低能級躍遷到高能級，而它包含著原子的輻射，那么這個就叫做非彈性碰撞。例如，讓高能電子激發(fā)質子，電子與質子之間發(fā)生了彈性碰撞，但是也會出現產生了介子的情況，說明電子有能量的轉移，介子接收了電子的能量，因此電子的能量減少。這就是非彈性碰撞導致的，非彈性碰撞能夠引起原子發(fā)生改變。它為激光器件的趕緊提供了根底。非彈性碰撞可以導致能量傳遞，發(fā)生原子躍遷，原子躍遷必須遵守某種規(guī)律，就原子而言，它符合選擇定那么：△J=0，±1和△ν=±1。非彈性碰撞可以包含兩類，第一類是指碰撞導致動能改變成內能的類型，通過碰撞系統將動能傳遞給粒子，變成粒子的內能〔包括電離能，激發(fā)能等〕。實驗中最常使用的氦-氖氣體激光器來說，通過外加電場對質量較小的電子進行加速，這樣能夠使動能以最高的傳輸效率轉化給粒子，使粒子在基態(tài)具有很大的內能，最終導致氖原子粒子數反轉布居，即He原子和Ne原子分別由基態(tài)躍遷到兩個亞穩(wěn)態(tài)[21]。第二類碰撞在微粒參與碰撞的過程中有內能的減少，粒子發(fā)生碰撞后能量傳遞給其他的微粒[22-24]，使得其他微粒因此獲得能量，或者是動能或者是內能，獲得能量的粒子會由原先的基態(tài)發(fā)生躍遷，由于獲得的能量差異，原子激發(fā)到哪個態(tài)是不確定的。從概率上來說，距離原子受激態(tài)較近的高激發(fā)態(tài)發(fā)生碰撞躍遷的可能越大[25,26]。1.1.2碰撞引起能量再分布近年來，非彈性碰撞中的能量轉移引起了人們的廣泛關注。原子中存在某些光學禁戒躍遷，但用非彈性碰撞方法可實現這些躍遷[3]，所以，用碰撞也可研究原子結構。按有無原子激發(fā)可分為彈性碰撞和非彈性碰撞。兩個粒子相碰，如果只有動能的交換而不改變粒子的內部能量，并不能使原子處于較高能級，即沒有發(fā)生原子激發(fā)，這類碰撞稱為彈性碰撞。這類碰撞是碰撞對之間通過無幅射躍遷進行能量交換，可以引起粒子在發(fā)光過程中的相位突變，所以彈性碰撞不但引起譜線展寬，還引起譜線的頻移；如果原子與粒子碰撞后，不僅動能交換，原子的內部能量也發(fā)生了變化，使原子躍遷至較高能級，發(fā)生了原子激發(fā)，這類碰撞稱為非彈性碰撞。只有發(fā)生非彈性碰撞時才可能使原子激發(fā)。同時，非彈性碰撞效應會使光譜出現一定的譜線移動和翅線現象，即碰撞產生能級再分布現象[4]。使得某些光學禁戒躍遷也可以實現。對于非彈性碰撞引起的激發(fā)態(tài)堿金屬原子與原子或分子的能量轉移過程在研究原子濾波器、化學反響動力學等方面有非常重要的應用。由于受光源限制，人們最初主要集中于低激發(fā)態(tài)原子能量轉移過程的研究。直到80年代后，由于染料激光器的出現，人們才有可能研究堿金屬原子中間態(tài)或高激發(fā)態(tài)的能量轉移過程。80年代，Krause系統地研究了堿金屬原子精細結構能量轉移過程與惰性氣體的關系。最近Krause等人又開始系統地研究堿金屬原子塞曼能級間能量轉移截面與惰性氣體的關系。在強激光場作用下電子同原子分子相互作用的規(guī)律，可調諧激光器向更寬頻譜的范圍開展，以及飛秒脈沖技術的廣泛使用，為至今尚末實現的在碰撞時對基元碰撞事件的探測提供了新的時機。這樣的實驗能改變對非彈性碰撞過程和化學反響實質的新的和更深刻的理解。光學碰撞第一次被Weisskopf描述為下面類型的過程[5](1.1.1)這里碰撞前原子A的初始態(tài)，原子B處于基態(tài)；經過碰撞激發(fā)，原子A吸收或輻射能量為的光子后躍遷到態(tài)，而原子B仍舊處于基態(tài)，其作用是為原子A提供能級微擾。在該過程中，由于微擾氣體原子B的出現，使得A氣體原子發(fā)射或吸收的光譜出現壓力展寬或頻移。這種現象之所以發(fā)生是因為，微擾氣體原子B使原子A的能級發(fā)生移動，產生了一種新的發(fā)射或吸收頻率，且此頻率不能被自由原子吸收或輻射。通過對碰撞展寬光譜的研究，可以給我們提供一些原子內部的力學信息，尤其是包含激發(fā)態(tài)的相互作用。在早期的碰撞光譜學研究中出現過兩種近似理論，其一為Weisskopf模型，這個理論把原子輻射過程認為是經典的隨時間相位變化的諧振子模型，該假設的根底是所謂的碰撞展寬引起的相位移動理論，該理論可以通過傅里葉分析可以得到譜線形狀函數。第二種近似理論是由JabloIiski提出的準分子模型理論，在該理論中系統有諧振子組成，而微擾原子被當做準分子，譜線展寬的計算采用量子力學方法和分子電子帶光譜的強度分布理論?？紤]到本文所討論的是用密度矩陣理論研究四波混頻光譜學，所以我們主要介紹第二種近似理論。