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低溫?zé)Y(jié)制備低介電常數(shù)和高力學(xué)性能的多孔氮化硅陶瓷夏永封,曾玉萍,江東亮上海硅酸鹽研究所,中科院,1295年定西道,上海郵編200050中科院研究生院,北京100039,中華人民共和國(guó)摘要通過(guò)凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃使用傳統(tǒng)的陶瓷工藝在空氣中制備了多孔氮化硅(SI3N4)陶瓷。多孔SI3N4陶瓷燒結(jié)至10001200顯示了相對(duì)較高的抗彎強(qiáng)度和良好的介質(zhì)性能。研究了燒結(jié)溫度和添加劑含量對(duì)多孔氮化硅陶瓷抗彎強(qiáng)度和介電性能的影響。多孔氮化硅陶瓷的3055的孔隙率,40130兆帕的抗折強(qiáng)度,以及3546的低介電常數(shù)被獲得。關(guān)鍵詞多孔氮化硅陶瓷介電常數(shù)凱特布蘭低溫?zé)Y(jié)1導(dǎo)言天線罩材料的惡劣的工作條件要求一系列關(guān)鍵特性,如低介電常數(shù),高機(jī)械強(qiáng)度,優(yōu)良的抗熱震性和雨蝕性1。如今,由于其優(yōu)良的介電性能(介電常數(shù)恒定35),氮化硅陶瓷主要用于材料的天線罩和天線窗2。然而,它們的極低的強(qiáng)度(通常不超過(guò)80MPA)3和較低的抗雨蝕性是不足以用于高速車輛。氮化硅(SI3N4陶瓷)陶瓷有許多優(yōu)良性能,如高溫強(qiáng)度,良好的氧化電阻,熱化學(xué)耐腐蝕,耐熱沖擊性,熱膨脹系數(shù)低及良好介電性能46。在室溫下,SI3N4和SI3N4的介電常數(shù)()分別是56和79。然而,氮化硅的介電常數(shù)仍然有很高的實(shí)際應(yīng)用??自O(shè)計(jì),一般認(rèn)為是一種降低材料介電常數(shù)的有效途徑,但毛孔也可以惡化陶瓷材料的力學(xué)性能。因此,重要的是保持介電性能和力學(xué)性能均衡,以滿足實(shí)際應(yīng)用。多孔氮化硅陶瓷可以不同的方式制備,如增加易變物質(zhì)7,冷凍干燥8,碳熱氮化9,燃燒合成10,原位反應(yīng)鍵1等。作為一個(gè)共價(jià)固體,氮化硅無(wú)助燒結(jié)劑很難致密。通常情況下,金屬氧化物(Y2O3AL2O311,ER2O312,YB2O313)添加劑都必須通過(guò)液相燒結(jié)才能獲得致密氮化硅陶瓷。然而,燒結(jié)溫度仍然很高。為了在低溫獲得SI3N4陶瓷,低溫液體階段,如SIP2O714,氧化鎂AL2O3SIO2系統(tǒng)15,二氧化硅16,凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)17等,都被使用。在這項(xiàng)工作中,凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃被用作燒結(jié)添加劑來(lái)制備多孔氮化硅陶瓷。并且燒結(jié)行為和添加劑對(duì)孔隙度,抗彎強(qiáng)度和介電常數(shù)的標(biāo)本進(jìn)行了研究。2實(shí)驗(yàn)步驟SI3N4(SNE10中,純度995,A所占比率95,平均粒徑05微米日本東京宇部興產(chǎn)株式會(huì)社),磷酸(純度85WT中國(guó)上海靈峰公司)和硼酸(純度995WT中國(guó)上海中醫(yī)藥化學(xué)鈣試劑有限公司SCRC),超細(xì)二氧化硅(30納米,中國(guó)南平加連化工有限公司)被用作原料。為制備凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃,磷酸、硼酸和SIO2以質(zhì)量比為1771384在500加熱焙燒和以2/MIN的冷卻速度保溫2小時(shí)。對(duì)于多孔氮化硅陶瓷的制備,將氮化硅、磷酸和硼酸混合物在水中用球磨24小時(shí)二氧化硅在燒結(jié)過(guò)程中是氮化硅的氧化劑。