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文檔簡(jiǎn)介
背景介紹在對(duì)化石燃料使用日益增長(zhǎng)的今天,能源需求和環(huán)境問(wèn)題迫使現(xiàn)代社會(huì)對(duì)經(jīng)濟(jì)、可持續(xù)和生態(tài)友好的能源技術(shù)進(jìn)行全方位的研究,如燃料電池、金屬-空氣電池等。其中氧氣還原反應(yīng)(ORR)和氧氣析出反應(yīng)(OER)是金屬-空氣電池和其他可再生能源技術(shù)的關(guān)鍵反應(yīng)。兩個(gè)關(guān)鍵反應(yīng)涉及多步質(zhì)子耦合及電子轉(zhuǎn)移過(guò)程,該過(guò)程動(dòng)力學(xué)遲緩,嚴(yán)重制約了清潔能源利用和技術(shù)的發(fā)展。文章亮點(diǎn)1.本文構(gòu)建了具有高活性中心的磷摻雜二元金屬氮碳材料,具有較高的ORR活性;2.該工作為磷原子摻雜的二元金屬氮碳ORR催化劑的理性設(shè)計(jì)合成提供了一定依據(jù),進(jìn)一步促進(jìn)了實(shí)際應(yīng)用中電催化材料的發(fā)展。內(nèi)容簡(jiǎn)介1
實(shí)驗(yàn)部分1.1
主要儀器與試劑1.2
氮磷雙摻雜鎳鐵基多孔碳材料(P-NiFe-NC)的合成圖1
2-(三苯基膦)溴化鎳結(jié)構(gòu)圖利用簡(jiǎn)單的水熱和熱解的方法,在180℃下利用甲酰胺的脫水縮合反應(yīng)以及N原子對(duì)過(guò)渡金屬的螯合穩(wěn)定作用,采用2-(三苯基膦)溴化鎳作為磷源,在水熱條件下進(jìn)行材料合成及液相磷化。之后通過(guò)900℃高溫焙燒完成材料碳化。1.3
電化學(xué)性能測(cè)試使用三電極測(cè)試系統(tǒng)進(jìn)行電化學(xué)測(cè)量,三電極系統(tǒng)中對(duì)電極為鉑絲電極,參比電極為飽和甘汞電極(SCE),工作電極為滴涂有不同催化劑樣品的玻碳電極(GCE)電極。1.4
鋅-空氣電池(ZAB)性能測(cè)試1.4.1
鋅-空氣電池催化劑層的制備親水性催化劑層按照以下方法制備:將疏水碳紙與模具空氣電極一側(cè)的通氣孔對(duì)齊,標(biāo)注1cm×1cm作為催化劑的反應(yīng)面積;將100
μL上述制備的滴涂催化劑的溶液Ink均勻滴涂在空氣電極的反應(yīng)面積之中。1.4.2
鋅-空氣電池的組裝與測(cè)試鋅板(尺寸為85×34×0.5mm3)用作鋅-空氣電池陽(yáng)極。陰極由疏水性氣體擴(kuò)散層(Gas-DiffusionLayer,GDL)和親水性催化劑層組成。2
結(jié)果與討論2.1
磷摻雜鎳鐵氮碳碳材料P-NiFe-NC的表征為證明P-NiFe-NC材料形貌及各元素的分散情況,進(jìn)行了TEM表征以及元素能譜掃描,如圖2所示。a.P-NiFe-NC的TEM圖;b.P-NiFe-NC的HR-TEM圖;c.
P-NiFe-NC的HAADF圖及元素能譜掃描圖;d.
樣品的XRD圖圖2
P-NiFe-NC的表征圖2.2
P-NiFe-NC性能測(cè)試2.2.1
P-NiFe-NC電化學(xué)性能測(cè)試對(duì)在進(jìn)行所有電催化測(cè)量之前,由于材料本身存在大量吡咯氮,以及2-(三苯基膦)溴化鎳存在苯環(huán)結(jié)構(gòu)的原因,猜測(cè)材料本身具有更大的電化學(xué)比表面積(ECSA),對(duì)P-NiFe-NC與NiFe-NC的ECSA進(jìn)行比較。如圖3所示。a.
電化學(xué)比表面積圖,測(cè)試電位為0.20V;b.ORR極化曲線;c.Tafel斜率曲線;d.
K-L
plots
轉(zhuǎn)移電子數(shù)曲線;e.
抗甲醇測(cè)試曲線;f.
穩(wěn)定性測(cè)試曲線圖3
P-NiFe-NC電化學(xué)性能結(jié)果圖2.2.2
P-NiFe-NC鋅空氣電池性能測(cè)試使用P-NiFe-NC作為陰極催化劑構(gòu)建了可充電鋅空氣電池(ZAB),以評(píng)估催化劑的雙功能催化活性(如圖4所示)。a.
開(kāi)路電壓測(cè)量;b.
鋅-空氣電池示意圖;c.
充電/放電極化曲線和功率密度;d.
不同電流密度下的充放電倍率性能測(cè)試;e.
電流密度為20mA/cm2時(shí)的長(zhǎng)期循環(huán)性能圖4
P-NiFe-NC鋅空氣電池性能結(jié)果圖3
結(jié)論本文報(bào)道了一種磷摻雜Ni/Fe氮碳材料(P-NiFe-NC)的合成方法,通過(guò)與類似條件下合成的無(wú)磷摻雜的鎳鐵氮
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