在這個模型里，由原子A和B組成的復合系統與輻射場的相互作用哈密頓量為(1.1.2)這里原子A和B在相距時的原子哈密頓量求和得到的，表征A和B原子的電子坐標，是原子A和B相互作用的哈密頓量，是原子A和B多普勒算符之和，是碰撞區(qū)域激光輻射的電場，并假設其形式為(1.1.3)其中場強在碰撞時認為是常量。在LICET和LACT過程中，由激光輻射場發(fā)出的頻率為的單光子在碰撞過程中被吸收。設A和B原子的初始復合狀態(tài)為，末態(tài)為。在弱場情形，相應的散射截面可由輻射場的最低階項計算得出。根據Berman的理論，哈密頓量〔2-2-1〕的薛定諤方程的解可用波函數表示，并可作如下展開：(1.1.4)其中滿足方程(1.1.5)這里不顯含對的依賴性。這里強度滿足以下耦合微分方程(1.1.6)當時，，的左矢減小為復合態(tài)的左矢。在adiabatic近似中，我們假設碰撞并未引起任何A-B準分子躍遷，因而方程(1.1.6)可以省略簡寫為如下關于的等式(1.1.7)這正是輻射場可能會在某些準分子態(tài)和感生躍遷的證據，其躍遷幾率依賴于(1.1.8)這里是準分子在能級下的勢能。1.1.3碰撞效應的應用領域碰撞效應的過程中一般都是伴隨著能量的虧損，所以碰撞效應對在超冷稀有氣體〔例如銣、銫等原子〕原子的激光捕獲的實驗研究中，其理論推測可以提供原子與原子之間相互作用的一些相關信息，并且也會對相干布居數捕獲產生的“黑態(tài)〞的研究也具有重要意義。近幾年來隨著激光技術的進步，激光制冷(Anti-StokesFluorescentCooling),作為一種新的理念正逐漸被人們所接受激光制冷[63]的原理是利用入射光子與出射光子具有能量差值，也就是說，通過激光提供的動力將介質本身所具有的能量傳導到介質外，使得物質的溫度下降以實現冷卻的結果。早在20世紀中期就有科學家提出利用激光制冷的概念，并且從熱學的角度理論驗證了其可行性?？蒲泄ぷ髡週osAlamos和Epstein等人[64]1995年在美國，通過激光對摻雜Yb3+的玻璃進行照射，率先成功地實驗能檢測到的的激光冷卻效應，在固體物質上,到達了的溫度減低0.3K的效果,其冷卻效率可以到達2%,與以前研究檢測到的冷卻相比，效率比以前的高103倍[65],不得不說這是激光冷卻探索過程中的重要發(fā)現，是激光冷卻的轉折點。自此之后他們在原有實驗的根底上繼續(xù)研究，分別獲得了從室溫降溫16K、21K、65K的結果[65-67]。UlrichV與MartinW等科學家們在實驗過程中利用Rb-Ar的混合氣體進行了試驗研究，通過利用碰撞產生能級再分布的效應理論實現了激光冷卻制冷[68]，并且將激光制冷到達了66k的效果，這是在激光冷卻方面突破的一步。在過去的25年中，稀薄原子氣體的多普勒制冷已經被廣泛應用，對多能級系統中的反斯托克斯熒光制冷的研究可以實現固體制冷。在理論工作中，伯曼和斯坦赫姆提出二能級系統中的激光制冷和加熱是由于輔助原子激發(fā)碰撞過程中的能量損失。在室溫原子碰撞領域的長期研究中，熒光原子再分配是一個受碰撞輔助激發(fā)的影響的線展寬的自然結果。M.Weitz等人通過對高密度的堿金屬混合氣的激光碰撞再分布的研究得出了氣體密度對激光制冷的影響[69]。并且討論了高壓緩沖氣體環(huán)境鉀原子的光譜和基于熱偏轉光譜的溫度的測量方式Muller和Hertel證明了通過直接雙光子激發(fā)高密度鈉蒸氣可以產生一個高激發(fā)態(tài)的粒子數反轉[69]。A.V.Papoyan檢測了紅外發(fā)射強度與緩沖氣體壓強地關系[70],得到了由于能級粒子數的碰撞再分配，可能會使緩沖氣體產生不同的共振輻射強度的變化的結論。1.2多普勒效應和極化干預多普勒效應是由波源的相對運動導致的頻率變動，又稱頻移[71]。如果一個振源所發(fā)出的波在介質中傳播，當振動源相對于介質運動時，那么，振源的振蕩頻率和它所發(fā)出的波在介質中的頻率之間有一個差值，也就是說，二者是不同的。類似地，如果觀察者〔或者接受波的探測器〕相對于介質在運動，那么，介質中波的頻率和觀察者〔或探測器〕所記錄到的頻率之間也存在一個差值，二者也是不同。多普勒效應的產生原因是由于發(fā)射波的相對運動，實驗中所用接收裝置相當于觀察者，是靜止不動的，振源發(fā)出一個頻率的波，如果振源相對與探測器是靜止的那么探測器接收的頻率就是其發(fā)出的頻率，如果振源與探測器發(fā)生了相對運動，那么就會引起頻率的變化，探測器接收到的頻率與振源本身的頻率會出現一個差值。光具有波動性，在光的現象中，如果光源向我們快速運動，那么接收到的頻率會增加，如果光源遠離接收位置，那么接收到的頻率會小于光源發(fā)出的頻率。多普勒效應可以影響到譜線的展寬，通過對光場的控制能夠實現對極化干預的控制，從而到達對四波混頻的頻譜的選擇。