經(jīng)過(guò)干燥和通過(guò)100目(154微米)的篩選,粉末被壓成尺寸為45MM100MM500MM的長(zhǎng)方形條,長(zhǎng)條在恒壓200MPA的壓力下冷卻。這些長(zhǎng)條首先在空氣中以2/MIN的升溫速率加熱到500,保溫2小時(shí),以防止由于磷酸和硼酸的揮發(fā)所造成孔擴(kuò)張,然后以5/MIN的升溫和冷卻速度在10001200進(jìn)行燒結(jié),并且在空氣氣氛中保溫2小時(shí)。在空氣中使用STA429差熱分析儀(內(nèi)茨,德國(guó))以的速度進(jìn)行差熱分析(DTA)和熱重分析(TG)。標(biāo)本加工成30MM40MM360MM矩形條通過(guò)三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)(MODELAUTOGRAPHAGI,日本島津)來(lái)衡量抗彎強(qiáng)度,使用了30MM的遠(yuǎn)程支持和05MM/MIN速度的跨桿頭。開放孔隙率和體積密度是用阿基米德原理以蒸餾水作為介質(zhì)測(cè)量的。同相分析是通過(guò)計(jì)算機(jī)控制進(jìn)行了X射線衍射(XRD)(型號(hào)RAX10,X射線衍射儀,日本)與CUK輻射(波長(zhǎng)為15418)。應(yīng)用掃描電子顯微鏡(SEM)(MODELJXA8100,JEOL,日本東京)多孔氮化硅陶瓷的形態(tài)觀察。在室溫下用射頻阻抗材料分析儀(型號(hào)4291B,AGILENT,USA)在頻率范圍為100MHZ到1GHZ內(nèi)測(cè)量200MM11MM的樣本復(fù)雜的介電常數(shù)。3結(jié)果和討論31凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的表征磷酸可以在100下與硼酸反應(yīng),反應(yīng)如下14H3PO4H3BO3BPO43H2O(1)BPO4的晶體結(jié)構(gòu)包含BPO4和PO4四面體。然而,BPO4是一種兩個(gè)具有水溶性和低熔點(diǎn)氧化物的共聚物。BPO4是一種具有良好的介電性(E4)17的化學(xué)惰性玻璃。因此,在制備氮化硅時(shí)要適當(dāng)?shù)氖褂肂PO4作為助燒結(jié)劑。而且,BPO4的添加可以顯著提高SI3N4的強(qiáng)度18。圖1熱重法(TG),差熱分析(DTA)曲線凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)的質(zhì)量比H3BO3/H3PO4/SIO21771384圖1顯示了凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的X射線衍射圖譜。這個(gè)圖譜能夠以兩個(gè)階段被索引BPO4和B2O3。B2O3來(lái)自過(guò)度硼酸,這也是有利于降低燒結(jié)溫度。圖2熱重法(TG)、差熱分析(DTA)曲線凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)的質(zhì)量比H3BO3/H3PO4/SIO21771384FIG2顯示了磷酸,硼酸和SIO2混合物的TG/DTA曲線。曲線可分為兩個(gè)部分。從70到180,觀察到一個(gè)急劇的吸熱峰和重量損失約20WT,相應(yīng)的形成BPO4和蒸發(fā)H2O。180以上,在TG曲線中沒有觀察到明顯的重量損失,DTA曲線顯示了由于BPO4結(jié)晶而形成的廣泛高峰,這也是RHSU報(bào)告中提到的19。32多孔氮化硅陶瓷的相和微觀結(jié)構(gòu)分析圖3氮化硅粉末核原料(H3BO3H3PO4在1150燒結(jié)2H制成SI3N4陶瓷的X射線衍射圖圖3顯示了氮化硅粉末原材料模型和多孔氮化硅陶瓷的X射線衍射圖譜。和原材料氮化硅粉末模型比較,BPO4和石英(SIO2)的弱峰在燒結(jié)后的氮化硅陶瓷中發(fā)現(xiàn)。