混凝土中鈣礬石的研究進(jìn)展綜述

1、混凝土中鈣磯石的研究進(jìn)展綜述摘 要木文主要從混凝土屮鈣磯石的結(jié)構(gòu)、在混凝土屮的形成機理、性質(zhì)以及其 在混凝土中生長規(guī)律五個方面簡要綜述了國內(nèi)外鈣磯石研究的進(jìn)展，為以后進(jìn)一步研究鈣磯 石作必要的準(zhǔn)備。關(guān)鍵詞鈣磯石；形成機理；生長規(guī)律在沿海地區(qū)和內(nèi)陸鹽湖地區(qū)，混凝土結(jié)構(gòu)物易受so?-. na mg2 c等侵蝕，與其 水化物進(jìn)行固相或液相化學(xué)反應(yīng)生成具有體積膨脹性質(zhì)的鈣磯石、石膏和硅灰石膏等大分了 結(jié)品體。通常認(rèn)為鈣磯石的發(fā)育膨脹使混凝土材料開裂，而氯離子(cf)使鋼筋銹蝕，從而導(dǎo) 致結(jié)構(gòu)耐久性的喪失。在硫酸鹽侵蝕下混凝土結(jié)構(gòu)耐久性研究中，對人分子結(jié)晶體鈣磯石的 研究至關(guān)重要。自從1872年w米契阿

2、里斯首次提出了“水泥桿菌"概念并制得鈣磯石 (3cao al2o3-3caso4-30h2o)1以來的一個多世紀(jì)里，各國學(xué)者對鈣磯石的研究從未停止。對 鈣磯石的研究主要是研究其物相結(jié)構(gòu)、形成機理、特性以及具在混凝土中的生長規(guī)律等等， 一個多世紀(jì)以來雖然對鈣磯石的研究取得了一定的進(jìn)展，但其中有些結(jié)論或者成杲并不是完 全一致的，冇的其至是互相孑盾的。本文就此對國內(nèi)外混凝土屮鈣磯石的研究進(jìn)展進(jìn)行簡要 的綜述，為進(jìn)一步研究鈣磯石晶體作必要的準(zhǔn)備。鈣磯石是我國對此晶體的稱呼，國際通用 名稱是 ettringiteo1鈣磯石的物相結(jié)構(gòu)一般我們所指混凝土中的鈣磯石是指水泥水化產(chǎn)物cah(水化鋁酸鈣

3、)和硫酸根離 子結(jié)合產(chǎn)生的結(jié)晶物水化硫鋁酸鈣(簡稱aft), aft與天然礦物鈣磯石的化學(xué)組成及晶體結(jié) 構(gòu)基本相同。鈣磯石的分子式是3cao al2o3-3caso4-32h20,其結(jié)晶水的數(shù)量與具所處環(huán)境 濕度有關(guān)。taylor和moore等人從微觀層次對鈣磯石的分了結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，他們認(rèn)為， 鈣磯石的基本結(jié)構(gòu)單元為ca3al(oh)612h2o3+,屬三方品系，呈柱狀結(jié)構(gòu)，其折射率為 n0= 11464, ne=11458, 25°c時的相對密度為117。鈣磯石的構(gòu)造式為 ca6ai2(oh)12-24h2o (so4)3-2h20,其離子式為ca6ai2(oh)12-24h2o

4、6+(so4)2-3-2h2oo 每 個晶胞屮，由平行于c軸的ca6a12(oh)12-24h2o6+構(gòu)成鈣磯石基本結(jié)構(gòu)單元柱，其柱芯是 鋁氧八面體a1(oh)63-,空間群為p31c,柱狀單元可重復(fù)的距離為1017。鈣磯石的基木結(jié) 構(gòu)就是沿縱軸具有兩倍的柱狀結(jié)構(gòu)，所以在長1017埃中有6個ca原子，每個ca原子外面 有4個水分子配位，共有24個水分子，定向排列呈柱狀，平行于總軸外側(cè)有四個溝槽，其 屮3個溝槽各有一個硫so?',另一個溝槽小含有兩個水分子。還有一種與鈣磯石有關(guān)的晶 休是單硫型水化硫鋁酸鈣(c3a caso412h2o,簡稱afm),該晶體結(jié)構(gòu)在第五屆東京會議 上已被確定

