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第5章氣固相催化固定床反應(yīng)器1化學(xué)反應(yīng)工程第6章第一節(jié):概述一、固定床反應(yīng)器固定床反應(yīng)器:凡是流體通過不動的固體物料所形成的床層而進行反應(yīng)的裝置。2化學(xué)反應(yīng)工程第6章二、催化固定床反應(yīng)器的優(yōu)缺點1.優(yōu)點:(1)催化劑不易磨損,可以長期使用(除非失活);(2)高徑比較大時,床層中流體流動接近平推流;(3)停留時間可以嚴(yán)格控制,溫度分布可以調(diào)節(jié),有利于達到較高的轉(zhuǎn)化率和選擇性。3化學(xué)反應(yīng)工程第6章2.缺點:(1)傳熱較差;(2)催化劑的更換必須停車,浪費人力、物力,要求催化劑有足夠的壽命;(3)催化劑的有效系數(shù)低。三、催化固定床反應(yīng)器的類型4化學(xué)反應(yīng)工程第6章固定床催化反應(yīng)器的類型絕熱型換熱型5化學(xué)反應(yīng)工程第6章6化學(xué)反應(yīng)工程第6章7化學(xué)反應(yīng)工程第6章操作方式:絕熱、換熱兩種;操作方式的不同,反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)就不同。操作方式由反應(yīng)的熱效應(yīng)和操作范圍的寬窄及反應(yīng)的經(jīng)濟效益等決定。從反應(yīng)器的設(shè)計、制造及操作考慮,絕熱型比較簡單。從設(shè)計上講,基本方程是一樣的。還有徑向反應(yīng)器、滴流床反應(yīng)器、移動床反應(yīng)器等都是固定床反應(yīng)器。8化學(xué)反應(yīng)工程第6章徑向反應(yīng)器特點:氣體留道短,流速低,可大為降低催化床層壓降,為使用小顆粒催化劑提供了條件。設(shè)計的關(guān)鍵:合理設(shè)計流道使各橫截面上的氣體流量均等。9化學(xué)反應(yīng)工程第6章10化學(xué)反應(yīng)工程第6章四、基本設(shè)計原則1.設(shè)計條件(1)掌握反應(yīng)過程的熱力學(xué)數(shù)據(jù)和熱容、粘度、導(dǎo)熱系數(shù)及擴散系數(shù)等物性數(shù)據(jù)。(2)盡可能獲得反應(yīng)動力學(xué)及傳遞過程的數(shù)據(jù)。A.本征動力學(xué)B.工業(yè)催化劑11化學(xué)反應(yīng)工程第6章2.基本設(shè)計原則(1)確定催化劑用量,WWmin;(2)確定傳熱方式,算出床層溫度分布,使之趨于最佳溫度曲線上分布;(3)確定最佳工藝操作參數(shù)及固定床的類型和結(jié)構(gòu)。12化學(xué)反應(yīng)工程第6章五、固定床反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型同時關(guān)聯(lián)物料衡算、熱量衡算、動力學(xué)方程。13化學(xué)反應(yīng)工程第6章六、基本問題溫度、濃度分布,氣相壓降,轉(zhuǎn)化率及催化劑用量選擇固定床反應(yīng)器的原則--什么反應(yīng)需要用固定床反應(yīng)器?氣固相催化反應(yīng)首選--非常普遍如,合成氨、硫酸、合成甲醇、環(huán)氧乙烷乙二醇、苯酐及煉油廠中的鉑重整等。14化學(xué)反應(yīng)工程第6章第二節(jié):固定床反應(yīng)器內(nèi)的傳遞特性氣體在催化劑顆粒之間的孔隙中流動,較在管內(nèi)流動更容易達到湍流。氣體自上而下流過床層。15化學(xué)反應(yīng)工程第6章一、顆粒層的若干物理特性參數(shù)1.床層密度和空隙率(1)粒子密度ρp