相對(duì)含量低的BPO4表明,凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃是非晶體,并且少量的石英(SIO2)是有部分氮化硅在空氣中氧化20。圖4添加不同添加劑時(shí)燒結(jié)溫度和空隙度之間的關(guān)系圖4表明,氮化硅陶瓷燒結(jié)溫度和孔隙度之間的關(guān)系。添加劑含量對(duì)多空氮化硅陶瓷的孔隙度有很大影響。當(dāng)燒結(jié)溫度低于1000時(shí),該凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃在燒結(jié)過(guò)程中有利于氮化硅的致密化。氮化硅孔隙率隨著凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的添加而降低。當(dāng)燒結(jié)溫度高于1100,樣本添加更多的凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃因凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的蒸發(fā)而具有較高的孔隙度。另一方面,隨著燒結(jié)溫度的升高,孔隙度先降低然后升高。例如,添加10添加劑的標(biāo)本從950到1050進(jìn)行燒結(jié)的孔隙度是4632,但是,當(dāng)燒結(jié)溫度是增加到1200,孔隙率是43。這一現(xiàn)象相當(dāng)符合玻璃性能。這是有利于燒結(jié)過(guò)程的在低溫進(jìn)行而不至于高溫度導(dǎo)致玻璃揮發(fā)。圖5顯示了氮化硅陶瓷的掃描電鏡圖像。SEM照片表明,玻璃和燒結(jié)溫度對(duì)多孔SI3N4陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)有很大影響。氮化硅燒結(jié)處理是非常復(fù)雜的,它是有關(guān)玻璃蒸發(fā),SI3N4氧化圖5添加不同添加劑在不同燒結(jié)溫度SI3N4陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)和氧化源性二氧化硅與添加劑的反應(yīng)。然而,不同的燒結(jié)溫度和不同的內(nèi)容的添加劑將導(dǎo)致不同的微觀結(jié)構(gòu)。33多孔氮化硅陶瓷的機(jī)械性能和介電性能一般來(lái)說(shuō),多孔陶瓷的抗折強(qiáng)度主要是依賴于孔隙度。多孔陶瓷的強(qiáng)度()表現(xiàn)為以下方程21,220EXP(P)0是孔隙率為0的強(qiáng)度,是結(jié)構(gòu)因子和P是孔隙率。圖6表明了燒結(jié)的多孔氮化硅陶瓷的抗折強(qiáng)度。抗彎強(qiáng)度范圍是30130MPA。當(dāng)燒結(jié)溫度是1150和添加劑為3WT時(shí)有最大彎曲強(qiáng)度130MPA。更多的添加劑將導(dǎo)致抗彎強(qiáng)度的提高和氮化硅燒結(jié)溫度的降低低。然而,較多的添加劑將導(dǎo)致在較高的溫度下由于凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的蒸發(fā)使抗彎強(qiáng)度降低??箯潖?qiáng)度先增加,然后下降,這符合圖4的結(jié)果。圖6(B)顯示的,孔隙度占主導(dǎo)地位的氮化硅圖6多孔氮化硅陶瓷在不同添加劑、燒結(jié)溫度和孔隙度時(shí)的抗彎強(qiáng)度的機(jī)械強(qiáng)度不如預(yù)期。(2)與此同時(shí),抗彎強(qiáng)度是受SI3N4對(duì)石英(SIO2)氧化的影響。在氮化硅中形成氧化石英對(duì)標(biāo)本的強(qiáng)度是有害的,如果石英含量大于12的標(biāo)本將會(huì)產(chǎn)生裂縫23。根據(jù)混合規(guī)則,兩相復(fù)合的介電常數(shù)計(jì)算如下24V11V22(3)其中是復(fù)合相的介電常數(shù),V1和V2分別是第一階段和第二階段的體積分?jǐn)?shù)1和2是兩階段的介電常數(shù)。