5、,它屬六方板狀相,n0=1154, ne=11488,雙折射01016, 20c時的相對密度為 1195,主層結(jié)構(gòu)為ca2al(oh)6-22,層間由so42-和6個出0構(gòu)成，每個鈣原子和水分子連 接形成ca2al(0h)6-2h20224o游寶坤和席耀忠等一些學(xué)者認(rèn)為，鈣磯石是一個族相，在 硬化體水泥漿體屮實際存在的鈣磯石是一個含有其他離子相如sio2, fezos等的固溶體。2鈣磯石的形成機理研究混凝土在復(fù)雜環(huán)境屮的鈣磯石形成機理，首先要了解和學(xué)握鈣磯石的制備。目前通 過實驗手段制備純鈣磯石的方法主要有以下3利第一種是反應(yīng)溶液法。彭家惠、樓宗漢在研究鈣磯石形成機理時就用此法制備了鈣磯 石。

6、以ar級ca(oh)2, a12(so4)3-18h2o為原料，按下列反應(yīng)方程合成：al2(so4)318h2o+6ca(oh)2-3caoa12o3-3caso4-32h2o第二種是afm轉(zhuǎn)化法。先是合成afm9, 1步用自蔓延(shs)法合成ca,第2步合成 afm,稱取適量cao caso412h2o和ca濕磨(wpoo。14),置于密封瓶屮，在40°c下水 化7d,每天定時碾磨，水化后樣品經(jīng)60°c烘干，產(chǎn)物為afm;然后由afm轉(zhuǎn)化成aft, afm 加水和足量石膏轉(zhuǎn)化為aft,反應(yīng)方程為：c3acaso412h2o+2caso4+20h2o-c3a-3caso4

7、-32h2o第三種是鋁酸鈣(ca)轉(zhuǎn)化法1°】。按1 ： 1的摩爾比將a12o3和cao混勻,并在1200°c 燒結(jié)反應(yīng)完全(礦物主耍為ca),研磨后再與適量的cao和caso4-2h2o配合加水反應(yīng)120h, 即得所需的鈣磯石樣品，反應(yīng)滿足下列方程：caoal2o3+2cao+3caso4-2h2o+30h2o-3c3a-3caso4-32h2o混凝土中形成鈣磯石的反應(yīng)要復(fù)雜的多，形成鈣磯石的反應(yīng)既包含液相反應(yīng)，也包 含同相反應(yīng)。目前工程領(lǐng)域中使用的各種膨脹劑和膨脹水泥，在它們的水化過程屮，形成鈣 磯石的反應(yīng)主要有下列3種：3c3a+3(caso4-2h2o)+26h2o

8、-3caoa12o3-3caso4-32h2oc3a+3(caso4-2h2o)+2ca(oh)2+24h2o-3caoa12o3-3caso4-32h2o3c3acaso4+8caso4+6cao+96h2o-3(3caoal2o3-3caso4-32h2o)彭家惠、樓宗漢采用液相離了濃度測定與固相物相分析的方法，分析了離了濃度變 化規(guī)律與鈣磯石形成的關(guān)系。他們認(rèn)為7：上述3種類型的反應(yīng)，都經(jīng)丿力相同的反應(yīng)過程 水泥加水后，其礦物與石膏快速溶解產(chǎn)生ca2 so42_> oh-等離子，形成鈣磯石過飽 和溶液，這些離子通過濃差擴散聚集在一起，按照下列3步反應(yīng)過程形成鈣磯石：第一步：a1o2

9、+2oh+2h2o a1(oh)63 _第二步：2al(oh)63-+6ca2+24h2o ca6al(oh)6 -24h2o第三步：ca6al(oh)6-24h2o+3so42_+2h2oca4al(oh)6-24h2o2-24h2o(so4)3-2h2o石云興、王澤云等認(rèn)為，鈣磯石的形成由水泥石孔隙屮液相ca2 a102 s（v和oh 的含量來決定，其平衡常數(shù)以下式來表示：kp=3caoal2o3-3caso4-31h2oca2,6so423oh-4alo2-2h2o29他們認(rèn)為4】，aft的形成由上式中四種離子的濃度積來決定，其中ca?亠是6次方的關(guān)系, aft的組成小，需要的ca?+的

