TBSRS 110-2024 貯樹脂高完整性容器釋氫對處置安全影響評價

ICS13.280CCSF73BSRSEvaluationoftheImpactofhydrogenreleasefromresincontainingintheHighIT/BSRS110-2024 12規(guī)范性引用文件 13術(shù)語和定義 14基本評價內(nèi)容 15評價時間尺度確定 26輻解氣體（氫氣）釋放源項 27處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程（景象）建立 38處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程數(shù)學模型建立 39氣體擴散計算參數(shù) 7附錄A處置案例 8附錄B案例物理模型建立 9T/BSRS110-2024前言本文件按照GB/T1.1－2020《標準化工作導則第1部分：標準化文件的結(jié)構(gòu)和起草規(guī)則》的規(guī)定起草。請注意本文件的某些內(nèi)容可能涉及專利。本文件的發(fā)布機構(gòu)不承擔識別專利的責任。本文件為指導性參考方法。本文件由中國輻射防護研究院和生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心組織制訂。本文件起草單位：中國輻射防護研究院和生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心。本文件主要起草人：趙帥維、李洪輝、王亮、毛亮、賈梅蘭、郭喜良、高超、閆曉俊。T/BSRS110-2024引言民共和國核安全法》和《中華人民共和國環(huán)境影響評價法》，規(guī)范貯樹脂高完整性容器釋氫對處置安全影響評價工作，制定本文件。本文件規(guī)定了貯樹脂高完整性容器在處置庫氫氣釋放對處置庫安全影響評價的主要內(nèi)容和評價方法。本文件適用于低、中水平放射性固體廢物處置庫場內(nèi)所處置的貯樹脂高完整性容器釋放的氫氣對處置庫安全的計算和評價，其他設(shè)施的評價可參照執(zhí)行。1T/BSRS110-2024貯樹脂高完整性容器釋氫對處置安全影響評價本文件用于指導處置庫場內(nèi)所處置的貯樹脂高完整性容器釋氫對處置庫安全的計算和評價。本文件給出了貯樹脂高完整性容器在處置庫氫氣釋放對處置庫安全影響評價的主要內(nèi)容和評價方法。本文件適用于低、中水平放射性固體廢物處置庫場內(nèi)所處置的貯樹脂高完整性容器釋放的氫氣對處置庫安全的計算和評價，其他設(shè)施的評價可參照執(zhí)行。2規(guī)范性引用文件下列文件中的內(nèi)容文中的規(guī)范性引用而構(gòu)成本文件必不可少的條款。其中，注日期的引用文件，僅該日期對應(yīng)的版本適用于本文件；不注日期的引用文件，其最新版本（包括所有的修改版）適用于本文件。GB9132低、中水平放射性固體廢物近地表處置安全規(guī)定GB36900.1——2008低、中水平放射性廢物高完整性容器——球墨鑄鐵容器；GB36900.2——2008低、中水平放射性廢物高完整性容器——混凝土容器；GB36900.3——2008低、中水平放射性廢物高完整性容器——交聯(lián)高密度聚乙烯容器。3術(shù)語和定義3.1高完整性容器HighIntegrityContainer（HIC）在預(yù)期300年以上的使用壽命內(nèi)，能夠有效包容其中盛裝的低、中水平放射性固體廢物的容器。高完整性容器可以由不同材料制成（如混凝土、球墨鑄鐵、高密度聚乙烯材料或復(fù)合材料）。3.2孔隙率porosity多孔物體內(nèi)部的孔隙體積和物體總體積之比。