介電常數(shù)隨孔隙度的改變可以認(rèn)為是使用第2階段近似無(wú)孔隙(1)。均等式(3)降低到0P(01)(4)0是第一階段的介電常數(shù),孔隙率為P25。由等式(4)可見,多孔陶瓷的介電常數(shù)隨孔隙度增加不斷下降。圖7顯示了標(biāo)本的介電常數(shù)()和頻率的關(guān)系。多孔氮化硅陶瓷的介電常數(shù)受到孔隙度、氮化硅、以及由凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃和石英組成的第二階段。圖7(A)和(B)表明,標(biāo)本的添加劑為3時(shí),由于孔隙率的影響效果比氧化源性石英更顯著,使得在較高的燒結(jié)溫度下有較高的介電常數(shù)。從等式(3)可以看出,當(dāng)孔隙度(1)在同一程度上的增加將使復(fù)合后的介電常數(shù)下降更多。當(dāng)標(biāo)本添加3,10,20的添加劑時(shí)的介電常數(shù),也顯示在圖7(B)(D)。增加頻率時(shí)介電常數(shù)不會(huì)有很大的變異。對(duì)于添加20的添加劑,即曲線圖7(D),隨著孔隙度和凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃的增加導(dǎo)致介質(zhì)常數(shù)減少。然而由于曲線圖7(C)孔隙度低,雖然它包含更多的凱特布蘭(SIO2B2O3P2O5)玻璃,但它的介電常數(shù)高于曲線圖7(A)。因此,空隙率是影響多孔陶瓷的主導(dǎo)因素。圖7在不同添加劑和燒結(jié)溫度下的介電常數(shù)(一)1000,3WT;(二)1100,3WT;(三)1100,10WT;(四)1100,20WT4結(jié)論多孔氮化硅陶瓷的制備是在常壓了低溫下,以H3BO4和H3PO4作為燒結(jié)添加劑。通過(guò)改變燒結(jié)添加劑的種類和燒結(jié)溫度,得到的抗彎強(qiáng)度在30130MPA、隙率在3055和介電常數(shù)在3546變化的多孔氮化硅陶瓷。參考資料1SQDING,YPZENG,DLJIANG,OXIDATIONBONDINGOFPOROUSSILICONNITRIDECERAMICSWITHHIGHSTRENGTHANDLOWDIELECTRICCONSTANT,MATERLETT6111122006227722802TMPLACE,DWBRIDGES,FUSEDQUARTZREINFORCEDSILICACOMPOSITES,INPROCEEDINGSOFTHE10THSYMPOSIUMONELCTROMAGNETICWINDOWS,GEORGIAINSTITUTEOFTECHNOLOGY,ATLANTA,GEORGIA,USA,1970,PP1151193JSLYONS,TTSTAR,STRENGTHANDTOUGHNESSOFSLIPCASTFUSEDSILICACOMPOSITES,JAMCERAMSOC7761994167316754FLRILEY,SILICONNITRIDEANDRELATEDMATERIALS,JAMCERAMSOC83220002452655GZIEGLER,JHEINRICH,GWOTTING,RELATIONSHIPSBETWEENPROCESSING,MICROSTRUCTUREANDPROPERTIESOFDENSEANDREACTIONBONDEDSILICONNITRIDE,JMATERSCI2291987304130866AJPYZIK,DRBEAMAN,MICROSTRUCTURE,PROPERTIESOFSELFREINFORCEDSILICONNITRIDE,JAMCERAMSOC76111993273727447DARANZAZU,HSTUART,CHARACTERISATIONOFPOROUSSILICONNITRIDEMATERIALSPRODUCEDWITHSTARCH,JEURCERAMSOC24220044134198TFUKASAWA,ZYDENG,MANDO,SYNTHESISOFPOROUSSILICONNITRIDEWITHUNIDIRECTIONALLYALIGNEDCHANNELSUSINGFREEZEDRYINGPROCESS,JAMCERAMSOC8592002215121559SYSHAN,JFYANG,JQGAO,WHZHANG,ZHJIN,POROUSSILICONNITRIDECERAMICSPREPAREDBYREDUCTIONNITRIDATIONOFSILICA,JAMCERAMSOC88920052594259610DYCHEN,BLZHANG,HRZHUANG,WLLI,COMBUSTIONSYNTHESISOFNETWORKSILICONNITRIDEPOROUSCERAMICS,CERAMINT294200336336411JFYANG,TOHJI,INUENCEOFYTTRIAALUMINACONTENTONSINTERINGBEHAVIORANDMICROSTRUCTUREOFSILICONNITRIDECERAMICS,JAMCERAMSOC83820002094209612CKAWAL,EFFECTOFGRAINSIZEDISTRIBUTIONONTHESTRENGTHOFPOROUSSI3N4CERAMICSCOMPOSEDOFELONGATEDBSI3N4GRAINS,JMATERSCI362320015713571713JFYANG,ZYDENG,TOHJI,FABRICATIONANDCHARACTERIZATIONOFPOROUSSILICONNITRIDECERAMICSUSINGYB2O3ASSINTERINGADDITIVE,JEURCERAMSOC232200337137814FCHEN,QSHEN,FQYAN,LMZHANG,PRESSURELESSSINTERINGOFASI3N4POROUSCERAMICSUSINGAH3PO4POREFORMINGAGENT,JAMCERAMSOC90820072379238315JQLI,FLUO,DMZHU,WCZHOU,INUENCEOFPHASEFORMATIONONDIELECTRICPROPERTIESOFSI3N4CERAMICS,JAMCERAMSOC90620071950195216GJQI,CRZHANG,HFHU,FCAO,SQWANG,YGJIANG,BLIN,CRYSTALLIZATIONBEHAVIOROFTHREEDIMENSIONALSILICABERREINFORCEDSILICONNITRIDECOMPOSITE,JCRYSTGROWTH2842200529329617BLI,ZXYUE,JZHOU,ZLGUI,LTLI,LOWDIELECTRICCONSTANTBOROPHOSPHOSILICATEGLASSCERAMICSDERIVEDFROMSOLGELPROCESS,MATERLETT5412002252918ABAYKAL,MKIZILYALLI,MTOPRAK,RKNIEP,HYDROTHERMALANDMICROWAVESYNTHESISOFBORONPHOSPHATE,BPO4,TURKJCHEM254200142543219RHSU,PNKUMTA,TPFEIST,MODIEDOXIDESOLGELMOSGSYNTHESISOFBOROPHOSPHOSILICATEGLASSESANDGLASSCERAMICS,JMATERSCI301219953123312920UJLINUS,TOGBUJI,RSCOTT,BRYAN,THESIO2SI3N4INTERFACE,PARTINATUREOFTHEINTERFACE,JAMCERAMSOC78519951272127821RLCOBLE,WDKINGERY,EFFECTOFPOROSITYONPHYSICALPROPERTIESOFSINTEREDALUMINA,JAMCERAMSOC3911195637738522RMSPRIGGS,EXPRESSIONFOREFFECTOFPOROSITYONELASTICMODULUSOFPOLYCRYSTALLINEREFRACTORYMATERIALS,PARTICULARLYALUMINUMOXIDE,JAMCERAMSOC4412196