10、量很大，因此ca?+濃度是一主要的因素。王玲也認(rèn)為，ca 是形成鈣磯石的先決條件，限制ca的含量就相當(dāng)于減小了形成鈣磯石的可能tto wo prince. mo espagne等研究說】也表明，僅僅提供硫酸根離了的硫酸鹽對鈣磯石的形成沒有促進(jìn)作用， 因為大量鈣離子的存在是必耍的。而王智，鄭洪偉等認(rèn)為，鈣磯石的形成取決于液相ph 值（即oh濃度），而不一定取決于ca?+濃度。3鈣磯石的特性3。1關(guān)于鈣磯石的膨脹性膨脹性是鈣磯石最大的特性，止因為如此各國學(xué)者孜孜不倦對其進(jìn)行研究和探討。利用 水泥中cao、ai2o3和caso4水化形成鈣磯石使固相體枳增人約120%的膨脹來制造膨脹水 泥廣泛應(yīng)用于工

11、程，就是鈣磯石膨脹特性的利用。國內(nèi)外學(xué)者對鈣磯石的膨脹機理進(jìn)行了研 究，但由于影響因素復(fù)雜以及實驗條件等限制，對鈣磯石的膨脹機理尚未完全弄清楚。游寶 坤等查閱大量國內(nèi)外學(xué)者對鈣磯石膨脹特性的研究論文，總結(jié)岀3點結(jié)論叭a）膨脹相是鈣磯石，在水泥中有足夠濃度的cao、ai2o3和caso4下均可生成鈣磯石， 形成膨脹，并不一定要afm通過固相反應(yīng)轉(zhuǎn)化為鈣磯石才能膨脹。b）在液相cao飽和時，鋁鹽不易溶出so產(chǎn)、通過固相反應(yīng)或原地反應(yīng)形成針狀鈣磯石, 其膨脹力發(fā)揮較迅速;在液cao不飽和時，反應(yīng)物以離了狀態(tài)存在，通過液相反應(yīng)形成柱狀 鈣磯石，英膨脹力發(fā)揮較緩慢，但冇足夠數(shù)量鈣磯石形成時，也產(chǎn)生體積膨

12、脹，而且膨脹較 大。c）在膨脹原動力方面，mahta等在1973年提出的吸水腫脹理論;隨著研究的深入，又出 現(xiàn)2種理論假說：一種是晶體生長壓力理論，另一種是膠體均勻膨脹理論。具體假說如下1）吸水腫脹理論：aft可以以膠體或結(jié)品體形式存在。當(dāng)孔溶液屮存在ca2硫酸根離 子、0比，aft更傾向于以微晶態(tài)形式存在。由于周圍環(huán)境的作用，aft表面帶負(fù)電。由 于靜電引力的作用，導(dǎo)致aft吸附水分子而引起混凝土產(chǎn)生膨脹。一定溫度下，aft較強的 吸水性進(jìn)一步為上述假說提供了證據(jù)。當(dāng)濕度小于90%吋，aft吸水很小;當(dāng)濕度為90%吋, aft吸水114%;當(dāng)濕度為95%時,aft吸水916%。2）aft晶體

13、生長理論：認(rèn)為混凝土孔溶液中的離了與固體顆粒進(jìn)行反應(yīng)生成aft時，固 相體積增大。隨著aft的各向異性生長，結(jié)品壓開始產(chǎn)生，膨脹出現(xiàn)。aft傾向于在受限較 小的方向生長。在界面區(qū)預(yù)先形成的微裂紋上aft晶體的生長，進(jìn)一步擴大了裂紋，從而引 起明顯的膨脹。這種假說將鈣磯石膨脹歸結(jié)為原地化學(xué)反應(yīng)和晶體的各向界性生長所產(chǎn)生的 結(jié)晶壓。3）漿體均勻膨脹理論：當(dāng)水泥漿休出現(xiàn)膨脹時，由于集料與漿體界面區(qū)之間的結(jié)合在整 個水泥原料體系中和對薄弱，因而，導(dǎo)致集料周圍優(yōu)先出現(xiàn)裂縫。隨后，新結(jié)晶的aft迅速 填滿這些裂縫，形成aft帶，從而引起漿體的均勻膨脹，并最終導(dǎo)致整個混凝土體系的膨脹 開裂。根據(jù)這種理論，a