4基本評價內(nèi)容處置庫場內(nèi)所處置的貯樹脂高完整性容器釋放的氫氣對處置庫安全影響的評價內(nèi)容應(yīng)2T/BSRS110-2024包括以下幾個方面：評價時間尺度擬定為高完整性容器裝填樹脂中所含放射性核素最長半衰期的10倍，核電廢樹脂一般評價分析時間尺度為300年（依據(jù)Cs137半衰期而定）。高完整性容器內(nèi)樹脂輻解釋氫實驗研究，為處置庫內(nèi)高完整性容器釋放的輻解氣體（氫氣）在處置庫內(nèi)的擴散提供輸入源項。依據(jù)具體的處置方案、評價時間尺度、處置庫內(nèi)高完整性容器周圍水泥固化桶壽命以及水泥固化體中可能包容有部分樹脂固化體的氫氣釋放，建立處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程（景象）。處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程數(shù)學模型的建立和氫氣擴散參數(shù)的確定。根據(jù)處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程（景象建立的氫氣傳質(zhì)數(shù)學模型和確定的氫氣擴散參數(shù)，完成氫氣傳質(zhì)計算，根據(jù)計算結(jié)果評價處置庫場內(nèi)所處置的貯樹脂高完整性容器釋放的氫氣對處置庫安全影響。5評價時間尺度確定高完整性容器所裝填樹脂中所含放射性核素經(jīng)過10個半衰期后活度約降為原來的0.1%，因此評價年限擬定為放射性核素最長半衰期的10倍。例如，核電廠樹脂所含放射性核素以Co60、Sr90、Cs134和Cs137為主，半衰期分別為5.27a、28.79a、2.06a和30a，評價時間尺度 設(shè)定為300a被認為是保守的。6輻解氣體（氫氣）釋放源項開展廢樹脂輻解釋氫試驗，通過加速輻照的方法獲得試驗所用樹脂達到特定累積劑量的輻解氣體（氫氣）產(chǎn)量、輻解氣體（氫氣）組分和輻解氣體（氫氣）產(chǎn)生速率。為了完成廢樹脂輻解釋氫試驗研究，需要完成如下工作：（1）輻照容器的設(shè)計、加工與監(jiān)測：輻照容器用于承裝試驗所用的樹脂，容器應(yīng)具有密封性且耐輻照，試驗前后應(yīng)完成容器性能的監(jiān)測以確保獲得數(shù)據(jù)的準確性。（2）輻照樣品的準備：采用處置同型號樹脂或具有代表性樹脂，吸水飽和瀝水后裝入輻照容器。（3）輻照累積劑量及方式：根據(jù)樹脂所含放射性核素源項數(shù)據(jù)，計算獲得評價期內(nèi)樹脂所受的累積劑量；采用放射源（如鈷源）加速輻照樹脂至所需的累積劑量。（4）樣品中氣體測量：利用質(zhì)譜儀或氣相色譜儀對輻照后樹脂所產(chǎn)生的輻解氣體組分和含量進行分析。3T/BSRS110-2024（5）數(shù)據(jù)處理：獲得輻解氣體中氫氣含量和氫氣產(chǎn)生速率。7處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程（景象）建立根據(jù)具體的處置方案、評價時間尺度、處置庫內(nèi)高完整性容器周圍水泥固化桶壽命以及水泥固化體中可能包容有部分樹脂固化體的氫氣釋放，建立處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程和景象。以具有代表性的處置單元為研究，即高完整性容器處置單元以及周圍和頂部碼放水泥固化體、結(jié)構(gòu)混凝土以及頂部覆蓋層構(gòu)成的傳質(zhì)分析單元，評價考慮的傳質(zhì)過程（景象）應(yīng)包括（不限于（1）景象1：高完整性容器內(nèi)部裝填的樹脂發(fā)生輻解，輻解氣體（氫氣）從高完整性容器桶內(nèi)擴散至豎井中，然后通過豎井的混凝土壁面依次擴散到水泥砂漿間隙、覆蓋層，最終擴散到外界環(huán)境。