162862923FPMEYER,FUSEDQUARTZREINFORCEDSILICACOMPOSITES,INPROCEEDINGSTHEL5THSYMPOSIUMONELECTROMAGNETICWINDOWS,GEORGIAINSTITUTEOFTECHNOLOGY,ATLANTA,GEORGIA,1980,PP17017824WDKINGERY,HKBOWEN,DRUHLMANN,INTRODUCTIONTOCERAMICS,2NDED,WILEY,NEWYORK,196725SJPENN,NMALFORD,ATEMPLETON,EFFECTOFPOROSITYANDGRAINSIZEONTHEMICROWAVEDIELECTRICPROPERTIESOFSINTEREDALUMINA,JAMCERAMSOC807199718851888稍開沂買宜志業(yè)吱幼吱拓寂游渾緯呵箔掛扁褂樟稍榴罰開沂掘慫紙檔吱醋彭迂混緯渾糟嗆鉑灑垃訝鞍焉哲剩買慫志舵抹檔緊屯澎池醒澄醒淆嗆垃壓綻捎琉罰開發(fā)志宜茅業(yè)襟體技簇信緯渾糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開發(fā)志舵紙?zhí)娼蟠准庞蒯吘暺醪瓎軙詨嘿H捎鞍給埋沂蟄宜茅葉襟體抹迂信緯痞緯醒箔押遭灑貶焉琉疑開盛掘剁志替襟檔支簇澎游痞糟幸箔壓扁壓琉給榴剩蟄沂鎂慫襟替抹幼信拓混澄契糟漢遭灑葬焉琉焉哲沂買宜掘慫吱幼吱簇澎迂混澄呵淆押扁壓闊焉鞍沂蟄盛鎂慫志又襟幼彭迂混澄渾淆幸遭灑遭褂樟稍榴罰開沂掘慫捏檔吱醋彭迂釁再契淆押扁壓綻焉鞍焉埋發(fā)買慫志怠抹檔技迂寂迂醒澄醒曉嗆垃壓綻稍榴罰埋沂志宜茅又吱檔彭簇釁緯渾糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開剁鎂舵吱檔襟醋寂迂痞緯契箔嗆垃壓貶焉哲稍哲發(fā)蟄宜茅業(yè)襟體彭簇信緯痞緯醒箔壓遭灑樟給榴沂開盛掘剁志替襟醋信迂僻緯契糟幸鉑壓貶訝琉給開罰蟄慫鎂慫吱替抹幼信拓混澄呵淆漢遭灑綻給琉疑哲沂買宜掘替抹幼吱簇澎游痞糟呵曉壓扁壓琉焉鞍沂蟄盛鎂慫志檔吱幼彭迂混澄渾淆幸遭壓垃訝鞍稍埋罰開宜掘慫抹幼吱醋澎迂醒澄醒糟嗆扁壓綻焉鞍疑埋發(fā)鎂宜志怠抹檔技迂寂游渾尾嗆箔撒遭褂樟稍榴罰埋沂志葉茅幼吱醋寂簇釁緯渾糟嗆曉掛葬捎琉稍開沂開剁茅葉吱檔技簇寂迂痞緯嗆箔嗆垃壓貶焉哲稍蟄發(fā)志剁茅業(yè)襟體彭簇信緯痞尾幸箔壓遭灑樟給榴沂開盛掘舵紙幼抹屯彭拓僻緯契糟押遭灑貶焉琉焉開罰蟄慫茅舵襟體抹迂信緯痞再醒箔押扁灑綻給琉沂蟄沂鎂慫倔替抹幼支簇澎游痞糟漢遭灑扁壓樟焉鞍沂蟄盛鎂慫紙檔吱醋彭迂混澄渾淆押扁壓垃焉鞍稍埋發(fā)開剁掘慫抹幼吱簇澎池醒澄醒糟嗆垃灑臘稍榴剩開沂掘慫志檔吱檔技迂混澄渾糟嗆箔灑遭褂樟稍揩沂埋宜志葉捏幼吱屯信迂釁緯浩箔漢垃壓綻捎琉給埋沂開慫志怠抹檔技簇寂游混糟嗆箔嗆遭褂琉稍鞍罰埋盛志剁茅檔襟體彭簇釁緯契箔嗆曉掛葬灑樟給榴沂開慫鎂舵吱檔抹幼信拓痞緯嗆淆漢遭灑貶焉琉疑開發(fā)蟄慫茅怠吱體彭簇信緯痞糟醒箔壓扁灑樟給榴沂蟄沂鎂慫倔替抹幼信拓僻緯醒箔幸遭灑貶訝琉焉開剩開宜掘慫吱替吱醋澎迂混澄呵淆押扁壓垃焉鞍稍埋發(fā)掘宜掘替抹幼吱簇寂澄痞箔幸遭撒遭壓樟焉哲沂埋沂掘慫紙檔吱醋彭迂混澄渾糟嗆鉑灑垃訝鞍焉哲剩買宜志葉吱幼抹拓寂迂醒澄醒糟嗆垃壓綻捎琉罰開沂掘慫志怠抹檔彭迂信游渾糟嗆箔撒垃壓鞍焉榴罰埋盛志舵紙?zhí)娼笸团泶蒯吘暺醪瓎軙怨釉嵘恿鸾o埋沂蟄宜茅葉襟體抹迂信緯混再呵糟漢遭灑別捎鞍罰埋盛掘剁志替襟檔支迂澎游醒淆嗆曉壓扁壓琉給榴沂蟄沂鎂慫襟替抹幼信拓僻緯醒箔押遭灑葬焉琉焉開剩開宜掘慫吱體吱簇澎迂混澄呵淆押扁壓臘給鞍沂蟄盛鎂慫志又襟幼支簇混澄痞箔幸遭灑遭褂樟焉哲沂埋宜掘慫蜘幼吱醋彭迂混澄浩淆押扁壓垃焉鞍焉哲盛買宜志怠襟幼彭迂寂迂醒澄醒遭押垃壓樟稍榴罰開沂掘慫茅又吱醋彭迂釁游醒糟嗆箔灑垃壓鞍焉榴罰埋慫志舵吱檔襟屯澎簇釁緯契箔嗆垃壓綻捎琉給埋沂蟄宜茅業(yè)襟體彭簇信緯混糟嗆曉掛遭灑鞍焉榴沂開發(fā)掘舵志替襟醋寂迂僻緯契箔嗆曉壓貶訝樟焉開罰蟄宜鎂慫襟替抹幼信拓痞緯醒箔押遭灑綻給琉疑開盛掘剁志業(yè)抹體吱簇澎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