卷煙材料參數對主流煙氣苯酚釋放量的影響

1、    卷煙材料參數對主流煙氣苯酚釋放量的影響    劉如燦汪長國戴亞摘要：通過均勻設計安排試驗，采用二次多項式逐步回歸方法建立了卷煙主流煙氣中苯酚釋放量與卷煙材料參數的數學模型，對模型進行了主效應、單因素效應、雙因素交互作用、邊際效應分析。結果表明，各卷煙材料參數對苯酚釋放量影響的貢獻率大小依次為濾嘴添加劑b>濾嘴添加劑a>濾嘴絲端絲束規(guī)格>卷煙紙透氣度=接裝紙透氣度>成型紙透氣度>濾嘴嘴端絲束規(guī)格，其中濾嘴嘴端絲束規(guī)格的貢獻率為0，表明濾嘴嘴端絲束規(guī)格對苯酚釋放量影響不顯著。兩兩交互作用較強的有卷煙紙透氣度和成型紙透氣度

2、、卷煙紙透氣度和濾嘴添加劑a、成型紙透氣度和濾嘴添加劑b、濾嘴絲端絲束規(guī)格和濾嘴添加劑b、濾嘴添加劑a和濾嘴添加劑b；卷煙紙透氣度、接裝紙透氣度、成型紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格與苯酚釋放量呈負相關，適當提高這些參數的水平有利于降低苯酚釋放量；濾嘴添加劑b對苯酚釋放量的影響最顯著，適量的濾嘴添加劑b對降低苯酚釋放量效果明顯，但是過量的濾嘴添加劑b對降低苯酚釋放量有反作用。關鍵詞：苯酚；卷煙材料參數；均勻設計；效應分析：ts41+2：o625.32+2 ：a ：0439-8114（2017）20-3904-06doi：10.14088/ki.issn0439-8114.2017.20.028abs

3、tract： in this paper， a mathematical model is established by cigarette material parameters to the emission of phenol in mainstream smoke. the principal-factor effect，single-factor effect，marginal effect and double-factor effect of the model are analyzed. the result show that， the contribution order

4、for the phenol emission is filter additive b>filter additive a>specification of tow in combined filter at tobacco end>cigarette paper permeability=tipping paper permeability>plug wrapper permeability>specification of tow in combined filter at mouth end. cigarette paper permeability an

5、d tipping paper permeability，cigarette paper permeability and filter additive a，tipping paper permeability and filter additive b，specification of tow in combined filter at tobacco end and filter additive b，filter additive a and filter additive b presented relatively obvious interaction between two f

6、actors. a negative correlation was observed between cigarette paper permeability，tipping paper permeability，plug wrapper permeability，specification of tow in combined filter at tobacco end and the emission of phenol. filter additive b was the most significant factor，the phenol in mainstream cigarett

7、e smoke decreased obviously with the increase of filter additive b in first and then the phenol in mainstream cigarette smoke increased obviously with the increase of filter additive b.key words： phenol； cigarette material parameters； uniform design； effect analysis苯酚是霍夫曼清單44種有害成分之一1，是卷煙煙氣冷凝物中已鑒定的致癌

8、物之一，對人體健康極為不利2。謝建平等3開展了卷煙危害性指標體系研究工作，篩選出了co、氫氰酸、nhk、nh3、苯并芘、苯酚、巴豆醛等7種最具代表性的卷煙煙氣有害成分，苯酚就是其中之一。因此，降低卷煙主流煙氣中的苯酚對降低卷煙的危害性具有重要的意義，也是卷煙降焦減害的重要內容。卷煙紙透氣度、接裝紙透氣度、成型紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格、濾嘴嘴端絲束規(guī)格、濾嘴添加劑為卷煙材料的主要參數，這些參數對主流煙氣中有害成分的影響國內已經做過大量的研究4-6，但在試驗設計上主要采用單因素循環(huán)法，并未對單因素貢獻率、雙因素交互作用、邊際效應等進行過綜合分析。為此，本試驗采用均勻設計法，采用二次多項式逐步回歸

