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第十五屆全國核電子學(xué)與核探測技術(shù)學(xué)術(shù)年會,直接法測氡儀的研制 汲長松、張樹衡 中核(北京)核儀器廠,2019/10/16,1,2019/10/16,2,直接法測氡儀的研制,本工作介紹研制成功的無須刻度、 通過測量參數(shù)、 應(yīng)用托馬斯公式 直接獲得受測氣體樣品中氡濃度的測量儀器系列。,氡濃度測量特點 級聯(lián)衰變特性 惰性元素 放射性氣體,2019/10/16,3,2019/10/16,4,實用目的的氡濃度測量實驗方法進化 1 測量對象 氡子體測量子體濃度、子體潛能濃度測定 氡濃度測量氡222、氡220測量 氡與氡子體平衡系數(shù)測量,2監(jiān)測目的進展與變化,鈾鐳礦普查勘探【5060年代】 鈾鐳礦開采現(xiàn)場涉氡輻射防護監(jiān)測 【60 80年代】 典型靈敏度103Bq/m3 人類環(huán)境(住房與室外環(huán)境)放射性監(jiān)測 【80 年代 至今】 典型靈敏度400Bq/m3(室內(nèi)) 典型靈敏度10 Bq/m3(室外),3 現(xiàn)今氡濃度測量方法與儀器研制 主要任務(wù)的限定,放射性事故與高危場合 職業(yè)放射性工作場合 環(huán)境放射性監(jiān)測典型靈敏度 【 110Bq/m3】量級氡濃度監(jiān)測 (海、湖邊陸地),氡濃度的相對測定九種主要方法,電離電流法【電離室法、靜電計法】 閃爍室【盧卡斯Lucas室】法 靜電場法 活性炭吸附法 雙濾膜相對法 氣球法 徑跡蝕刻法 卡法及改進的卡法 能譜法,2019/10/16,7,2019/10/16,8,氡濃度的相對測定方法的共同特點,在應(yīng)用于氡濃度測定之前必須對所用儀器、裝置或設(shè)備,用已知濃度的標準氡進行刻度(或標定)獲得測量示值與氡濃度間的轉(zhuǎn)換系數(shù),俗稱k值 測量結(jié)果與約定標準值進行比較的相對測量方法,2019/10/16,9,絕對法(直接法)氡濃度測量方法與儀器 該類儀器經(jīng)二十幾年的不斷發(fā)展,已經(jīng)形成系列商品儀器被市場接受。,2019/10/16,10,1 直接測氡濃度方法的產(chǎn)生背景,雙濾膜測氡法是在1960年前后提出 由于缺少可以根據(jù)出口濾膜的計數(shù)準確計算被測氣體中氡濃度的方程式,較長時間被用作測氡濃度的相對方法。 1969年托馬斯(Thomas)推導(dǎo)出了托馬斯雙濾膜絕對測氡公式 經(jīng)實驗驗證成立。 雙濾膜測氡法成為氡濃度的絕對測量方法。 該方法的測量結(jié)果不受氡與其子體放射性平衡程度的影響 及無須刻度,2 雙濾膜直接測氡濃度原理,2019/10/16,11,2.1子體過濾與RaA子體的產(chǎn)生,2019/10/16,12,樣氣穿過入口濾膜A,樣氣中的氡釷射氣子體基本上被入口濾膜濾凈。 從該時刻開始,氡以T1/23.82d的半衰期衰變而產(chǎn)生RaA子體。 由于樣氣通過衰變室的渡越時間遠小于RaA子體的半衰期(3.05min)。 因此可以認為,在樣氣由入口濾膜A至出口濾膜C之間的渡越過程中, 由RaA衰變出的RaB子體原子數(shù)極少,忽略不計。 即,在樣氣渡越中,只考慮由氡衰變出的RaA子體核。 對RaB子體的忽略進入測量誤差,2.2渡越過程中氡濃度的變化,樣氣通過入口濾膜的渡越過程中,氡濃度隨時間是變化的。 