對于多普勒展寬系統的雙光子共振非簡并四波混頻〔NFWM〕一定存在極化干預[72]，引入光場耦合之后研究不同速度的原子對系統的影響，不僅不同原子本身速度不同就存在不同的極化干預，而且NFWM信號感生的極化與原子之間也擁有干預現象。實驗證明，精細的耦合場共振在譜線展寬均勻的情況下能夠阻止NFWM信號，而考慮多普勒展寬的系統中，當<1時接收到的是增強的信號[73]。所有物質都是由原子組成的，原子包括原子核和電子，帶負電荷的電子被帶正電荷的原子核所束縛，這種分布通常不會顯示出極性的[74]。但是如果電介質處于外場〔電場或者磁場〕時會發(fā)生改變。比方電介質放置磁場當中，磁場和電場的分量會對電荷表現出一定的極性。通常介質〔大多數的電介質〕的相對磁導率〔僅在本小結代表介質的相對磁導率〕我們看作近似等大的。因而磁場對電介質的作用十分微小，我們不加考慮。而電場的分量對電介質來說起主要作用，因而只考慮電場分量。在經典理論中，電介質由于受到場的作用使得內部的帶點粒子分布狀態(tài)發(fā)生改變，原本不具有極性的粒子受到影響出現了電偶極化的現象，表現出了極性。量子力學的范疇里，波函數能夠描述原子的狀態(tài)。本文所涉及的極化干預理論屬于量子干預。原子內部的電偶極矩在受到外加場的影響下而發(fā)生改變，致使表示電子狀態(tài)的函數發(fā)生了改變，整體的偶極距表現發(fā)生改變。量子干預是一種控制自發(fā)輻射的常用根本手段之一。Harris等人[75]在利用強激光場激發(fā)三能級系統的躍遷，并討論了發(fā)生EIT時四波混頻的效率，得到與弱場激發(fā)轉化效率提高幾個數量級的結論。Petch等人[76]通過引入強耦合場的研究后發(fā)現FWM的效率得到了提高，同時雙光子泵浦場比之前相比變得更強。與此同時綴飾態(tài)雙色驅動三能級系統中的研究也證明了共振FWM的指數增強。我們知道，布朗現象證明了分子的熱運動，組成介質的原子〔或分子〕永不停息的作無規(guī)那么運動。由于原子速率不同，使得不同速度的原子感生極化有差異，根據多普勒效應，這些原子的不同感生極化間會產生干預。我們考慮的干預就是此種類型的干預。通過對多普勒展寬系統中的四波混頻的極化干預的探究說明，而四波混頻中的極化干預是同一個躍遷所感生的。實驗還說明這個使用一個人為的耦合場能夠操控極化干預。鑒于發(fā)生輻射的原子具有某個速度，因而引發(fā)譜線展寬。在考慮多普勒展寬的前提下，四波混頻的譜線與不考慮多普勒增寬的情況相比發(fā)生巨大的變化。左戰(zhàn)春等人考慮了多普勒效應四波混頻的效果，并且推測了各種速度的原子產生的干預導致多普勒系統的改變。研究結果證實了考慮了多普勒增寬對譜線影響下的極化干預對四波混頻〔NFWM〕頻譜有著非常大的影響的結論。我們定量分析外加場對于電介質的作用，從物理學上講，描述極化的物理量有很多。被極化的介質原子與之前未被極化時相比較，物理性質上會產生某種改變。設兩個不同場的波矢、，我們假設兩波矢的關系是：。真空磁導率為，真空中介電常數為。我們假定一個比值：。根據電磁波的一般性質，可知：(1.2.1)為波的角頻率，是波速。(1.2.2)(1.2.1.1)和(1.2.1.2)聯立，推出：(1.2.3)為便于計算，令，由于，并將(1.2.1.3)式代入求得：(1.2.4)是第一種介質的相對磁導率，μ2是第二種介質的相對磁導率，又因為，(1.2.1.4)可整理成：(1.2.5)1.3四波混頻1.3.1非線性光學不單只有折射,反射等現象能夠出現在光和介質互相作用的過程中，還可能出現光的強度在通過介質之后發(fā)生改變的比例關系的現象，這種現象我們叫作非線性光學效應,這個學科稱為非線性光學,其中四波混頻就是非線性光學。由于非線性光學的持續(xù)開展，以及非線性材料在各個范疇的采用用及特性的優(yōu)點，科學探究者們對非線性光學的研究持續(xù)升溫。光與介質產生反響具有兩種形式，線性形式以及非線性形式。非線性的光學效應過程中，光通過介質之后和入射光是非線性關系；在這個過程中新的頻率能夠產生，耦合現象能夠出現在頻率不同的光之間。非線性光譜學與其他光譜學相比較，具局部明顯的優(yōu)勢，比方靈敏度高，信號分辨率高，能夠研究物質的結構。非線性光學具有普遍應用，其應用于產業(yè)行業(yè)和理論范疇都有顯著價值。比方：具有非線性性質的晶體能夠制作電光開關[77]，以及調制激光[78]，如opticalfibreamplifier等；基于二次諧波以及三次諧波的出現，二階光學以及三階光學的差頻、和頻原理采用頻率轉換，以獲得不同頻率的激光；各種雙穩(wěn)器和符合標準的非線性標準具的制作原理就是依據光強的變化能夠引起折射率變化的性質；或者，采用光學參量的振蕩實現激光頻率的調諧，結合其它技術還可以用來處理光信息、對激光質量的提升，對圖像清晰度的增強；根據多種相干光學效應等其他非線性光學效應推測介質弛豫過程，系統能量轉移過程，和高分辨率光譜等。