軔致輻射和激光逆康普頓散射的γ射線對(duì)鈀的嬗變解讀

1、軔致輻射和激光逆康普頓散射的Y射線對(duì)鈀的嬗變摘要由軔致輻射和康普頓散射誘發(fā)的、對(duì)危險(xiǎn)性長(zhǎng)壽命放射性107Pd的光核嬗變得以實(shí)施。光核反應(yīng)是通過照射2毫米的鉭靶來研究的。鉭靶正后方直接放置了 1厘米厚107Pd靶，107Pd靶含一強(qiáng)度為 1021Wsm人m2的激光。功率為100W的二氧化碳激光和能量為 3.5 GeV 的高能電子的廉價(jià)逆康普頓散射能產(chǎn)生強(qiáng)度高、平行性好的丫光子束，依據(jù)報(bào)道的由光子束所得數(shù)據(jù)，一個(gè)恰當(dāng)?shù)睦碚擉w系呈現(xiàn)。散 射能量和微分截面作為散射角函數(shù)的特性。研究發(fā)現(xiàn)，康普頓逆散 射法中反應(yīng)的數(shù)量比半小時(shí)照射時(shí)間內(nèi)重復(fù)率為10Hz、激光強(qiáng)度為1021Wtmlm2的軔致輻射法大了約30

2、個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，軔致輻射法 嬗變反應(yīng)率強(qiáng)烈依賴上述激光特性、照射時(shí)間和輸出電子束的能量， 并且使反應(yīng)數(shù)目達(dá)到最大的最優(yōu)有效參數(shù)是估算的。關(guān)鍵字：丫光束 鉭嬗變 康普頓逆散射軔致輻射原理1. 引言放射性核廢料產(chǎn)物，包括長(zhǎng)壽命和中等壽命的裂變產(chǎn)物，是核 工業(yè)的主要問題之一。最近，出現(xiàn)了關(guān)于危險(xiǎn)放射性廢物重組和廢 物管理有價(jià)值的理論和實(shí)驗(yàn)研究 1 ，4 。典型的廢物管理系統(tǒng)包含了 關(guān)于解決、處理、處置和回收廢料 5 的一整套行動(dòng)。應(yīng)該指出的是， 在現(xiàn)實(shí)的過程中，嬗變是一個(gè)復(fù)雜的課題，可以用各種方式來實(shí)現(xiàn)。 粒子加速器加速中子轟擊產(chǎn)生嬗變不能很好地適用于所有核素。這 種方法是不切實(shí)際的，因?yàn)橹凶拥姆@

3、截面很低 6,7 。為了得到有價(jià) 值的且安全的產(chǎn)物，高強(qiáng)度激光脈沖和物質(zhì)的相互作用以及激光對(duì) 核嬗變的作用效果成為全球關(guān)注的課題 8，12 ?；诔瑥?qiáng)飛秒激光的發(fā)展，相對(duì)等離子體物理學(xué)開啟了研究高能粒子束在各個(gè)領(lǐng)域中應(yīng) 用的新方法 13,14 。這些超強(qiáng)激光技術(shù)的迅猛發(fā)展和解釋激光變形機(jī) 制的顯著進(jìn)步為解決有害放射性廢物 15,16 相關(guān)問題提供了新的解決 方案。對(duì)激光康普頓散射丫光子束的研究也得到應(yīng)用，展現(xiàn)了減少 核廢料的危害的一種方法 17 。多數(shù)長(zhǎng)壽命原子核經(jīng)光核反應(yīng)后轉(zhuǎn)變 為短壽命或穩(wěn)定原子核。隨著高亮度線性加速器和高質(zhì)量激光領(lǐng)域 的發(fā)展，生產(chǎn)適合核光電學(xué)創(chuàng)新領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的高康普頓X射

