閃爍瓶法測室內空氣中氡濃度的不確定度評定

1、閃爍瓶法測室內空氣中氡濃度的不確定度評定劉國來 寧波三江檢測有限公司 寧波 315032摘要 本文依據GB 50325規(guī)范對氡濃度限量檢測要求，參照儀器使用說明，通過分析測量過程的各相關步驟和影響測量結果的不確定因素，利用數學模型對各輸入分量的不確定度進行了評定、取舍和量化，得到室內空氣中氡濃度為68.4（Bq/m3）合成得到相對標準不確定度為8.6%，擴展不確定度為17%（k=2），并給出了測量結果的不確定度評定報告。關鍵詞 氡濃度；不確定度；閃爍瓶法；測氡儀A；1、概述空氣中放射性危害主要有內照射（射線）和外照射（射線）。內照射的主要來源是土壤帶來的氡氣（Rn-222）和建筑材料鐳（Ra-

2、226）帶來的氡氣，且氡在室內環(huán)境空氣中濃度高低與環(huán)境中鐳直接相關。氡及其子體對人類的輻射是天然輻射劑量來源中的最主要部分。因此如何在短時間內快速而準確地測量空氣中氡的濃度，對于估算環(huán)境中氡引起的放射劑量的危害具有重要的意義。本文采用閃爍瓶測定方法來測定民用建筑工程室內環(huán)境空氣中污染物氡及氡衰變產物（子體）的濃度（合稱為氡濃度）。通過對測量獲得的數據列和觀察結果的統計分析，對其測量不確定度進行評估。2、測試本方法采用設備為測氡儀A；與測氡儀A 相配套的300A盧卡斯閃爍室是一只氣密的金屬圓筒，它的一端為一個透明窗口，另一端為帶有兩個阻塞閥的氣體吸入口，測氡儀A的內置泵可用于將樣品氣體吸入閃爍室

3、的腔體和將閃爍室腔體內的氣體排空，從而獲得累積的計數。采用一個周期6個間隙（每個間隙為5分鐘），共150分鐘（5個周期）進行計數測量，得到室內環(huán)境空氣中氡濃度的粒子計數值：13、8、21、15、16、12、16、13、15、19、16、15、25、14、14、9、16、15、21、20、10、13、16、20、22、14、16、16、21、16；其測量樣品用閃爍室的本底粒子計數值為3、5、3、3、3、3、4、3、2、5、2、3、4、4、4、8、3、2、6、1、6、1、6、1、3、4、5、3、1、3、3、0、4、2、6。環(huán)境條件：溫度，（­10+50），相對濕度在0%95%；當濕度大于

4、60%，進入閃爍室的采樣空氣必須要通過干燥劑干燥后才能進入閃爍室。3、氡濃度檢測不確定度評定的數學模型 （1）式中：CRn民用建筑工程室內環(huán)境空氣中氡濃度的測量結果，單位為每立方米貝克（Bq/m3）；Ci粒子的每一個間隙時間（5分鐘）的計數個數，單位為個；Ti每一個間隙時間，單位為分鐘（min）；BKGy閃爍室的本底粒子計數個數，單位為每分鐘個數（個/min）CPMS和BKGS對閃爍室300A用標準氡氣源校準時的測量結果的粒子計數個數和測量系統的背景的粒子計數個數，單位為每分鐘個數（個/min）；Q氡標準氣源的放射性活度，單位為皮居里（pci）；氡的衰變常數，=0.69315/氡的半衰期=0.

5、0001258min-1；e自然對數的底數，e2.718282；V總測量系統總的合成體積，單位為升（L）；t氡在測量系統中總的衰變時間，單位為分鐘（min）；37pci/L與Bq/m3之間的換算系數；fS與測量相關（如計數靈敏度S、閃爍室體積、采樣體積等）的附加影響因子，fS=1；fV與富集采樣體積相關的的附加影響因子，fV=1。4、不確定度來源的分析1）與儀器本身有關：測量系統的背景和閃爍室沖洗后本底等穩(wěn)定性，儀器的漂移，測量參數DISC設置的背景/噪聲(閥值)和HV設置的放大（DISC和HV的設置影響到測量系統的靈敏度），電子間隙計時的準確性，信號變換等影響。2）與測量對象有關：氡及氡子體

6、隨時間的衰變，修正因子A、C和衰變常數。3）與測量硬件有關：系統總體積V總影響到校準測量系統的氡氣與氡子體的平衡時的氡標準氣源的濃度；閃爍室的體積V閃影響著測量系統的靈敏度；連接部分的氣密性影響到測量的準確性。4）與氡氣標準源有關：標準源的濃度Q和體積的有限準確性，以及靈敏度校準時氡氣標準源注入測量系統中氡氣與氡子體的衰變平衡時間t。5）與采樣有關：采樣時及采樣點條件（溫度、濕度、大氣壓、時刻、空間），恒定的采氣流量（由于不同的流量引起的對閃爍室腔體內的空氣擾動沖擊是不一樣的，從而對重復性產生影響），采樣測量時間的長短等。6）與測量計數方式有關：間隙時間Ti和周期間隙的個數i。7）與測量重復性