14、ft帶的形成并不直接貢獻(xiàn)于明顯的膨脹。游寶坤3對幾種膨脹水泥 和uea水泥進(jìn)行x射線和電鏡分析，認(rèn)為在水泥孔隙存在鈣磯石結(jié)晶體，其結(jié)晶生長力能 產(chǎn)生休積膨脹，更多的是在水泥凝膠區(qū)屮生成難以分辨的凝膠狀鈣磯石，游寶坤同意mehta 和劉崇熙的意見，由于鈣磯石表面帶負(fù)電荷，它們吸水腫脹是引起水泥石膨脹的主要根源， 但他還認(rèn)為結(jié)品狀鈣磯石對孔隙產(chǎn)生的結(jié)品壓對水泥石的體積膨脹也產(chǎn)生作用，而前一種膨 脹驅(qū)動比后一種大得多。游寶坤這一觀點把結(jié)晶膨脹假設(shè)和吸水腫脹理論統(tǒng)一起來。莫樣銀 等認(rèn)為舊：受限空間上的原地化學(xué)反應(yīng)是膨脹產(chǎn)生的根本原i大i,只要以上兩個條件同時滿足, aft結(jié)晶生長必然會引起意外的膨脹。

15、所以，在asr、凍融循環(huán)或其它因素產(chǎn)生裂紋的情況 下，aft會在裂紋上結(jié)晶、生長，加速、加重膨脹。而水，即反應(yīng)過程中保持一定的濕度， 對膨脹同樣有利。3。2關(guān)于鈣磯石的穩(wěn)定性混凝十中鈣磯石的穩(wěn)定性首先與水泥水化過程中離子成分及濃度有很大關(guān)系。楊南如 認(rèn)為鈣磯石的穩(wěn)定性在很大程度上決定于液相中so?-濃度，如液相中濃度低于1 logpl,則 鈣磯石難以生成或不能穩(wěn)定存在，將轉(zhuǎn)變?yōu)榈土蛐望}。他試驗采用ca+石膏（不同類型）體系 中液相成分與鈣磯石的穩(wěn)定形成的關(guān)系證明了上述觀點。彭家惠等通過實驗也證明，液相 屮維持一定硫酸根離子是鈣磯石穩(wěn)定存在的重要條件，但液相硫酸根離子雖對鈣磯石形成 速率影響不犬

16、。其次溫度與鈣磯石的穩(wěn)定性也密切相關(guān)。lawrcncc15認(rèn)為，冇效避免鈣磯石 結(jié)構(gòu)失穩(wěn)的最高允許養(yǎng)護溫度在6570°cz間。70t是一個關(guān)鍵溫度，aft大約在7（tc分 解。在熱養(yǎng)護混凝土屮，aft不能穩(wěn)定形成，而另一種低硫型水化硫鋁酸鈣 （c3a caso412h2o,簡稱afm能穩(wěn)定存在，在濕熱養(yǎng)護之后的口然條件下，afm 乂可重 新轉(zhuǎn)化為aft,有可能導(dǎo)致混凝土的開裂。楊久俊等認(rèn)為：在干熱條件下，鈣磯石從常溫 到700°c呈連續(xù)脫水過程，實驗表明，鈣磯石在87°c開始明顯吸熱，至ij135°c出現(xiàn)吸熱小 臺階，此后呈平滑走勢。與此對應(yīng)的熱失重曲線