4、線和丫光子束，這一近期設(shè)想得以實(shí)現(xiàn)20,21。激光康普頓散射或軔致輻 射機(jī)制產(chǎn)生的高亮度和高能丫射線潛在通過（C, N）反應(yīng)誘發(fā)光核 嬗變的可能性 22 。超高強(qiáng)度激光輻射和薄靶的相互作用能產(chǎn)生相對(duì) 電子，相對(duì)論電子可誘發(fā)軔致輻射機(jī)制所需的高能丫束。影響電子分布的關(guān)鍵參數(shù)是激光參數(shù)和靶的特性。為了把電子加速到相對(duì)高 的能量而在高原子序數(shù)的靶前形成預(yù)等離子的重要性已得到先前實(shí) 驗(yàn)的認(rèn)證23-25 。把電子匯聚到固體靶上，丫射線就會(huì)經(jīng)軔致輻射反應(yīng)產(chǎn)生。類似玻爾茲曼能量分布的丫射線將參與光核反應(yīng)。因此， 光核反應(yīng)被認(rèn)為是用于光核嬗變的現(xiàn)實(shí)反應(yīng)26 。為了產(chǎn)生能量足夠 高且廉價(jià)的光譜，高能量電子和激光

5、光子之間的康普頓逆散射過程 轉(zhuǎn)變核廢料是可行的。若利用更多實(shí)驗(yàn)設(shè)施，可能在1987年就生產(chǎn)出高能且廉價(jià)的激光光子27?；诳灯疹D逆散射法產(chǎn)生的第一束高 能丫射線在弗拉斯卡蒂運(yùn)行，由電子儲(chǔ)存環(huán)中1.5Gev的電子與激光腔內(nèi)2.5eV激光的相互作用產(chǎn)生。許多建議和實(shí)驗(yàn)設(shè)施用商用激光 和電子束加速器生產(chǎn)康普頓逆散射 丫射線束來誘發(fā)核變換。建立在 束流強(qiáng)度為5 106（ /s）和3 106（ /s）儲(chǔ)存環(huán)設(shè)備里的LEGS和GRALL能 產(chǎn)生穩(wěn)定的光子通量和短壽命光子束。自由電子激光（FEL）作為光源，用于在ELFE設(shè)備中產(chǎn)生高通量22 。這種裝置是復(fù)雜的，需要 昂貴的電子束加速器。上海激光電子 丫源（

6、SLEGS設(shè)施被建成產(chǎn)生 同步輻射裝置，上海光源同步加速器環(huán)中 3.5GeV的電子束產(chǎn)生的 100WCO激光光子連續(xù)波經(jīng)康普頓逆散射可使該設(shè)備能量最高達(dá)到 22MeV8 。核廢料衰變丫射線的康普頓散射用碘化鈉探測(cè)器測(cè)量。在這篇文章中，我們專注于107Pd。自然界中，鈀（Pd）是由六 種穩(wěn)定的同位素，102Pd、104Pd、105Pd、106Pd、108Pd、和 110Pd。最穩(wěn) 定的放射性同位素是107Pd，半衰期為650萬年。幸運(yùn)的是，鈀有可 用的實(shí)驗(yàn)中子俘獲丫射線截面29 ?，F(xiàn)用方法的目的是為了研究丫射線束的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化過程的兩種 不同方法。第一個(gè)通常是用極強(qiáng)激光的軔致輻射法1 - 4,20

7、,30,16 ，第二 是康普頓逆散射法，利用儲(chǔ)存環(huán)中廉價(jià)商業(yè)光子和GeV級(jí)電子產(chǎn)生的中能光子束。這一方法僅能用于嬗變率的理論計(jì)算。在這兩種方 法中，丫能譜、光核反應(yīng)截面、反應(yīng)數(shù)目和轉(zhuǎn)化率都要進(jìn)行評(píng)估、 分析和相互比較以便采用適當(dāng)?shù)姆椒?。本文還旨在探索嬗變過程中 核嬗變率對(duì)激光參數(shù)、靶特性和伽瑪射線特征強(qiáng)烈的依賴性。值得 注意的是第二種方法中丫光子的分布和實(shí)驗(yàn)報(bào)告符合的很好。下文 將對(duì)此作出詳細(xì)解釋。2.分析方法和數(shù)值結(jié)果2.1.軔致輻射機(jī)制利用超強(qiáng)激光脈沖，放射性長(zhǎng)壽命 Pd經(jīng)軔致輻射機(jī)制誘發(fā)的 光核反應(yīng)變?yōu)榉€(wěn)定同位素102Pd，本文將研究該反應(yīng)的嬗變率。為確 定主要的光核反應(yīng)，一個(gè)中等強(qiáng)度放