這些典型應用都加速了學者們對非線性光學的關注。目前,光折變材料在產生相位共扼四波混頻效應方面最具特點，它具有耦合效率高、低功率效應、靈敏度良好等許多方面的優(yōu)點。1.3.2四波混頻理論四波混頻是指有4路相互作用的光波參與的三階非線性過程。它是一個三階的過程,而受強度影響導致此過程為非線性過程。在不同介質中四波混頻現象都極容易被觀測到，且類型種類多樣，因而四波混頻獲得到大量有意義的應用，其頻率范圍廣泛，以它作為相干光源那么可實現較大范圍的頻率調諧。根據光頻率的區(qū)別，四波混頻可以分為簡并四波混頻和非簡并四波混頻兩類；如果相互作用的光束的頻率相同那么就是簡并四波混頻；如果相互作用的幾束光的頻率各不相同，那么這種混頻就稱為非簡并四波混頻。簡并四波混頻由于具有良好的自適應性能而表現出優(yōu)良的潛質，四波混頻技術可以作為對材料的分析和檢測的工具，對分子動力學的研究等。比方四波混頻具有一般光譜不能比較的優(yōu)點，在相干光進行耦合的時候，四波的耦合能產生相干，同時信息被存儲于相干光內。因此四波混頻可用于光學信息存儲的研究，甚至是光開關等新型光學器件的研究。對于實驗室的搭建，由于入射光的不同〔比方頻率，波長等條件〕，實驗設計的光路不同，濾波方式不同，使得四波混頻的優(yōu)點顯示出來。由于四波混頻光譜靈敏度高，范圍廣因此對與樣品檢測具有極大優(yōu)勢。它對檢測的樣品是氣體、液體還是固體狀態(tài)沒有任何要求，且檢測的范圍從紅外到紫外適用范圍很廣泛。1.3.3傳統光譜學與四波混頻光譜學以往的光譜學由于光源的單色性較差，頻率穩(wěn)定，亮度不高，因此對使粒子由基態(tài)躍遷到某個能級上有一定的困難。由于處于高激發(fā)態(tài)的時間通常短暫，并且與量子數有關，而自發(fā)弛豫導致的光亮度弱，因此不能用采取吸收或者熒光檢測方式來解決這個難題。其次，在實際實驗過程中受光學分光器件或各種物理機制的局限性，采用傳統的方法進行實驗并不具有優(yōu)勢。四波混頻光譜學有這些優(yōu)點。首先，FWM的光譜靈敏度非常高，具備有更好的時間分辨率和出色的空間分辨本領，可以去除強熒光背景的干擾。其次FWM的相位匹配范圍很大。再次FWM的光路設計簡易，能夠任意選擇相互作用的物質，即液體、氣體和固體介質都能夠通過四波混頻光譜來探究物質。1.3.4四波混頻的研究進展光學相位的實現方法有很多種，而四波混頻就是其中之一。其在介質中的應用使許多科學家產生興趣。許多前人不斷探索，發(fā)現四波混頻的特性并且致力于將四波混頻理論應用與實際，造福人類。從20世紀60年代開始，科學探索者們們如Gbaor和Leith等人[79]通過實驗發(fā)現了激光全息術，并以此提出了光波混頻的假設，后來StePanov等[80]學者推測了即時全息的假設，四波混頻雛形逐漸展現。同年，Hellwarth[81]從理論的角度數值描述了波混頻，并以非線性光學的視角闡述四波混頻，提出了對相位共軛的實現采取多波混頻的設想。接著有人在對稀有氣體的研究中發(fā)現了四波混頻信號，并且在高溫情況下信號的強度也出現增強。到了21世紀，美國學者Deng等人[82]在實驗中發(fā)現了相消干預現象，并且實驗說明波混頻的效率一定程度上能夠收到這種干預現象的影響。Harris等人[83]繼續(xù)對四波混頻進行研究，終于在2004年在斯坦福大學發(fā)現冷原子當中也能在觀測到四波混頻現象。同時間國內學者左戰(zhàn)春[84]等人以四波混頻實驗為根底，推廣和開展了四波混頻光譜學，為共軛多波混頻光譜學打下根底。四年后有相繼有研究人員通過實驗研究在四波混頻現象的探究中觀測到了單光子。[85]通過對四波混頻的成功的演示了光停滯現象，并在銣原子蒸汽中實現了光存儲。后來heA.Yu[86]也在實驗研究中發(fā)現，在冷原子中也能產生靜態(tài)的光脈沖。緊接著，德國物理學家M.Fleischhauer[87]研究了靜態(tài)光的一維限定和磁場的作用。2023年又有科研探究工作者們通過實驗測試了磁場對四波混頻偏振依賴性的影響，揭露了磁控四波混頻效果[88]。一定范圍內的外加磁場能夠引起四波混頻的效率變化。也因此通過對四波混頻的影響狀況能夠實現對各種范圍的磁場測量?？茖W界的不斷探索證明著四波混頻現象在各個學科，各個范疇都具有十分可觀的研究價值。1.3.5四波混頻的應用領域幾個世紀以來無數學者在在四波混頻這個領域的研究上作出突出的奉獻，四波混頻的研究在實際應用上具有很重要作用而不僅僅是局限于理論的研究。光信號參量放大可以通過四波混頻來實現，歸零碼和非歸零碼的轉換，波長轉換，甚至波長轉換器的研究還可以應用四波混頻理論。可作為用于探究分子光譜和其他試驗用光源。