17、表明，在87°c以前失重率為9%,既失去6 個水分子。此時，鈣磯石品體既發(fā)生扭曲收縮變形，但在常溫下一旦遇水，即可恢復(fù)原冇結(jié) 構(gòu)。至ij 135°c失重率迅速增加到33%,共失去2122個水分子，到225°c,失重達(dá)3713%, 共失去26個水分子，即除點陣結(jié)合水以外的水全部脫去。點陣結(jié)合水在225°c以后緩慢失 去，失重曲線呈平緩走勢，到70（tc左右，全部結(jié)合水失去成無水礦物。但在10（tc以下蒸 養(yǎng)，口應(yīng)力水泥混凝土中鈣磯石可以生成和穩(wěn)定存在，但口應(yīng)力水泥的穩(wěn)定使用溫度上限應(yīng) 87°c左右。methe捉出的機理認(rèn)為，在熱養(yǎng)護條件下，aft

18、失去結(jié)品水以非品態(tài)存在，而在 20°c條件下乂重新吸入水分或再結(jié)晶，或兩者兼有而導(dǎo)致膨脹。陳胡星等6在所研究的水泥 漿體屮，發(fā)現(xiàn)鈣磯石具有長期穩(wěn)定性。他們通過對一組在20°c水屮養(yǎng)護了 15年的礦渣硅酸 鹽水泥凈漿進(jìn)行xrd分析，對水泥漿體中鈣磯石的長期穩(wěn)定性及其機制進(jìn)行了探討。結(jié)果 表明：在水泥漿體中，鈣磯石向單硫型水化硫鋁酸鈣轉(zhuǎn)變的速度十分緩慢;水泥中含鋁（鐵） 相含量，尤其是ca含量，是影響鈣磯石長期穩(wěn)定性的重要因素，ca含量增加，其穩(wěn)定性 明顯下降;鈣磯石長期穩(wěn)定性并不僅僅取決于體系中含鋁（鐵）相與so摩爾比，還取決于動力 學(xué)因素。此外，鈣磯石暴露在大氣屮述容易被風(fēng)

19、化，發(fā)生結(jié)構(gòu)變化。宋存義等17采用了加 速化學(xué)反應(yīng)法、x射線衍射法、sem法、tg和dt等方法對鈣磯石材料駛化體的形成和風(fēng) 化反應(yīng)過程，發(fā)現(xiàn)鈣磯石很容易與co?反應(yīng)，發(fā)生晶型變化，其晶格常數(shù)由小變大發(fā)生體積 變化。由大分子結(jié)構(gòu)變?yōu)樾》肿咏Y(jié)構(gòu)也可理解為鈣磯右結(jié)構(gòu)分解，宏觀上就使得碩化體松散, 強度逐漸降低，最后失去強度而粉化。這個過程也可稱為"碳化二4鈣磯石的生長規(guī)律混凝土屮水化形成的鈣磯石的生長規(guī)律是相當(dāng)復(fù)雜的?？谇?，國內(nèi)外學(xué)者對鈣磯石生長 規(guī)律的研究主要是研究其的生長速率以及某些影響因索。鈣磯石的尺寸一般要小于100|im, 屈于小晶體范圍，因此鈣磯石晶體的生長速率并不遵循&quo

20、t;l”定律，而與粒度相關(guān)，即不同尺 寸鈣磯石晶體的生長速率應(yīng)該是不同的。按照小品體的生長規(guī)律12叫鈣磯石品體生長可能存 在生長分散現(xiàn)象，即在同一過飽和度和流動條件下，相同粒度的晶體并不以相同的速率生長, 但對于某一晶體來說，它的生長速率是基本隨時間不變的。這正符合恒定晶體生長(ccg)模 型的描述，即相同粒度的晶體的生長存在一個恒定的生長速度在生長。paulwencilbrown等 罔認(rèn)為鈣磯石的晶核形成和生長模式預(yù)示了它的一維生長，這也與鈣磯石所顯示的針狀形貌 是一致的。taylor等認(rèn)為鈣磯石的生長速率和最終的長度受3個因素影響：化學(xué)因素、漿 體微觀結(jié)構(gòu)以及混凝土或砂漿的微觀結(jié)構(gòu)。研究表