估算表明在渡越時間為1/3min量級時,氡的濃度減小僅為十萬分之四。 即,從進入衰變室至穿過出口濾膜的時間間隔內(nèi), 完全有理由認為在采樣過程中,衰變室內(nèi)氡的濃度是不變的。,2019/10/16,13,2.3出口濾膜對RaA子體的收集,樣氣在透過入口濾膜之后, 在渡越過程中產(chǎn)生的RaA子體, 以氣溶膠的形式存在。 到達出口濾膜時被收集于出口濾膜上。,2019/10/16,14,2.4對出口濾膜上發(fā)射體的探測,在“濾膜測量位”上測出“C”的計數(shù)X。據(jù)X,由托馬斯公式直接依據(jù)儀器的結(jié)構(gòu)與運行各參數(shù)值得到被測樣氣的氡含量。,2019/10/16,15,3托馬斯氡濃度直接測定公式,托馬斯氡濃度直接測定公式實驗的低速采樣、直管式衰變室、測氡靈敏度較低等特點,當將其擴展到需要較高靈敏度的環(huán)境氡濃度(10Bq/m3量級)測定時,部分原被忽略的參數(shù)的影響已不可忽略。觀察到明顯的負值系統(tǒng)偏差。需加以修正。 CRn氡濃度;X粒子的計數(shù);E(4)探測效率; V衰變室的容積 L;Z衰變修正因數(shù);Ff擴散修正因子; 過濾效率;自吸收;S能譜修正系數(shù);探頭幾何修正因數(shù);G重力沉降損失修正系數(shù)。,2019/10/16,16,3托馬斯氡濃度直接測定公式參數(shù),2019/10/16,17,3.1探測效率E E為探頭對采樣濾膜源的探測效率,習(xí)慣上稱作4探測效率。 3.2衰變修正因數(shù)Z 樣氣穿過入口濾膜A進入衰變室B后,至結(jié)束對出口濾膜上粒子發(fā)射的測量過程中,存在4個動態(tài)過程:1氡不斷地衰變出RaA子體等; 2出口濾膜C不斷收集RaA子體,并在濾膜上衰變成RaB、RaC子體等;3停止采樣后,RaA子體向C上的沉積過程終止,但在C上的RaA等子體以RaA為母體的級聯(lián)衰變繼續(xù)進行; 4測量計數(shù)過程中,級聯(lián)衰變繼續(xù)進行。 衰變修正因數(shù)Z是考慮上述四個動態(tài)過程,以氡濃度為準進行修正的因數(shù)。托馬斯據(jù)級聯(lián)衰變方程組計算得出了變修正因數(shù)Z值。, 3.3擴散修正因子Ff,2019/10/16,18,樣氣由入口濾膜A向出口濾膜C的渡越過程中產(chǎn)生的RaA子體,由于布朗運動而導(dǎo)致向衰變室B的室壁的沉積擴散損失。Ff是考慮RaA子體這一擴散損失的修正因子。 托馬斯給出了通過一根圓形截面管而不沉積的粒子份額的精確公式,并計算了以 DL/q 為變量的Ff()函數(shù)值。 =3.1416 D擴散常數(shù),對RaA原子取D0.085cm2/s L衰變室長度,cm q采樣流速,cm3/ s。 文獻中以列表的形式給出部分Ff(),3.4過濾效率,托馬斯公式中實際上取過濾效率1,改進后的托馬斯公式中采用實際測定的過濾效率值。 * 原托馬斯公式,2019/10/16,19,2019/10/16,20,3.5自吸收因子,2019/10/16,21,理論與實驗證實,含氡樣氣采樣后的濾膜,作為粒子放射源, 其對粒子的自吸收效應(yīng)是不能被忽略的。 采用雙層濾膜法對濾膜的自吸收因子進行了實驗測定 并引入改進的托馬斯公式。,2019/10/16,22,3.6 能譜修正系數(shù)S,托馬斯公式中E是探測器探測氡釷子體粒子的探測效率。 為獲取該參數(shù)的數(shù)值需用標準氡釷子體源實驗測定。 