晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益

晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益什么是非線性切倫科夫輻射（NCR）？首先知道切倫科夫輻射是高速帶電粒子在非真空的透明介質(zhì)中穿行，當(dāng)粒子速度大于光在這種介質(zhì)中的相速度（即單一頻率的光波在介質(zhì)中的傳播速度）時(shí)，就會激發(fā)出電磁波，這種現(xiàn)象即切倫科夫輻射。

而NCR是一個(gè)自動相位匹配二次諧波（SH）的生成過程，非線性切倫科夫輻射是在非線性光學(xué)的早期被發(fā)現(xiàn)并用于產(chǎn)生高效率的二次諧波波導(dǎo)結(jié)構(gòu)。本實(shí)驗(yàn)研究原理：

在全內(nèi)反射條件下沿著這些非線性晶體的物理邊界利用和頻極化來生成增強(qiáng)的非線性切倫科夫輻射。因?yàn)閽伖饩w表面不涉及復(fù)雜的人工結(jié)構(gòu)，它可以提供良好的光束質(zhì)量，這意味著在診斷和顯微鏡方面的高精度。非線性切倫科夫輻射最基本的條件是：VP>V2或KP<K2，這意味著非線性極化波的相速度超過在非線性介質(zhì)中二次諧波的相速度。圖1。(a）和頻極化波在晶界上通過全內(nèi)反射,可產(chǎn)生NCR（切倫科夫輻射）當(dāng)全內(nèi)反射發(fā)生在晶體邊界上，如圖所示1（a）所示，入射光和反射光激發(fā)出和頻極化波，這可表示為：其中?k1?k1’分別是入射光的波矢和反射光的波矢。假設(shè)入射角為α，和頻極化波的波矢為?kp=?k1+?k1’，它沿著反射界面的方向，并伴隨kp=2k1cosα的值,應(yīng)當(dāng)指出的是，雙折射晶體在一定條件下可以顯示反常色散的特性，即當(dāng)出現(xiàn)不同極化的時(shí)候，諧波的折射率是小于其基頻波的折射率的，如圖1（b）和1（C），正常色散情況eee型光入射角為α?xí)r圖1：(b)和(c)在不同色散條件下，正常和傾斜入射下的相位匹配幾何圖形在正常色散情況下，和頻極化波所產(chǎn)生的非線性切倫科夫輻射會產(chǎn)生一個(gè)很小的入射角；而在反常色散的情況下，只有當(dāng)入射角大到足以滿足KP<K2，非線性切倫科夫輻射才可能出現(xiàn)。在實(shí)驗(yàn)中，我們使用了5％/摩爾的MgO的樣品：鈮酸鋰晶體的尺寸是3毫米×20毫米×2毫米（X×Y×Z）。將樣品放置在一個(gè)旋轉(zhuǎn)的階段，從而使入射角可以在x-z平面內(nèi)自由調(diào)節(jié)，如圖2（a）所示。激光源是一個(gè)有著1000Hz重復(fù)率的飛秒光參量放大器(TOPAS,CoherentInc.)，調(diào)整組合反射鏡的偏光狀態(tài)后，將激光束松散地由250毫米焦距透鏡聚焦到樣品上。首先，樣品被沿x軸與位于1190nm的中心波長垂直偏振光的激光束照射。在這種情況下，沒有非線性切倫科夫輻射，這與圖1（C）中的相位匹配關(guān)系一致。我們可以觀察到僅僅是一個(gè)相位失配共線的第二高次諧波光束，和所造成的散射光的圓錐形二次諧波光束。為了便于斜入射，我們調(diào)整了結(jié)晶的位置，以使基頻光可以反射在晶體邊界上。當(dāng)入射角比臨界條件稍大一點(diǎn)的時(shí)候，線性切倫科夫輻射逐漸從短波長到出現(xiàn)了長波長，如圖2（b）所示。關(guān)于在照片非線性切倫科夫輻射的左光點(diǎn)是由反射光產(chǎn)生的相位失配的共線的第二高次諧波，并且對稱位置的另一側(cè)的點(diǎn)源于多次反射。由于我們繼續(xù)增大入射角，切倫科夫放射角也變大圖2（b）-2（d）顯示了這個(gè)過程。現(xiàn)在我們來分析體晶體邊界實(shí)驗(yàn)的規(guī)律。首先，NCR是在體晶體邊界附近經(jīng)過一次反射而成的，不是在晶體中多次反射光的疊加，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證：通常，NCR在大多介質(zhì)中呈現(xiàn)出環(huán)狀圖案，但是我們觀察到NCR點(diǎn)在反射界面（x-y）的垂直方向上有明顯的色散。NCR色散這個(gè)特點(diǎn)只有在類平面的周期極化反轉(zhuǎn)鈮酸鋰或單一疇壁（為減少交換能的增加，相鄰磁疇之間的原子磁矩，不是驟然轉(zhuǎn)向的，而是經(jīng)過一個(gè)磁矩方向逐漸變化的過渡區(qū)域。這種過渡的區(qū)域叫做疇壁）上產(chǎn)生。