--包括粒內(nèi)微孔在內(nèi)的全顆粒的密度;(2)真密度(材料密度)ρs

--除去微孔容積的顆粒的密度;(3)床層密度ρB:--單位床層體積中顆粒的質(zhì)量。16化學(xué)反應(yīng)工程第6章4.床層空隙率εB:單位體積床層內(nèi)的空隙體積(沒有被催化劑占據(jù)的體積,不含催化劑顆粒內(nèi)的體積)。若不考慮壁效應(yīng),裝填有均勻顆粒的床層,其空隙率與顆粒大小無關(guān)。17化學(xué)反應(yīng)工程第6章壁效應(yīng):靠近壁面處的空隙率比其它部位大。為減少壁效應(yīng)的影響,要求床層直徑至少要大于顆粒直徑的8倍以上。18化學(xué)反應(yīng)工程第6章2.粒徑顆粒的定型尺寸--最能代表顆粒性質(zhì)的尺寸為顆粒的當(dāng)量直徑。對于非球形顆粒,可將其折合成球形顆粒,以當(dāng)量直徑表示。(1)體積當(dāng)量直徑:(非球形顆粒折合成同體積的球形顆粒應(yīng)當(dāng)具有的直徑)19化學(xué)反應(yīng)工程第6章(3)比表面積當(dāng)量直徑:(非球形顆粒折合成相同比表面積的球形顆粒應(yīng)當(dāng)具有的直徑)(2)外表面積當(dāng)量直徑:(非球形顆粒折合成相同外表面積的球形顆粒應(yīng)當(dāng)具有的直徑)20化學(xué)反應(yīng)工程第6章(4)混合粒子的平均直徑:(各不同粒徑的粒子直徑的加權(quán)平均)21化學(xué)反應(yīng)工程第6章22化學(xué)反應(yīng)工程第6章二、床層壓降氣體流動通過催化劑床層,將產(chǎn)生壓降.23化學(xué)反應(yīng)工程第6章24化學(xué)反應(yīng)工程第6章壓降計算通常利用厄根(Ergun)方程:25化學(xué)反應(yīng)工程第6章例6.1在內(nèi)徑為50mm的管內(nèi)裝有4m高的催化劑層,催化劑的粒徑分布如表所示。催化劑為球體,空隙率εB=0.44。在反應(yīng)條件下氣體的密度ρg=2.46kg.m-3,粘度μg=2.3×10-5kg.m-1s-1,氣體的質(zhì)量流速G=6.2kg.m-2s-1。求床層的壓降。26化學(xué)反應(yīng)工程第6章解:①求顆粒的平均直徑。②計算修正雷諾數(shù)。27化學(xué)反應(yīng)工程第6章③計算床層壓降。28化學(xué)反應(yīng)工程第6章三、固定床中的傳熱固定床中的傳熱:(1)粒內(nèi)傳熱(2)顆粒與流體間的傳熱(3)床層與器壁的傳熱表征傳熱的參數(shù):(1)顆粒本身的導(dǎo)熱系數(shù)λp(有實驗測定)(2)顆粒與流體間傳熱的給熱系數(shù)hp(3)管壁處的給熱系數(shù)hw29化學(xué)反應(yīng)工程第6章(4)總給熱系數(shù)h0(固定床單純作為換熱裝置時,以床層的平均溫度與管壁的溫差為推動力);(5)有效導(dǎo)熱系數(shù)λe(在擬均相模型中,把包括顆粒與流體的床層視為均相)由于混合擴散情況的差異,需要進一步區(qū)分軸向和徑向的有效導(dǎo)熱系數(shù)。如:軸向λez和徑向λer。30化學(xué)反應(yīng)工程第6章31化學(xué)反應(yīng)工程第6章32化學(xué)反應(yīng)工程第6章33化學(xué)反應(yīng)工程第6章34化學(xué)反應(yīng)工程第6章35化學(xué)反應(yīng)工程第6章36化學(xué)反應(yīng)工程第6章四、固定床中的傳質(zhì)與混合1.