8、大的自發(fā)射激光脈沖在第一個(gè) 2毫米厚、高原子序數(shù)、原子密度為 5.54 1020cm2的鉭靶上形成等離 子體。基于最近Monte Carlo仿真對(duì)鉭層厚度的優(yōu)化，使厚度滿足 軔致輻射光子產(chǎn)額最大。發(fā)現(xiàn)對(duì)應(yīng)10 MeV電子束的最優(yōu)厚度為1.88毫米，精確度為4-9% 31 。因此，在目前的工作中，我們?nèi)∵@ 一數(shù)值為主要靶物質(zhì)鉭的最佳厚度。對(duì)于一些核廢料，丫射線的最大能量是通過蒙特卡羅模擬呈現(xiàn)32 。p偏振光激光聚焦到等離子體 產(chǎn)生高能電子束，以產(chǎn)生軔致輻射準(zhǔn)直丫射線。這種強(qiáng)度為1O20Wtm Jm2的丫光子最大通量為10-16MeV 3。第二個(gè)直接放在主 要鉭靶后的常用靶是1厘米厚107Pd薄板

9、，這是一種需要嬗變的有害 核素。光譜足夠窄的丫射線可用于將107Pd嬗變?yōu)榉€(wěn)定核素106Pd，該 原理的圖解如圖1所示。基于玻伊爾等人的方法33 ，光核反應(yīng)率需要研究核反應(yīng)被誘發(fā)的可能性。射出電子溫度的初始分布由威爾克斯等人描述。34 KBTe(MeV) =0.511(1 2I 扎、1/218 /1.37 10-1其中I是激光強(qiáng)度（Wcm，） ，是波長(zhǎng)（Jm ）。電子光譜表達(dá)35 dNedEe:v°Eeexp(Ee/KBTc)其中KBTe是和電子光譜有關(guān)的熱電子溫度，V0是歸一化常數(shù) 穿透第一層靶物質(zhì)后產(chǎn)生致輻射的丫射線。忽略電子束在靶物質(zhì)中傳播的變化，微分軔致輻射截面集成如下36

10、:d "dE2_1_1:aZ2(E -bEe )其中Z是原子序數(shù)，a=11毫巴恩，b=0.83。軔致輻射的光子數(shù)輻射在1MeV間隔在光子能量Ec通過評(píng)估。其中N0為一常數(shù)小呼|味右是特性溫度光子，電°是丫射 線的能量。光核交叉部分被假定為洛倫茲狀其中是Emax和U的最大橫截面是全寬半最大值（FWHMBnew 謝vut mecbmiwi F=廠QfMev v-Pd根據(jù)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)，鈀39橫截面中子俘獲C-線截面精確計(jì)算。 用丫光子光譜和光核截面照片嬗變率和反應(yīng)的數(shù)量通過定義。其中dt和nt的是厚度和靶的密度，Eint是上限能（兆電子 伏），Ethr是閾能（兆電子伏）可以計(jì)算出這

11、是在文獻(xiàn)中可獲得的 任何反應(yīng)29，他們概括于表1中。根據(jù)上述條件，伽瑪?shù)淖兓庾庸庾V與激光強(qiáng)度以及光107P的橫截面進(jìn)行，其結(jié)果示在圖2。m 14匸 iQVS3VWn2SK»E ntrgj- Me*-"口 nlaqdFig.皇 BrEMTBtrihlung spectra of 阪Pd fior thr liser intensities of 1 VJan_J u.inJB IO11 WanT* iim1,1012 Wiirr，|±m上 2nd Sx lOWcmJ iurr' is 占howik其結(jié)果是，軔致輻射譜強(qiáng)烈依賴激光的強(qiáng)度。在更高的強(qiáng)度， 光譜

12、改變和橫截面和軔致輻射之間的重疊光譜增大從而導(dǎo)致高得多 的嬗變速度和更高的一些反應(yīng)。這估計(jì)約激光強(qiáng)度的嬗變反應(yīng)速率 的影響與實(shí)驗(yàn)報(bào)告一個(gè)好協(xié)議，這是n “叮由Gahn等。在訊強(qiáng)度為5 kWcm J的橫截面和軔致輻射光譜之間沒有重疊。因此，最佳激光強(qiáng)度應(yīng)由 這種光核反應(yīng)來確定。盡管激光強(qiáng)度，照射時(shí)間和重復(fù)率都有效的 作用在提高嬗變率。圖3示出對(duì)反應(yīng)數(shù)目的依賴性輻射時(shí)間和重復(fù)率Fig. 3. The raumJxrr oF vrjctioni JflTPd u a Futicbon dT irradiation tirnr for dilTrreit hwr it peri lion叫 “rihl