除此之外，四波混頻理論還為四能級原子系統中全光雙通道開關提供了理論根底，將兩個信號光分別地被開啟或關閉能夠由同一個泵浦場控制[89]。在實驗中使耦合場驅動87Rb原子，泵浦場驅動85Rb原子，參加探測場對樣品進行探測，產生兩個FWM信號，兩具有不同波長的信號。特別是信號的強度與泵浦場的失諧情況相關，FWM信號場的輸出信號的強度，一定范圍內與輸入的信號強度成比例關系。這樣，對四波混頻(FWM)信號的控制，能夠通過調節(jié)泵浦場的失諧來實現。以此為根底能夠制備波長轉換開關，原因就是探測光中的信息能夠被存儲，并且轉移到波長不同的FWM信號場，當泵浦場實現對FWM信號的開關過程中,實現雙通道開關[90]。四波混頻的過程相比較全息術，就是一個記錄信息，顯影，讀取信息的過程。如果沒有照明的光波，介質的折射率不會發(fā)生變化，及時有些介質的折射率發(fā)生改變但是經過一段時間之后，介質的折射率變化消失。而波的變化能夠使全息圖像隨之變化。第2章應用四波混頻研究碰撞效應2.1根本理論四波混頻有四束光參與作用，是一個三階非線性過程。應用于原子能級研究的非簡并四波混頻如以下圖1(a)所示，1和2這兩束光的傳播方向相反，頻率分別是和。光束2’的頻率為，傳播方向與光束2傳播方向的夾角很小，與光束2幾乎重合。圖1，四波混頻示意圖考慮如圖1(b)所示的一個三能級原子系統，基態(tài)和態(tài)之間的原子固有頻率為，中間態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的固有頻率為，當入射光束的頻率分別與原子能級躍遷頻率相對應〔，〕時，光束1，2引起光束的躍遷，從而使和態(tài)之間產生一個原子相干。探測光2’對此原子相干進行探測，使原子回到態(tài)，最終產生了頻率為，由態(tài)的信號光。這個四波混頻過程是一個雙光子共振的非簡并四波混頻〔NFWM〕，可以用微擾鏈表示。為了研究原子的碰撞效應，需要參加緩沖氣體來調節(jié)壓強.當光束1的頻率與和態(tài)之間的原子固有頻率為失諧時,出現了如圖1(c)所示的碰撞引起的能級再分布過程：在樣品原子和緩沖氣體原子碰撞過程中,可以將其看成是一個樣品原子-緩沖氣體原子的準分子,這時樣品原子的態(tài)和態(tài)轉變?yōu)橄鄳姆肿幽芗?它們間的共振頻率隨著準分子內的原子間距變化而改變,當這兩個分子態(tài)間的共振頻率為時,光束1可以激發(fā)樣品原子躍遷到由態(tài)所形成的分子態(tài)上.碰撞結束后，受到激發(fā)的樣品原子由相應的分子態(tài)轉變到態(tài),形成了態(tài)的布居，該過程也稱為碰撞再構現象。這時存在著另一個非簡并四波混頻過程：光束2使得原子由能級向能級躍遷，光束2’引起能級態(tài)到態(tài)之間的躍遷，光束1引起能級態(tài)到態(tài)之間的躍遷,此時產生由能級到能級之間躍遷的信號光，頻率為，信號光的方向與2’幾乎相反，此四波混頻過程用微擾鏈表示。此三能級系統中的哈密頓量為(2.1.1)式中:〔〕為原子共振頻率和入射光束頻率的失諧量，是頻率的光的場強,是頻率為的光束的場強,,,分別是光束1,2,2’的波矢，,,分別為光束1,2,2’的振幅.,分別表示和,和之間的躍遷偶極矩陣元。圖1〔a〕的光路中，光束1與2沿著相反的方向傳播，兩束光2與光束2’夾角十分小，最終產生的信號光沿著2’相反的方向。所以有近似關系：。我們先推導起始于能級的雙光子共振非簡并四波混頻，根據微擾鏈。由密度矩陣方程：〔2.1.2〕定義系數：，，，Γn0為能級和之間的橫向弛豫速率。光束1作用引起的矩陣元滿足〔2.1.3〕在穩(wěn)態(tài)條件下，解出：〔2.1.4〕由光束2引起的原子相干，滿足：(2.1.5)穩(wěn)態(tài)條件下，求解可得：〔2.1.6〕最后，光束2’探測的相干光滿足：(2.1.7〕由此求出。最后，解出：〔2.1.8)定義，那么有〔2.1.9〕非線性極化強度PT可表達為:(2.1.10)其中W(v)是速度分布函數而N為原子密度，對于多普勒展寬原子系統，我們有(2.1.11)這里。那么雙光子共振非簡并四波混頻的信號強度為：(2.1.12)其次，我們推導由碰撞再分布現象引起的非簡并四波混頻。利用微擾鏈由光束2引起的矩陣元滿足：(2.1.13)在穩(wěn)態(tài)條件下，求解為：(2.1.14)然后，光束2激發(fā)導致原子相干，如下：(2.1.15)同樣采用穩(wěn)態(tài)條件求解可得：〔2.1.16〕然后，等到光束2’接收的相干，如下：(2.1.17〕可以求出最后我們有：〔2.1.18)定義，那么〔2.1.19〕式子中的代表能級與能級間的橫向弛豫速率。令0〕多普勒系統中，由碰撞再分布現象引起的四波混頻的信號強度為：1)該四波混頻過程中，初始時原子在態(tài)的分布幾率為。