21、明水灰比對鈣磯石的生長冇顯著的影響。h。siede等2°對一組分別經(jīng)過500d的 水中和空氣中凍融循環(huán)的水泥漿體試件進(jìn)行sem和dta觀察，沒有發(fā)現(xiàn)試件有膨脹現(xiàn)彖。 h。siedel認(rèn)為是小水灰比導(dǎo)致試件的致密性，限制了鈣磯石的形成，生長條件的不同導(dǎo)致 鈣磯石的形貌不同。鈣磯石的生長與水灰比有密切關(guān)系，試件水灰比越犬，越冇利于鈣磯石 的大量生成，但單個鈣磯石晶體尺寸較小。在相同條件下，水灰比越大，水泥石結(jié)構(gòu)越疏松, 其屮的孔隙為鈣磯石的大量生成捉供了空間。當(dāng)水灰比為0165時，水泥右結(jié)構(gòu)較緊密，孔 隙較小，生成的鈣磯石數(shù)量較少，晶休產(chǎn)生各向異性生長而呈針狀，此情況符合鈣磯石晶體 生長

22、理論;而當(dāng)水灰比較大吋，試件屮形成的孔隙較大，新結(jié)晶的鈣磯石晶體迅速填充這些 孔隙，形成鈣磯石帶，這種情況下生成的鈣磯石并不直接貢獻(xiàn)于明顯的膨脹，只冇等到整個 孔隙中填滿鈣磯石品體時，才能引起試件的均勻膨脹，此情況符合漿體均勻膨脹理論。水灰 比在0145時，骨料之間充滿水化硅酸鹽(csh)、氫氧化鈣(ch)的混合膠狀物，水泥石結(jié) 構(gòu)緊密，兒乎不存在鈣磯石生長所需的空間，所以很難觀察到有鈣磯石的生成，說明控制水 灰比能夠很好地控制鈣磯石的生長。外加劑的使用對鈣磯石的生長也有影響。w。prince12 認(rèn)為：在使用超可塑劑中的水泥中，不僅在未水化漿體表面其分子被吸收，而且在冇些水化 物表面也能被吸

23、收，這種在水化產(chǎn)物表面的吸收很大程度上甚至就是中止了鈣磯石的生長， 而當(dāng)可塑劑消耗完后，鈣磯石又重新開始生長。co tashiro等研究發(fā)現(xiàn)，混凝土摻入的一 些金屬氧化物(cr2o3> fe2o3> zno等)和氫氧化物(cu(oh)2),能夠促進(jìn)鈣磯石的生長，而且 能引起鈣磯石微觀結(jié)構(gòu)的變化"當(dāng)然影響鈣磯石生長的因素遠(yuǎn)不止這些，在具體的生長環(huán)境 中，主要影響因索是不同的。到目前為止，國內(nèi)外學(xué)者對鈣磯石生長規(guī)律的研究，主要是定 性分析，很少涉及到量的關(guān)系，無法為膨脹混凝土材料的設(shè)計提供嚴(yán)密的理論依據(jù)。因此， 從定量上分析鈣磯石的生長，是研究而臨的一個難題。5結(jié)語混凝十中鈣

24、磯石的研究是相當(dāng)復(fù)雜的，涉及的方面和考慮的因索很多。本文僅從四個方 面即鈣磯石結(jié)構(gòu)、形成機理、性質(zhì)以及生長規(guī)律對國內(nèi)外對混凝土中鈣磯石的研究進(jìn)展進(jìn)行 了簡單的綜述，此工作可望為進(jìn)一步定量地從微觀層次研究鈣磯右在混凝土屮的形成機理、 生t規(guī)律等作理論上的準(zhǔn)備。參考文獻(xiàn)1 r. h.鮑榕.波特蘭水泥化學(xué)。北京：中國工業(yè)出版社，1963 ： 1212 moore a e ,taylor h f w. crystal structure of ettringitej acta crys2tallogr ,1970，b26： 3863 游寶坤，席燿忠。鈣磯石的物理化學(xué)性能與混凝土的耐久性。中國建材科技，

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