（假設(shè)水泥固化體的外包裝桶沒有被腐蝕，氣體不通過水泥固化體貨包外壁擴散，僅在金屬桶間隙單元格水泥砂漿中擴散）。（2）景象2：高完整性容器內(nèi)部裝填的樹脂發(fā)生輻解，輻解氣體（氫氣）從高完整性容器桶內(nèi)擴散至豎井中，然后通過豎井的混凝土壁面擴散到水泥固化體和水泥砂漿構(gòu)成、覆蓋層，最終擴散到外界環(huán)境。（假設(shè)水泥固化體的外包裝桶被完全腐蝕，氣體可以直接通過水泥固化體擴散，在水泥固化體和水泥砂漿中擴散）。（3）景象3：高完整性容器內(nèi)部裝填的樹脂發(fā)生輻解，輻解氣體（氫氣）從高完整性容器桶內(nèi)擴散至豎井中，然后通過豎井的混凝土壁面擴散到水泥固化體和水泥砂漿構(gòu)成、覆蓋層，最終擴散到外界環(huán)境。（假設(shè)水泥固化體的外包裝桶被完全腐蝕，氣體可以直接通過水泥固化體擴散，在水泥固化體和水泥砂漿中擴散，同時考慮水泥固化體中所包容的樹脂釋放氫氣在處置單元間的擴散）。8處置庫內(nèi)氫氣的傳質(zhì)過程數(shù)學模型建立8.1高完整性容器氫氣釋放按照高完整性容器的設(shè)計（本文件以交聯(lián)高密度聚乙烯高完整性容器為研究對象，共5個安裝于高完整性容器頂蓋下方的排氣過濾器當容器內(nèi)樹脂受輻射產(chǎn)生氫（氣）后，會通過過濾器擴散到頂蓋中，經(jīng)排氣孔排放到高完整性容器處置單元中。假設(shè)高完整性容器中所產(chǎn)生氣體均勻分布，則釋放過程是由產(chǎn)氫（氣）速率和排氫（氣）速率共同影響的過程，兩者共同作用下決定了高完整性容器內(nèi)部的壓力。排氣速率取決于過濾器中氫（氣）的擴散4T/BSRS110-2024速率，高完整性容器的排氣過濾器的氫（氣）擴散系數(shù)為R（mol/s該參數(shù)表示當排氣過濾器兩端氫氣摩爾分數(shù)差為1時，氫氣的排出速率，在正常情況下該排出速率遠大于高完整性容器中氫氣的產(chǎn)生速率，并不會成為氫氣排出的瓶頸。容器內(nèi)釋放氣體量隨時間的變化規(guī)律方程為：VN(gas,t)5Rx（1）式中：V為高完整性容器有效容積，m3；N(gas,t)為基于輻照實驗獲得的氫氣的產(chǎn)生速率，mol/kg·年；x為過濾器兩端的氫氣摩爾比。8.2氫氣在處置單元中的擴散根據(jù)處置庫設(shè)計概念，氫氣（輻解氣體）從高完整性容器中擴散到豎井中后，通過豎井的混凝土壁面擴散到由水泥砂漿構(gòu)成的單元格中，最終擴散到外界環(huán)境中。該傳質(zhì)過程由四個傳質(zhì)階段串聯(lián)而成：（1）高完整性容器中氫氣的產(chǎn)生并離開高完整性容器釋放過程。正常情況下，生成氣體可以很容易通過氣體過濾器排出，并不會在高完整性容器中累積，亦即在不被嚴重堵塞的情況下過濾器不會成為氫氣排出的瓶頸。因此在正常情況下氫氣不會在高完整性容器中累積，完全可以通過過濾器排出，故可以假定氣體在高完整性容器中達到穩(wěn)態(tài)，即產(chǎn)生的氫氣完全進入豎井中，上式（1）可以簡化為：VN(gas,t)5Rx（2）式中：N代表離開單個高完整性容器的氫氣量，mol/sN(gas,t)代表輻照實驗獲得的氫（氣）產(chǎn)生速率，mol/kg·年（2）通過過濾器擴散出來的氫氣進入豎井中，在豎井中的氫氣擴散過程可描述為：5T/BSRS110-2024D()D1()（3）式中：cBH為豎井中氫氣摩爾濃度，mol/m3D1為氫氣在氣相