13、i 恥育 inirn<ity of IO3* Wcm pm 巴根據(jù)圖3,可以得出結(jié)論，如果目標(biāo)照射用于的激光強(qiáng)度a 2 LM2和重復(fù)一個(gè)小時(shí)1千赫速率，這將導(dǎo)致約?；趫D4,電sr-luBi丄中ir3*彳1他刊廳夠叱up1 l»JlFig. 4- Tfic num be rd (, n( rcactonj l?r|l：, rd as a tuncliDn 口 I laser Linens ty. The opt un urn iricnsj ly hai bccim c aJ cu lalixl to be 1.& x 10! W cm" jinr vn ll

14、i 上丄 x 10 induerd number ol irclims per Jer ihal：-可以注意到的是，雖然通過增加強(qiáng)度激光，反應(yīng)和轉(zhuǎn)化產(chǎn)率的 數(shù)目是增加。然而，有Wem pm3的最佳強(qiáng)度？ 1022WCMLM2獲得反應(yīng)的107最大數(shù)量每次激光照射。WcmLM22.2.激光逆康普頓散射為了使原丫射線具有咼通量和大力便宜，康普頓背散射技術(shù)咼 能電子和激光光子之間是一種更好的方法核廢料嬗變。示意圖解釋 設(shè)置此過程示于圖5。FigSL TrjrunuLiiiviior111 R1 ming phmtiritjclm 龍凱 hixu tvCumpiDn b-jckcji- tsn莒 ijl

15、uiunfi激光光子通過廉價(jià)的大力生產(chǎn)光子對(duì)現(xiàn)有的各種加速器通量設(shè) 施。能源光譜數(shù)控（EC是由22給出呦十Q _/碼人仗乩其中 是在光速c的單位電子速度，dr/dEc是康普頓散射微分 的橫截面，和是電子空間密度和激光光子空間密度，分別電子空間密度可以 表達(dá)為其中假低和聽Fd）是水平方向和垂直電子束的視電子縱向分 散位置和J是電子電流。Tjtak 1The phntnnudear reactDhchra 匚 tFrizLierperi mriiul. paramrtmfar ia,PI and 'Fti jitfypt?J imbj(M*V):回lr:MeV)3«712.77S

16、ZSlZQs201.1£_S411_3£l5pexp 2.AJ - r:在這里，RO是經(jīng)典電子半徑。康普頓背散射差橫截面由克萊因-仁科式實(shí)現(xiàn)42:血rdZI-叫片礦”EJ) 4-1 + CO鬥可/2(13在此公式中，同是散射角，k和比分別是精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)LW吟4），以及減少的康普頓波長(zhǎng)電子 Z加恰PE。小&倆為光子的比率能量 后碰撞前:1 t if /nu3 (1 costf)Me是電子的質(zhì)量，康普頓背散射截面公式根據(jù)伽馬光子光束數(shù)值通過擬合數(shù)值計(jì)算的形式得到：叭= 932.5 exp(-0.6EJ + 203.5 ex p(-0,025£y)Ey是射線束能

17、量。丫能量光譜和轉(zhuǎn)化效率使用光致反應(yīng)取決于康普 頓散射激光設(shè)備屬性中最大的射線束的能量。因此，選擇最優(yōu)和實(shí) 用的條件是一個(gè)關(guān)鍵的轉(zhuǎn)變過程。由于這個(gè)課題，根據(jù)報(bào)道康普頓 背散射實(shí)驗(yàn)設(shè)備實(shí)驗(yàn)的設(shè)置各種參數(shù)的測(cè)試，以獲得最大的射線束的 能量在表2中列出。Table 2Parameters of the Compton backscattering facil 讓for generation of gamma beams are listed.FacilitynameElectron energy (CeV)Electron current(A)Beam intensity v/ sLADON150.