所不同的是在這個(gè)實(shí)驗(yàn)中只產(chǎn)生了一個(gè)明亮的和頻NCR，而不是以疇壁為軸的對稱圖像。事實(shí)上，另一個(gè)點(diǎn)的消失是因?yàn)槿瓷?，這也進(jìn)一步驗(yàn)證NCR是在分界面上產(chǎn)生的。當(dāng)基頻光照射在樣品的y面上時(shí)，因?yàn)檠貀軸的晶體尺寸比較長，發(fā)生兩次反射。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3（a）圖3（由體晶體邊界，PPLN產(chǎn)生的PCR的比較）第二，晶界不僅可以根據(jù)反射角提供一個(gè)機(jī)制去改變相位匹配條件，還可以增強(qiáng)NCR。這里的增益與體晶體內(nèi)部的NCR有關(guān)，為驗(yàn)證這種觀點(diǎn)，我們利用特殊極化了的基頻光的ee-e型的非線性過程做了一個(gè)對比實(shí)驗(yàn)，在正常離散條件下，能滿足相位匹配條件kp<k2的入射光產(chǎn)生二次諧波偏振光。如圖1（b）入射光遇到晶界時(shí)才能觀察到NCR。同樣的，我們把入射光分成兩束并讓他們在晶體內(nèi)疊加，切倫科夫和頻也不能產(chǎn)生。這兩點(diǎn)表明：體晶體邊界區(qū)域是NCR增強(qiáng)的重要條件。與在疇壁中（-1,1）區(qū)間的急劇調(diào)制產(chǎn)生的NCR增益比較，在體晶體邊界產(chǎn)生的NCR有很高的光束質(zhì)量，圖3（b）是一個(gè)優(yōu)質(zhì)的5%∕molMgO:PPLN樣品產(chǎn)生的NCR，我們可以看到，由體晶體邊界產(chǎn)生的NCR的光強(qiáng)分布曲線相對光滑，而PPLN產(chǎn)生的NCR有一個(gè)明顯的周期性調(diào)制，這些調(diào)制可能來自PPNL的周期性結(jié)構(gòu)引發(fā)的光譜干擾，也可能是由折射率的非均勻分布和疇壁附近的二階非線性系數(shù)引起的。我們在20°C的房間根據(jù)波長為1135nm的基頻光的入射角測出其NCR的出射角和相對強(qiáng)度。根據(jù)圖1（c），oo-e型光關(guān)于切倫科夫角θ和入射到晶體中的入射角α之間的相位匹配關(guān)系滿足：，展開為圖4.(a)NCR的外部出射角以及以共線的簡諧波作為外部入射角方程的外部出射角；(b)中間的亮點(diǎn)是由NCR產(chǎn)生的{（a）圖中的點(diǎn)A}；(c)NCR與共線的簡諧波疊加{（a）中B店}，外圍的彩色圓環(huán)是由于低頻光組的散射光引起的錐型簡諧波；(d)、(e)分別是b和c對應(yīng)的相位匹配的幾何圖形圖4（a）展示了實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及NCR出射角的理論計(jì)算值（黑色實(shí)線），以及與這個(gè)反射光的共線簡諧波的出射角（紅色虛線）。此處有兩個(gè)特殊點(diǎn)，即NCR出射角為0°的A點(diǎn)以及NCR的出射角曲線和共線二次諧波出射角曲線的交點(diǎn)B。圖4（b）、（c）展示了實(shí)驗(yàn)中A、B點(diǎn)的光點(diǎn)的圖像。依據(jù)晶體邊界上急劇在1-0上的調(diào)制產(chǎn)生的增益，這兩點(diǎn)上的輸出強(qiáng)度相對增強(qiáng)了大約兩個(gè)數(shù)量級。事實(shí)上，A點(diǎn)相對應(yīng)的NCR衰減狀態(tài)滿足關(guān)鍵的切倫科夫條件：以前的研究表明在疇壁上觀察不到NCR的衰減狀態(tài)，因?yàn)楫牨诓煌娴南喾捶蔷€性系數(shù)會導(dǎo)致相干相消，而體晶體界面上不會存在這樣的問題。圖4（d）的匹配關(guān)系可以體現(xiàn)出這種增益的原因。此時(shí)，入射光，反射光和諧波的波矢構(gòu)成三角形完成相位匹配。另一個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)為B點(diǎn)，當(dāng)穿過該點(diǎn)后，NCR的位置從共線二次諧波內(nèi)移動到波外，如圖4（e）,B也相對應(yīng)于基頻光與反常諧波光的折射率曲線的交點(diǎn)，此處的反射光和諧波滿足共線完成的相位匹配條件：從上面的分析可以看出，一般的NCR只能滿足縱向相位匹配關(guān)系，但是這兩個(gè)特殊的情況能夠?qū)崿F(xiàn)完全的相位匹配關(guān)系，導(dǎo)致了某一特定頻率分量的增益。概括：我們的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了晶體界面上全反射生成的和頻極化波能夠產(chǎn)