7、有關：測量靈敏度時CPMS和BKGS、測量樣品時和背景BKGy等統計計數。5、各輸入分量相對合成標準不確定度的評定及取舍對于測量重復性引起的不確定度，在不確定度評定中，進行了多次測量，已對測試方法的測量重復性進行了評定的，即測試方法重復性的不確定度包括了測量儀器重復性引起的不確定度，不必再評定測量儀器引起的重復性不確定度。在本不確定度評定方法中，測量重復性主要為測氡儀A對粒子的計數重復性。5.1 空氣樣品中氡濃度的計數值測量結果引起的不確定度urel()在重復性條件下，與空氣樣品中氡及其子體衰變的釋放出粒子的平均每分鐘計數相關的測量不確定度主要是計數值統計偏差和該計數值上的間歇時間電子定時誤差

8、。在采用穩(wěn)健估計和穩(wěn)健檢驗后，排除最小值(MIN=8)和最大值(MAX=25)，再用貝塞爾法計算樣品計數的相對標準不確定度：，=3.172（計數/分鐘），空氣中氡濃度的粒子計數值的實驗樣本標準差；得到樣品計數的每分鐘計數的算術平均值的相對標準不確定度為= 0.03942=3.942%。一般電子定時誤差小于1%，按均勻分布，其分布因子可取k=，平均間歇時間的相對標準不確定度為=0.1%?？諝鈽悠窚y量結果的每分鐘計數的算術平均值的的相對合成標準不確定度為： 3.94%。5.2 測量樣品用閃爍室的本底粒子計數影響引起的測量結果計數值不確定度urel(BKGy)在重復性條件下，由閃爍室的本底粒子引起的

9、平均每分鐘計數相關的測量不確定度主要是計數值統計偏差和該計數值上的間歇時間電子定時誤差。在采用穩(wěn)健估計和穩(wěn)健檢驗后，排除最小值(MIN=0)，再用貝塞爾法計算樣品計數的相對標準不確定度：本底測量列的計數算術平均值，=0.648（個/min），本底粒子計數值的實驗樣本標準差；得到本底計數BKGy的相對標準不確定度為8.88%。由上可知，可忽略電子定時測量的平均間歇時間的相對標準不確定度。5.3 系統計數靈敏度校準時測量結果計數值引起的不確定度urel(CPMS)由于計數靈敏度校準時的標準氡氣源的氡濃度遠遠大于民用建筑工程室內環(huán)境中空氣樣品氡氣的濃度，對標準氡氣源的檢定測量時計數數值都很大，相應的

10、計數測量值的重復性不確定度遠小于空氣樣品中氡氣的計數測量值的重復性不確定度，可以參考其氡氣標準源校準與檢定時計數誤差應小于±2%的規(guī)定，按正態(tài)分布估計，取覆蓋因子k=1.96，則系統校準靈敏度時計數值測量結果引起的相對標準不確定度引用為urel(CPMS)=1.02%，這往往是適宜的。5.4 靈敏度校準時系統背景測量結果計數值引起的不確定度urel(BKGS)由于計數靈敏度校準時系統背景計數值測量結果，通常情況下與樣品測量時閃爍室背景相近或不大于，一般可用urel(BKGy )代替urel(BKGS)。儀器的測量系統背景直接引用制造商第一次校準（2003.05.26）時的測量結果，得

11、BKGS=0.12cpm，urel(BKGS)能滿足不大于2%。5.5 氡氣標準源的最大允許差產生不確定度urel(Q)當采用氡氣標準源時，按正態(tài)分布估計，取覆蓋因子k=1.96，則計數靈敏度校準時氡氣標準源的相對標準不確定度引用為urel(Q)=5%/1.96=2.55%，是適宜的。5.6 氡氣標準源隨時間產生的氡衰變影響的不確定度urel()、urel(t)氡氣的衰變常數的不確定度極小，因此urel()通常可忽略不計。在靈敏度校準時用于氡氣標準源的衰變平衡時間t大于24小時，計時能精確到1分鐘，因此urel(t)通?？珊雎圆挥?。5.7 靈敏度校準時總體積測量結果的數值引起的不確定度urel