鑒于迄今還沒有氡釷子體標準源可供使用,探測效率E皆選用 239Pu(E=5.1554MeV, 73.3%;5.1429MeV;15.1%) 進行測量。而氡子體發(fā)射的粒子(E6.00MeV;7.69MeV),與釷子體發(fā)射的粒子(E7.81MeV)與239Pu不同。這導(dǎo)致用239Pu 源測定的探測效率參數(shù)E0.40,與氡釷子體源的探測效率E的偏離。 必須引入能譜修正因數(shù)S對此加以修正。,3.7探頭幾何因數(shù),采樣濾膜氡子體源的直徑,一般與測定探測效率E所用的239Pu面源的直徑不同。由此導(dǎo)致的系統(tǒng)誤差用探頭幾何因數(shù)加以修正。探頭幾何因數(shù)修正,實際上就是兩次測量幾何條件差異的估算。 文獻6給出各修正因數(shù)的測定方法與結(jié)果。,2019/10/16,23,2019/10/16,24,氣溶膠粒子在衰變室內(nèi)渡越過程中,由于重力沉降而不可避免的導(dǎo)致?lián)p失重力沉積損失。 重力沉降修正因數(shù)G考慮衰變室內(nèi),氡子體粒子在由入口濾膜至出口濾膜的渡越過程中,由于粒子自身的質(zhì)量受重力影響而導(dǎo)致的沉降于衰變室壁的損失所進行的修正。重力沉降損失服從斯托克斯定律。 上述3.43.8五個參數(shù)的引入托馬斯公式后,系統(tǒng)誤差基本消失。 據(jù)改進后的托馬斯公式研制系列直接法氡濃度測量儀。,3.8 重力沉降修正因數(shù)G,4 直接測氡儀設(shè)計4,研制成功以衰變室容積不同(V40L;15L;8L)為主要區(qū)別,導(dǎo)致測氡靈敏度不同的三種直接法測氡儀。主要用于低氡濃度的環(huán)境放射性測定。 設(shè)計中采用負壓取樣、 采樣流速確定保證采樣氣流為層流、 大面積、低本底粒子探測器、 重力沉降影響的排除、 快速更換濾膜撲捉更多比分的RaA粒子等方法與技術(shù)措施,使所研制的直接測氡儀具有實驗方法無須標定;及性能指標兩方面的特點。 同時出于研制成果的商品化水平的考慮,儀器擴展了子體濃度與子體潛能密度測定及氡與其子體放射性平衡系數(shù)的測定功能。圖2示出FT648型(V=15L)測氡儀的原理示意圖。,2019/10/16,25,5直接測氡儀的主要技術(shù)指標,5.1靈敏度 根據(jù)測氡濃度的實際應(yīng)用,關(guān)鍵是應(yīng)對差錯的產(chǎn)生加以概率要求,即樣品測量的判斷限。判斷限靈敏度的物理意義測量凈計數(shù)大于判斷限時,可以預(yù)先選定的概率斷定,該凈計數(shù)與樣品中的氡含量相關(guān)。為評價本系列測氡儀采用置信度靈敏度。,2019/10/16,26,2019/10/16,27,5.2固有誤差,將具有約定真值濃度Ct的標準濃度氡,輸給受試直接法測氡儀。 然后進行采樣、計數(shù),最后得計數(shù)。 計算出被測氣體氡濃度的實驗值Ci。 則Ct與Ci差異即為國有誤差。,6 主要應(yīng)用效果,采用本系列儀器曾對北京大氣氡濃度晝夜變化規(guī)律進行了測定3。結(jié)果示于圖3。虛線表示空氣氡濃度的日平均值為8.5Bq/m3。最大值出現(xiàn)在午夜15時,達18.5 Bq/m3。最低值出現(xiàn)在中午,達3.7 Bq/m3。晝夜變化達5倍左右。國產(chǎn)直接法測氡儀主要性能列于下表中。,2019
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