中的擴散系數(shù)，m2/s邊界條件為：1）氫氣入口邊界，假定高完整性容器中產(chǎn)生的氫氣完全通過與豎井接觸邊界進入豎井中，可描述為：N1NFVN(gas,t)2）氫氣出口邊界，氫氣通過混凝土壁面擴散進入單元格中，可描述為：N2D1C（3）氫氣在混凝土單元格中的擴散可描述為：dD2()D2()式中：cdH為氫氣在混凝土單元格空隙中的摩爾濃度，mol/m3D2為氫氣在混凝土中的有效擴散系數(shù)，m2/sd為混凝土或水泥砂漿的孔隙率邊界條件為：1）氫氣入口邊界，氫氣進入通量等于豎井中氫氣離開通量D2CD1C2）氫氣出口邊界，氫氣通過頂部混凝土邊界擴散到覆蓋層中，D2C3）其余邊界上通量為0，06T/BSRS110-2024公式（6）可適用于景象1、景象2混凝土、水泥砂漿、不考慮釋氫時的水泥固化體的計算，而在景象3中還要考慮水泥固化體中包容樹脂的釋氫，因此在公式（6）中還需增加釋氫源項，變?yōu)橄率剑篸D2()D2()N(gas,t)（10）式中：N(gas,t)為輻照實驗獲得的樹脂中氫（氣）產(chǎn)生速率，mol/kg·年；表示水泥固化體中樹脂的包容量。（4）氫氣在覆蓋層中的遷移要受到擴散和吸附作用的影響，模型可描述為：fD3()D3()S（11）式中：cfH為氫氣在覆蓋層中的摩爾濃度，mol/m3D3為氫氣在覆蓋層中的有效擴散系數(shù)，m2/sf為覆蓋層的孔隙率S為氫氣在覆蓋層中吸附量。從保守工程計算的角度可暫時忽略吸附的影響，忽略吸附影響后簡化的模型方程為：fD3()D3()（12）邊界條件為：1）氫氣入口邊界，氫氣進入通量等于混凝土頂蓋中氫氣離開通量D3CD2C（13）2）氫氣出口邊界，氫氣從覆蓋層擴散到外界中，ND3(CC)/l（14）式中：C代表環(huán)境空氣主體中的氫氣濃度，mol/m3l表示覆蓋層表面環(huán)境空氣中氫氣擴散層的特征厚度，m7T/BSRS110-2024按照地表大氣特征，地表面有一層幾厘米的氣體邊界層，氣體在該邊界層中的遷移以本征擴散為主，邊界層之上區(qū)域氣體以湍流為主，氫氣可以被迅速帶走，因此本研究中假定環(huán)境空氣主體中的氫氣濃度極低，近似為0，即C=0。地表面的氣體邊界層厚度受環(huán)境風速、溫度等諸多因素影響，一般在100cm量級上，取中位數(shù)假定邊界層厚度為5cm。因此式（14）可簡化為：D3C/0.05（15）3）其余邊界上通量為0，0（16）獲取必要的參數(shù)后，聯(lián)立以上方程求解，就可以得到隨時間處置系統(tǒng)中氫氣濃度的變化規(guī)律。9氣體擴散計算參數(shù)氣體處置單元各介質(zhì)擴散所需的參數(shù)可通過實驗獲得或根據(jù)文獻選取保守值，本文件不介紹具體實驗方法只給出文獻推薦值。根據(jù)處置方案，高完整性容器中樹脂輻解氣體在處置單元的擴散需要輸入的氣體擴散參數(shù)包括：9.1氫氣的本征擴散系數(shù)常溫下氫氣在氣體中的擴散系數(shù)D1推薦值范圍0.6×10-4~0.8×10-4m2/s。9.2氫氣在多孔材料中的擴散混凝土類材料（混凝土和水泥砂漿）和覆蓋層（一般多選用夯實粘土）等均屬于多孔非均質(zhì)材料，用有效擴散系數(shù)來描述氣體在其內(nèi)的擴散。常溫下氫氣在混凝土類材料中有效擴散系數(shù)D2的推薦值為2.1×10-6m2/s，混凝土材料有效孔隙率d推薦值為0.2。常溫下氫氣在夯實粘土中的擴散系數(shù)D3推薦值范圍1×10-7~2×10-7m2/s，夯實粘土的有效孔隙率f推薦值0.15。8T/BSRS110-2024附錄A處置案例處置方案采用高完整性容器桶裝廢物與水泥固化桶裝廢物近地混合布置的方式，如圖1所示。處置單元格內(nèi)