由于緩沖氣體與原子的碰撞引起了原子在態(tài)的布居,與緩沖氣體壓強P成正比。同時考慮只有當動能>的緩沖氣體原子才能使原子由基態(tài)躍遷到態(tài)，形成態(tài)的布居，那么。其中，W(v)是速度分布函數，我們有2)式中，T是絕對溫度，是緩沖氣體地原子質量，為緩沖氣體的相對原子質量，K是玻爾茲曼常數。如果在一定條件下，四波混頻譜線的寬度與與壓強成比例關系，即，，.式中的為能級、碰撞展寬系數.當緩沖氣壓不太高時，碰撞引起的能級再分布現象對雙光子躍遷的關系極小.將雙光子共振非簡并四波混頻信號峰值作歸一化。這樣我們就能夠得到整體的雙四波混頻信號為：3)式中的A為比例系數。2.2數值分析在建立了采用雙非簡并四波混頻研究碰撞效應的理論后，我們就來進行數值分析。首先，研究緩沖氣壓對四波混頻譜線的影響。圖2為=-50,0.3(實線),1.3(虛線)，，，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)時的NFWM信號強度I隨失諧量Δ2變化的關系曲線。將雙光子共振非簡并四波混頻信號強度的最大值歸一化為一。圖2的虛線為1.3時的四波混頻譜線，這時多普勒效應不明顯，當緩沖氣壓較低的時候，原子之間發(fā)生碰撞幾率較小，原子在能級上的布居數很少，因此由碰撞再構引起的四波混頻信號很弱。隨著緩沖氣壓的增加，在能級上的布局原子密度開始接近，并進一步超過參與雙光子共振四波混頻的原子密度，從而使由碰撞引起的能級再分布所產生的四波混頻信號的峰值強度增加并超過雙光子共振非簡并四波混頻峰值強度，如〔b〕〔c〕〔d〕〔e〕〔f〕圖的虛線所示。圖中實線為0.3時的四波混頻譜線，這時多普勒效應顯著，失諧在多普勒展開范圍內，碰撞引起的展寬完全被多普勒展寬掩蓋。(a)(b)(c)(d)(e)(f)圖2.四波混頻信號強度I隨失諧變化曲線其中Δ1/Г20(0)=-50,0.3(實線),1.3(虛線)，，，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)(a)(b)(c)(d)(e)(f)圖3.四波混頻信號強度I隨失諧變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)圖3為=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)時的NFWM信號強度I隨失諧量Δ2變化的關系曲線。這時的失諧Δ1超出了多普勒展寬范圍，因此在0.3時，多普勒效應顯著的條件下，碰撞再構引起的四波混頻與雙光子共振非簡并四波混頻譜線可以同時獲得。通過0.3和1.3時的四波混頻譜線比照，可以看出實線的雙四波混頻線寬明顯大于虛線的四波混頻譜線線寬，這是由于當0.3時，多普勒效應顯著，對四波混頻譜線的線寬有奉獻引起的。(a)(b)圖4.碰撞再構引起的四波混頻信號峰值隨壓強變化關系曲線其中0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，，=-150(a),-300(b)。圖4為碰撞再構引起的四波混頻信號峰值隨壓強變化關系曲線，其中0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，，=-150(a),-300(b)。可以看出隨著緩沖氣壓P的增加，碰撞再構四波混頻譜線的峰值也相應增強，反映了能級上原子布居數量的增加。圖4〔b〕中實線〔多普勒效應顯著時的譜線〕和虛線〔消多普勒效應時的譜線〕幾乎重疊，說明能級上的原子布居是由碰撞效應引起，而多普勒效應對其影響微乎其微。圖4〔a〕中低緩沖氣壓時，多普勒系統〔0.3〕中的碰撞再構四波混頻峰值明顯高于消多普勒系統〔1.3〕中的峰值，是由于多普勒展寬使雙光子共振四波混頻譜線和碰撞再構四波混頻譜線出現了局部重疊，如圖3〔f〕所示。=0附近的雙光子共振非簡并四波混頻的信號對碰撞再構四波混頻譜線的峰值產生疊加引起的?！瞐〕〔b〕〔c〕〔d〕圖5.碰撞再構四波混頻譜線峰值隨失諧變化曲線其中0.3(實線),1.3(虛線)，，，,，，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕圖5為不同緩沖氣壓下，碰撞再構四波混頻譜線峰值隨失諧變化曲線。其中0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕。圖中顯示，當<300時，碰撞再構四波混頻的峰值隨失諧增加緩慢增加，而當>300時，碰撞再構四波混頻的峰值隨失諧增加迅速增強，這是由于這時作為歸一化標準的雙光子共振非簡并四波混頻信號峰值，由于失諧過大得不到能級的共振增強而迅速減弱引起的。