18、055 x 10sLEGS250.25 x 106GRAAL60J53 x 106ELFE150+05107SLEGS3.5031.95 x 109束丫譜康普頓背散射過程在不同報(bào)道光子通量實(shí)驗(yàn)設(shè)備與各種現(xiàn)有 的加速器,如圖6所示。10TCumiuki Eicry (Mev>Fig. I he lebuJli <jI vaiiuiii expel iniciitaJ taciJilie fur gdiiuna phuluii spebLi uni i、 Loin pared.一£*-ImulQs-£-1 EBUIBOga比較不同報(bào)道的光譜實(shí)驗(yàn)裝置表明，增長(zhǎng)和能量譜

19、是由使用上 海激光電子伽馬源(SLEGS與100 w連續(xù)CO2激光器3.5 GeV電子束, 300毫安電子束電流和：'：'光度。我們能注意到這個(gè)設(shè)備可以產(chǎn)生至少10數(shù)量級(jí)(光子/兆電子伏)與其他設(shè)施相 比較。從顯示的結(jié)果，它也注意到，與經(jīng)過lOWcm的激光強(qiáng)度作用的軔致輻射哥倫比亞廣播公司(CBS)光譜的結(jié)果是顯著改 善100倍。因此，我們已經(jīng)調(diào)查反應(yīng)的轉(zhuǎn)化速率和數(shù)量通過CBS過dN：fd£?/程基于這個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。能量光譜 門丫 E( y )可表示為：= 2.06 x 106 exp(-0.48E7) 考慮到公式15中CBS橫截面和公式16中能量光譜n 丫 E( 丫

20、)，反應(yīng) 和轉(zhuǎn)化速率的數(shù)量計(jì)算。澄清的依賴數(shù)量的反應(yīng)在哥倫比亞廣播公 司(CBS)過程中有效的實(shí)驗(yàn)設(shè)施和比較他們和軔致輻射機(jī)制，這些影 響因素的方式被認(rèn)為是和最優(yōu)參數(shù)。圖 7顯示數(shù)量的依賴電子目前在哥倫比亞廣播公司(CBS)梁上的反應(yīng)過程1002003004005006007008009001000Ekctron Emm Current (mA)Fig. 7* The number of reactions for 10yPd as a function of electron current beam in CBS process.在更高的電子束電流中，這個(gè)頻譜會(huì)變化，因此反應(yīng)的數(shù)量將會(huì)增加

21、。 這個(gè)評(píng)估最優(yōu)的電子電流產(chǎn)生反應(yīng)的最大數(shù)量，根據(jù)上述描述，在這個(gè)過程中激光功率是另一種有效的參數(shù)。激光功率越高產(chǎn)生的丫光子束越多。然而，隨著丫光子束增加，反應(yīng)的數(shù)量也增加了 ，但有一 個(gè)最佳的能量1千瓦可以獲得4I3D 冊(cè)耕 NJDE3柿 1JIJ4I 14011 UIIU工鼻細(xì)I 悴 S, The numbcT of rc?acnofin$ for lc，7ftl as a functiw. laser pouvrr in CBS melhod- The npCimuirii laser power has h-ren rjleul;iErd! ItJ be KW wilh indurpd

22、 nurnber of nf actioins.最大變化速率。如圖8所示因?yàn)檩椪諘r(shí)間對(duì)107pd（靠“）1 Pd '的產(chǎn)量和反應(yīng)的數(shù)量有主要影響。所以輻照時(shí)間的影響研究在圖 9中10D500100015002CO525003000Irradiation TimeFig. 9. The number of reactions for 107Pd as a function of irradiatioii ime via CBS process.比較康普頓背散射過程的評(píng)估結(jié)果和軔致輻射機(jī)制，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)的數(shù)量在哥倫比亞廣播公司（CBS）方法在半小時(shí)照射時(shí)間30倍相比，通 過lOMWcnv'pjTH的激光強(qiáng)度和10Hz的重復(fù)率來改進(jìn)軔致輻射。3總結(jié)訶Pd在目前的工作中，-轉(zhuǎn)化到它的穩(wěn)定同位素106Pd長(zhǎng)壽的裂變產(chǎn)物的可能通過軔致輻射和康普頓散射過程進(jìn)行了研究分