9、方法建立數學模型進行分析，使之在較寬水平范圍內更深入地比較單因素貢獻率和邊際效應，以期為卷煙材料參數的進一步優(yōu)化提供理論依據。1 材料與方法1.1 材料與設備endprint卷煙材料為涪陵卷煙廠生產的某牌號三類煙。設備主要有sq313切葉絲機（昆明船舶制造有限責任公司）、直線型吸煙機（英國cerulean公司）、旋轉振蕩器（國華電器有限公司）、電子天平（感量0.000 1 g，瑞士mettler toledo儀器公司）、高效液相色譜儀（美國安捷倫公司）1.2 試驗設計、建模及模型分析選擇卷煙材料的主要參數有卷煙紙透氣度（x1）、接裝紙透氣度（x2）、成型紙透氣度（x3）、濾嘴絲端絲束規(guī)格（x4

10、）、濾嘴嘴端絲束規(guī)格（x5）、濾嘴添加劑a（x6）和濾嘴添加劑b（x7）7個因素，采用均勻設計法7設計試驗，共12個組合，3次重復。以卷煙材料參數為自變量，以卷煙主流煙氣苯酚釋放量為因變量，用二次多項式逐步回歸方法建立模型。通過計算模型中各因子的貢獻率來確定各因子對主流煙氣苯酚釋放量的影響程度；通過單因素效應分析來確定各因素在不同水平時對主流煙氣苯酚釋放量的影響；采用等高線分析法分析兩兩因素的交互作用及對卷煙主流煙氣苯酚釋放量的影響；通過求解并分析各因素的偏導數來反映試驗范圍內該因素對主流煙氣苯酚釋放量的影響方向及苯酚釋放量的邊際效應8，9。1.3 樣品制備與檢測在相同工藝參數條件下卷制煙支，

11、挑選出煙支圓周、硬度以及單支重量符合允差范圍內的煙支用于檢測，被測煙支樣品在22 ±2 、空氣相對濕度60%±3%的環(huán)境下平衡48 h，按照文獻10的方法對樣品中主流煙氣中的苯酚進行測定。2 結果與分析由于各試驗因素的量綱和數量級不一樣，為了便于統(tǒng)計分析，采用極差歸一化法，對試驗中的各因素進行變換，極差歸一化后的實際參數以及試驗結果見表1。以極差歸一化后的各因素為自變量，以苯酚釋放量為因變量，采用二次多項式逐步回歸的方法建立數學模型，得到苯酚釋放量的回歸方程為：y=30.39-0.127 9x6-21.92x7-6.949x22-13.84x42+17.20x72+11.4

12、2x1x3-18.14x1x6-18.06 x3x7+1.420x4x7+21.83x6x7。同時得到回歸方程的統(tǒng)計學指標：決定系數（r2）=0.999 9，f=49 999.925 5，df=（10，1），p=0.003 52.1 因子主效分析統(tǒng)計結果得出，主流煙氣中苯酚釋放量的貢獻率分別為：x1=1，x2=1，x3=0.999，x4=1.492，x5=0，x6=1.969，x7=3.491；這個結果表明各因子對苯酚釋放量的影響程度依次是濾嘴添加劑b>濾嘴添加劑a>濾嘴絲端絲束規(guī)格>卷煙紙透氣度=接裝紙透氣度>成型紙透氣度>濾嘴嘴端絲束規(guī)格，其中濾嘴嘴端絲束規(guī)格

13、的貢獻率為0，表明濾嘴嘴端絲束規(guī)格對苯酚釋放量的影響不顯著。2.2 單因素效應分析2.2.1 卷煙紙透氣度 設定x2、x3、x4、x5、x6、x7為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x1對苯酚的釋放量關系，具體見圖1。從圖1可知，除其他因素為0時苯酚的釋放量為定值外，卷煙紙透氣度和苯酚釋放量呈負相關，卷煙紙透氣度越大，苯酚釋放量越小；在卷煙紙透氣度不變的情況下，其他因素增高，則苯酚釋放量減小，并且在其他6個因素處于高水平時提高卷煙紙透氣度會使減少苯酚釋放量的效果更明顯。2.2.2 接裝紙透氣度 設定x1、x3、x4、x5、x6、x7為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x2對苯酚