多普勒展寬〔實線〕可以緩解這種失諧情況，因而相應的峰值變化較緩慢。其次，我們來研究溫度對雙四波混頻信號的影響。圖6為=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，=8，50K，100K(a),300K(b),900K(c),1200K〔d〕時的NFWM信號強度I與耦合光失諧的關系曲線。將雙光子共振非簡并四波混頻信號強度的最大值歸一化為一。圖中顯示隨著溫度增加，多普勒系統中的碰撞再構引起的四波混頻信號〔實線〕和非多普勒系統中的碰撞再構引起的四波混頻信號〔虛線〕都相應增強。兩種系統下譜線隨溫度變化趨勢一致。多普勒效應對四波混頻譜線的影響主要表現為譜線的展寬和頻率的較小偏移。圖7為不同緩沖氣壓下，碰撞再構四波混頻信號峰值隨溫度變化曲線。其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕。圖中說明碰撞再構四波混頻隨溫度增加而增強。當溫度小于300K時，碰撞再構四波混頻隨溫度增加較快；而當溫度較高時，碰撞再構四波混頻隨溫度增強的趨勢變緩。多普勒展寬系統中的碰撞再構四波混頻譜線〔實線〕要強于消多普勒系統中的相應譜線〔虛線〕。(a)(b)(c)(d)圖6不同溫度下的NFWM信號強度隨失諧的變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，=8，50K，100K(a),300K(b),900K(c),1200K〔d〕圖7.碰撞再構四波混頻信號峰值隨溫度變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕接下來，我們來研究碰撞展寬系數對雙四波混頻譜線的影響。圖8是不同碰撞展寬系數下，四波混頻信號隨失諧變化曲線。其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,=8〔d〕，1.0〔a〕，4.0〔b)，10.0(c),20(d),30(e)，50〔f〕。圖中顯示，較大時，碰撞再構四波混頻譜線受到抑制。當較小時，消多普勒展寬系統下的碰撞再構四波混頻稍強于多普勒系統下的碰撞再構四波混頻。而當增大時，多普勒系統中的碰撞再構四波混頻受到的抑制要小于消多普勒系統。(a)(b)(c)(d)(e)(f)圖8.雙四波混頻信號隨失諧變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,=8〔d〕，1.0〔a〕，4.0〔b)，10.0(c),20(d),30(e)，50〔f〕。圖9是不同碰撞展寬系數下，四波混頻信號隨失諧變化曲線。其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。圖中顯示，增大時，碰撞再構四波混頻譜線獲得增強。消多普勒展寬系統下的碰撞再構四波混頻獲得的增強強于多普勒系統下的碰撞再構四波混頻。而越大，消多普勒系統中的碰撞再構四波混頻獲得的增強越明顯。(a)(b)(c)(d)圖9四波混頻信號隨失諧變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。圖10為不同碰撞展寬系數下，四波混頻信號隨失諧變化曲線。其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。圖中顯示，并不對碰撞再構四波混頻的譜線產生影響。(a)(b)(c)(d)圖10.四波混頻信號強度I與耦合光失諧的變化曲線其中=-150,0.3(實線),1.3(虛線)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)2.3小結在本章中，我們理論研究了緩沖氣壓、溫度、碰撞展寬系數對雙光子共振非簡并四波混頻和碰撞再構引起的四波混頻的影響。發(fā)現隨緩沖氣壓的增強，碰撞再構四波混頻的譜線相應增強，它反映了碰撞引起的能級上的原子布居情況。因此，我們研究的雙四波混頻方法可以作為研究碰撞引起的能級再分布的有效手段?？紤]多普勒效應，失諧較小時，碰撞再構四波混頻被多普勒展寬所覆蓋；只有失諧足夠大時，才可以觀測到碰撞再構四波混頻信號。第3章多普勒綴飾系統中應用非簡并四波混頻研究碰撞效應第二章中我們在三能級系統中的采用非簡并四波混頻研究了原子碰撞效應。在此根底上，本章引入新能級從而構成級聯四能級系統，并且非簡并四波混頻的頂能級和新能級之間參加強耦合場，使原三能級系統變?yōu)榫Y飾系統?？紤]多普勒效應的條件下，在該綴飾系統中采用非簡并四波混頻來研究碰撞效應。3.1根本理論綴飾系統中的非簡并四波混頻是一個有四束光參加作用的五階非線性過程。其中入射光2和2′的頻率為ω2，兩者以一個微小的夾角θ1同方向入射，光束1的頻率為ω1，其入射方向為束2的反方向。