12、(V總)閃爍室的體積為（270±3）ml，其的體積引起的相對標準不確定度為1.11%。5.8 與樣品測量相關（如計數靈敏度S）的附加影響因子fS引起的不確定度urel(fS)由計數靈敏度S與計數效率E的對應關系式S=3×2.22×V閃×E可知，附加影響因子fS主要因素為樣品測量用閃爍室體積的最大允許差、連接件及計數效率E等。由于樣品測量CPM和計數靈敏度S的測量是兩次獨立的操作，則閃爍室的體積引起的相對標準不確定度為1.11%。5.9 與采樣體積相關的環(huán)境影響因子fV引起的不確定度urel (fV)與校準時環(huán)境條件不一致引起的體積環(huán)境因子（fv=）相對標

13、準不確定度urel(fV)= =0.0548=5.48%。由此可見，當計數靈敏度校準時環(huán)境與實際測量環(huán)境不一致時，由采樣體積（累積總體積）引起的影響對結果有時是不可忽視的1。5.10 空氣中氡濃度的測量結果的相對標準不確定度的合成各輸入量和其不確定度分量的匯總見表-1，以及相對標準不確定度的合成urel(cRn)和包含覆蓋因子k=2的擴展不確定度U的計算。對以測量為目的的不確定度評定時,一般可不于計算自由度。在不確定度合成時把公式（1）分為以下三部分：與實際測量有關的項X1；與系統校準測量有關的項X2CPMS-BKGS ；與儀器測量系統靈敏度及其他的相關項X3。在各項中及各項之間，相關輸入量可

14、認為是彼此互不相關，相對標準不確定度的合成按計算。表-1 相對標準不確定度分量的匯總及測量與不確定度合成的結果相對標準不確定度分量urel(xi)不確定度來源分量的輸入值相對標準不確定度值備注urel()樣品中氡的計數重復性3.12(3.17) ，cpm4.24%（3.94%）urel()閃爍室本底粒子的計數重復性0.65（0.67），cpm8.88%（8.13%）urel(CPMS) 計數靈敏度校準的計數重復性2400.8，cpm0.92%采用Pylon3150A標準源進行校準urel(BKGS) 系統背景計數的重復性0.12 ，cpm（2%）urel(Q)氡標準源的最大允許差3230DPM

15、±4%（2.04%）urel(V閃)靈敏度校準體積的影響0.27升（1.11%）urel (fV)采樣體積的環(huán)境影響15.48%大氣壓和溫度空氣中氡濃度的計算公式：(-) ×Bg空氣中氡濃度的測量結果CRn=68.4（69.2），(Bq/m3)空氣中氡濃度的測量結果的相對合成標準不確定度urel(cRn)=8.4%（8.2%）空氣中氡濃度的測量結果的擴展不確定度U=16.8%（16.4%），覆蓋因子k取2備注：系統靈敏度校準時計數測量結果的數值影響，可參考引用標準源檢定時不確定度或引用工作點驗證結果的相對標準差；計數靈敏度校準時測量系統背景計數測量結果的數值影響，適宜引用統

16、計控制的計數測量結果的不確定度。小括號內的數值為采用Pylon 3150A 校準標準配給源進行靈敏度校準時影響值，或按統計評估的最佳值。Bg為與靈敏度有關的計算因子,它綜合了其他影響因素，Bg= 27.675 (Bq/m3) /cpm。經過上述評定可知，氡氣的衰變常數的不確定度、在靈敏度校準時用于氡氣標準源的衰變平衡時間t的不確定度、空氣采樣間歇期時間和閃爍室本底間歇期時間（T）的不確定度以及修正因子（A、C）和單位換算系數（1Bq/m3=37pci/L）等四項可忽略不計。與實際測量有關項的不確定度合成，。同樣可得與系統靈敏度校準測量有關的項相對標準不確定度urel(X2)= ，可見靈敏度校準

17、時系統背景測量結果的計數重復性引起的不確定度urel(BKGS)可以忽略不計。其他的相關項X3的相對標準不確定度的合成，urel(X3)=5.95%。則空氣中氡濃度的測量結果的相對合成標準不確定度urel(cRn)= =8.4%。 6、 空氣中氡濃度的擴展不確定度室內空氣中氡濃度的擴展不確定度的計算公式：，k為包含因子，取k=2，得到室內空氣中氡濃度的擴展相對不確定度U=2×8.4%=17%。7、 結論 室內空氣氡濃度的測量結果為CRn=68.4（Bq/m3），范圍為(26.3103.8）Bq/m3；不確定度為U=17%，包含因子取k=2，自由度=28。在采用連續(xù)富集捕獲采樣方法測量室內空氣中氡濃度，采樣測量現場的環(huán)境對測量結果有較大影響。作為相對測量法，建議對測量結果進行必要的修正，使結果具有可比性：修正條件可設定室溫（23和標準大氣壓），或理想狀態(tài)（0和標準大氣壓），設定為室溫更具有實際意義。引起室內環(huán)境空氣中氡濃度的測量不確定度的主要來源是樣品測量系統的本底、測量重復性（采樣方式）及采樣環(huán)境（溫度和大氣壓）。參考