14、的釋放量關系，具體見圖2。從圖2可知，接裝紙透氣度和苯酚釋放量呈負相關，當接裝紙透氣度一定時，其他因素水平越高，苯酚釋放量越?。唤友b紙透氣度水平越高苯酚釋放量變化也越明顯。2.2.3 成型紙透氣度 設定x1、x2、x4、x5、x6、x7為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x3對苯酚的釋放量關系，具體見圖3。從圖3可知，除其他因素處于0水平時苯酚釋放量為定值外，成形紙透氣度和苯酚釋放量呈負相關；其他因素水平越高，苯酚釋放量隨成形紙透氣度變化也越大。2.2.4 濾嘴絲端絲束規(guī)格 設定x1、x2、x3、x5、x6、x7為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x4對苯酚的釋放量關系，具體見

15、圖4。從圖4可知，苯酚釋放量隨濾嘴絲端絲束規(guī)格的升高而先升高后減少，其他因素水平越高，苯酚釋放量達到最高點時的濾嘴絲端絲束規(guī)格越高。2.2.5 濾嘴添加劑a 設定x1、x2、x3、x4、x5、x7為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x6對苯酚的釋放量關系，具體見圖5。從圖5可知，濾嘴添加劑a與苯酚釋放量呈正相關，濾嘴添加劑a水平越高，苯酚釋放量水平越大，可見濾嘴添加劑a對減少苯酚釋放量有反作用。2.2.6 濾嘴添加劑b 設定x1、x2、x3、x4、x5、x6為高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到x7對苯酚的釋放量關系，具體見圖6。從圖6可知，苯酚釋放量隨濾嘴添加劑b水平的升高先降

16、低后升高，當其他因素水平為1時，苯酚釋放量最小，并且差距比較大。2.3 因素間的交互作用由數學模型得出的回歸方程中只有x1x3、x1x6、x3x7、x4x7、x6x7 5個交互項，進一步對回歸模型中的回歸系數進行t檢驗，結果5個交互項的p<0.05，表明其交互作用顯著，因此卷煙紙透氣度和成型紙透氣度、卷煙紙透氣度和濾嘴添加劑a、成型紙透氣度和濾嘴添加劑b、濾嘴絲端絲束規(guī)格和濾嘴添加劑b以及濾嘴添加劑a和濾嘴添加劑b這5對因素存在交互作用。2.3.1 x1和x3交互作用 分別將其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到相關因素的等高線，具體見圖7。從圖7可知，當其他因素處于中、

17、高水平時，x1、x3越小，交互作用越強，苯酚釋放量越大。當其他因素處于低水平時，x1、x3越大，交互作用越強，苯酚釋放量越大。總體上其他因素水平越高，則苯酚釋放量越大，可見苯酚釋放量不由x1、x3主導。endprint2.3.2 x1和x6交互作用 分別將其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到相關因素的等高線，具體見圖8。從圖8可知，當其他因素處于高水平時，x1越小，交互作用越顯著，x6處于高或低水平時，苯酚釋放量大；當其他因素處于中等水平時，x1、x6處于高、低水平時，交互作用大；以x1=0.6、x6=0.3附近時交互作用最大，苯酚釋放量也最??；當其他因素處于低水平時，x1、

18、x6越大，交互作用越大，但苯酚釋放量越小。總體上其他因素處于低水平時，苯酚釋放量大。2.3.3 x3和x7交互作用 分別將其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到相關因素的等高線，具體見圖9。從圖9可知，當其他因素處于高水平時，x3較小、x7較大時，交互作用顯著，且x7較小和較大時苯酚釋放量較大；當其他因素處于中、低水平時，x3越小苯酚釋放量越大，x3處于高值、x7處于低值時，交互作用最強?？傮w上其他因素處于中等水平時苯酚釋放量大。2.3.4 x4和x7交互作用 分別將其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到相關因素的等高線，具體見圖10。從圖10可知，當其他因素處