光束3為強耦合光場，它以ω3的頻率與光束2完全重合同方向入射〔圖11(a)〕。圖圖11綴飾系統中的共振NFWM原理圖如圖11(b)所示的級聯四能級系統中，能級和，和，和分別以固有共振頻率Ω1，Ω2和Ω3耦合，其偶極躍遷矩陣元分別為，和。圖11〔b〕和〔d〕中存在于－－三能級中的四波混頻，分別是第二章研究的雙光子共振非簡并四波混頻和碰撞再構引起的非簡并四波混頻。在此根底上，我們使用頻率，沿與光束2相同方向傳播的強耦合光束3驅動到的耦合，從而使能級分裂為、態(tài)形成綴飾原子系統。這時原三能級系統中的雙光子共振非簡并四波混頻和碰撞再構四波混頻變成了綴飾系統中的雙光子共振非簡并四波混頻〔圖11〔c〕〕和碰撞再構非簡并四波混頻〔圖11〔e〕〕。在該系統中我們考慮多普勒效應，采用雙非簡并四波混頻來研究碰撞效應。圖11所示的級聯四能級體系的哈密頓量為〔3.1.1〕式中：，，為原子的偶極躍遷頻率與入射光頻率的失諧量，，，為頻率分別為ω1，ω2，ω3的激光束的場強，其中，，，和，，，分別為光束1，2，2’，3的波矢和振幅。首先，推導綴飾系統中起始于能級的雙光子共振非簡并四波混頻。其微擾鏈為，通過密度矩陣方程：(3.1.2)在假設，和很小的情況下，耦合光場強度大小能夠隨意給出；定義耦合系數：，，，。Γn0為能級和之間的橫向弛豫速率，它可以被表述為，式中的和分別是由于自發(fā)輻射弛豫速率和碰撞展寬展寬系數，P為緩沖氣壓的壓強。和第二章相同，光束1與2、3沿著相反的方向傳播，兩束光2與光束2’夾角十分小，最終產生的信號光沿著2’相反的方向。所以有近似關系：?？紤]到初始狀態(tài)下，系統位于基態(tài)，因此可以假定＝1，由光束1引起的矩陣元滿足：(3.1.3)在穩(wěn)態(tài)條件下，上式的解為：接著，光束2感生出原子相干，由于耦合場的影響，需要聯立求解方程組：(3.1.4)穩(wěn)態(tài)條件下，我們有：(3.1.5)最后，雙光子相干被光束2’探測，通過式：(3.1.6)可以求出。于是我們有：(3.1.7)式中定義和。NFWM信號的強度I正比于，PT為非線性極化強度，可表達為：(3.1.8)相應的多普勒綴飾系統中雙光子共振非簡并四波混頻的信號強度為：(3.1.9)其次，推導綴飾系統中起始于能級的碰撞再構非簡并四波混頻。其微擾鏈為，同樣求解密度矩陣方程：(3.1.10)由光束2引起的原子相干滿足：(3.1.11)考慮到耦合場，我們必須同時解方程：(3.1.12)在穩(wěn)態(tài)條件下，我們有：(3.1.13)接著，光束2感生出原子相干，滿足：(3.1.14)可以求出。最后，雙光子相干被光束2’探測，通過式：(3.1.15)可以求出。于是我們有：(3.1.16)其中的(3.1.17)式中的為能級和之間的橫向弛豫速率，它可以被表述為，式中的和分別是由于自發(fā)輻射弛豫速率和碰撞展寬展寬系數，P為緩沖氣壓的壓強。如前所訴，多普勒綴飾系統中碰撞再構非簡并四波混頻的信號強度為：(3.1.18)考慮第二章中分析的碰撞引起的能級再分布因素后，總的雙四波混頻信號的光強為：(3.1.19)式中的A為比例系數。2.2數值分析在建立了綴飾系統中采用雙非簡并四波混頻研究碰撞效應的理論后，我們就來進行數值分析。首先，研究耦合光強對雙四波混頻譜線的影響。圖12為綴飾系統中非簡并四波混頻信號強度隨失諧變化曲線。其中〔a〕，〔b〕，，=-150,0.3，，，=8，10〔實線〕，30〔折線〕，80〔點線〕和150〔點折線〕。我們發(fā)現當〔圖12a〕時，隨著耦合場強的增加，位于處的碰撞再構四波混頻發(fā)生AT分裂，變成雙峰結構。當滿足時，兩個峰之間的頻率差可表達為。而當耦合場強時位于處的雙光子共振非簡并四波混頻，隨著耦合場強的增加，發(fā)生的AT分裂由于信號很弱，其中靠近碰撞再構四波混頻的一個峰被掩蓋。只有當時，在和2處，雙光子共振非簡并四波混頻出現了兩個信號峰。這是因為強耦合時綴飾系統中的和與基態(tài)間的共振頻率為，當時，在雙光子失諧〔即，2〕處，雙光子共振四波混頻信號獲得和兩能級的共振增強。圖中看到無論是碰撞再構四波混頻的AT分裂雙峰，還是當時的雙光子共振非簡并四波混頻雙信號峰都是非對稱結構，這是由于多普勒效應為非均勻展寬引起的。當〔圖12b〕時，除了時，隨著耦合場強的增加，碰撞再構四波混頻只被抑制而不發(fā)生AT分裂。而雙光子共振非簡并四波混頻隨著耦合場強的增加發(fā)生AT分裂，AT分裂峰的間距同樣滿足，但不同于時碰撞再構四波混頻的AT分裂峰值隨增加而根本不變〔圖11a〕，雙光子共振NFWM信號峰值隨的增大而增強?！瞐〕〔b〕圖12.綴飾系統中非簡并四波混頻信號強度隨失諧變化曲線其中〔a〕，〔b〕，=-150,10〔實線〕，30〔折線〕，80〔點線〕和1