19、于高、中水平時，交互作用比較類似，均是x4越大，交互作用越強，x7對交互作用的影響則是隨著x7的增大，交互作用先減小后增大，苯酚釋放量在x4處于低水平、x7處于高或低水平時，釋放量大。當其他因素處于低水平時，x4和x7水平越高，交互作用越明顯，且苯酚釋放量越大，總體而言，其他因素水平越低，苯酚釋放量越大。2.3.5 x6和x7交互作用 分別將其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3個水平，得到相關因素的等高線，具體見圖11。從圖11可知，當其他因素處于高、中水平時，交互作用相同，苯酚釋放量在x6處于0.40.5之間、x7處于0.8左右時出現低點，總體上x6、x7越低交互作用越顯著，苯酚釋放量

20、越大；當其他因素處于低水平時，x6、x7處于高水平時，交互作用明顯，x6、x7水平越高，苯酚釋放量越大，總體上仍是其他水平越低，苯酚釋放量越大。2.4 釋放量的邊際效應為進一步明確苯酚釋放量隨各因素水平的變化速率，對苯酚釋放量模型求證了一階偏導數，詳情見表2。由表2可知，當x3>1.59x6時，x1對苯酚釋放量的影響為正效應，反之為負效應；x2則始終表現為負效應，且x2越高，苯酚釋放量的降低程度越大；當x1>1.58x7 時，x3對苯酚釋放量的影響為正效應，x1越大，x7越小，影響程度也越大；x4在水平不是特別低的情況下，對苯酚釋放量的影響都是負效應；x6對苯酚釋放量的影響與x3相

21、反，x1越大、x7越小，則表現為負效應；x7對苯酚釋放量的影響較為復雜，當x7、x6處于較高水平、x3處于低水平時為正效應。從降低苯酚釋放量的角度來看，x2、x4水平越高，苯酚釋放量越小，其他因素對苯酚釋放量的影響則與其他相關因素的相對大小有關。3 小結1）試驗選擇卷煙材料的主要參數有卷煙紙透氣度、接裝紙透氣度、成型紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格、濾嘴嘴端絲束規(guī)格、濾嘴添加劑a和濾嘴添加劑b，通過均勻設計，采用二次多項式逐步回歸的方法，得到了卷煙主流煙氣中苯酚釋放量的數學模型，且模型擬合良好，能夠較為準確地反映各卷煙材料參數與苯酚釋放量之間的關系，可靠性較高。2）通過對模型進行主效應分析，各因子對

22、苯酚釋放量的貢獻率影響程度依次是濾嘴添加劑b>濾嘴添加劑a>濾嘴絲端絲束規(guī)格>卷煙紙透氣度=接裝紙透氣度>成型紙透氣度>濾嘴嘴端絲束規(guī)格，其中濾嘴嘴端絲束規(guī)格的貢獻率為0，表明濾嘴嘴端絲束規(guī)格對苯酚釋放量的影響不顯著。3）單因素效應分析發(fā)現，卷煙紙透氣度、接裝紙透氣度、成型紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格與苯酚釋放量呈負相關，且其他因素水平越低，苯酚釋放量越大。濾嘴添加劑a與苯酚釋放量呈正相關，濾嘴添加劑b隨著添加量增大對苯酚釋放量的影響先減小后增大。4）雙因素效應分析結果表明，卷煙紙透氣度和成型紙透氣度、卷煙紙透氣度和濾嘴添加劑a、成型紙透氣度和濾嘴添加劑b、濾嘴絲端絲束規(guī)格和濾嘴添加劑b以及濾嘴添加劑a和濾嘴添加劑b這5對因素之間存在交互作用。5）邊際效應分析進一步證實了單因素效應分析中各因素與苯酚釋放量的關系及影響程度。試驗通過建立數學模型，得到了卷煙材料各參數對主流煙氣中