粒子與流體間的傳質(zhì)37化學(xué)反應(yīng)工程第6章38化學(xué)反應(yīng)工程第6章2.固定床中流體間的混合擴散當(dāng)流體流經(jīng)填充床時,不斷發(fā)生著發(fā)散和匯合,在徑向比軸向更為顯著。混合擴散(包括三類不同的物理現(xiàn)象):A.濃度差引起的擴散作用;B.紊流產(chǎn)生的流體流動;C.固體顆粒使流體改變流向產(chǎn)生的流動。39化學(xué)反應(yīng)工程第6章當(dāng)流體流經(jīng)填充床時,不斷發(fā)生著發(fā)散和匯合,在徑向比軸向更為顯著。混合擴散(包括三類不同的物理現(xiàn)象):A.濃度差引起的擴散作用;B.紊流產(chǎn)生的流體流動;C.固體顆粒使流體改變流向產(chǎn)生的流動。40化學(xué)反應(yīng)工程第6章在固定床反應(yīng)器中,其粒內(nèi)、外傳遞過程的重要性順序:傳質(zhì):粒內(nèi)阻力>床層內(nèi)阻力>流體與粒子間的阻力;傳熱:床層內(nèi)阻力>流體與粒子間的阻力>粒內(nèi)阻力。在工業(yè)裝置中,由于流速較高,流體與粒子間的溫度差和濃度差,除少數(shù)快速強放熱反應(yīng)外,都可以忽略。研究重點:傳質(zhì):粒內(nèi)擴散(催化劑的有效系數(shù)η)傳熱:床層內(nèi)的傳熱(床層中的有效導(dǎo)熱系數(shù)λe)

固定床反應(yīng)器的設(shè)計和放大可以采用擬均相模型處理。41化學(xué)反應(yīng)工程第6章第三節(jié):固定床催化反應(yīng)器的設(shè)計模型42化學(xué)反應(yīng)工程第6章設(shè)計固定床反應(yīng)器的要求:1生產(chǎn)強度盡量大2氣體通過床層阻力小3床層溫度分布合理4運行可靠,檢修方便計算包括三種情況:1設(shè)計新反應(yīng)器的工藝尺寸2對現(xiàn)有反應(yīng)器,校核工藝指標(biāo)3對現(xiàn)有反應(yīng)器,改進工藝指標(biāo),達到最大生產(chǎn)強度。43化學(xué)反應(yīng)工程第6章模型化對于一個過程,進行合理的簡化,利用數(shù)學(xué)公式進行描述,在一定的輸入條件下,預(yù)測體系輸出的變化。對同一個體系,根據(jù)不同的簡化和假定,可以構(gòu)造不同的模型。不同的簡化和假定,也決定了模型必然含有一些參數(shù),以修正模型與實際體系的差異。根據(jù)不同的簡化和假定,分為幾種不同層次的模型。44化學(xué)反應(yīng)工程第6章對于固定床反應(yīng)器,一般有以下模型:一維擬均相平推流模型一維擬均相帶有軸向返混的模型二維擬均相模型二維非均相模型二維非均相帶有顆粒內(nèi)梯度的模型…………45化學(xué)反應(yīng)工程第6章一維:參數(shù)只隨軸向位置而變。二維:參數(shù)隨軸向和徑向位置而變。擬均相:流相和固相結(jié)合,視為同一相。非均相:流相和固相分別考慮。平推流:不考慮軸向返混。帶有軸向返混的模型:在平推流模型的基礎(chǔ)上疊加了軸向返混。46化學(xué)反應(yīng)工程第6章一、擬均相一維平推流模型(1)物料衡算在管式反應(yīng)器中垂直于流動方向取一個微元,以這個微元對A組份做物料衡算:dv輸入-輸出=反應(yīng)+積累FA

FA+dFA(-RA)(1-εB)Aidl047化學(xué)反應(yīng)工程第6章整理得:對照平推流反應(yīng)器模型二者相同48化學(xué)反應(yīng)工程第6章(2)熱量衡算:(仍然是那塊體積)輸入熱量-輸出熱量+反應(yīng)熱效應(yīng)=與外界的熱交換+積累輸入:Gcp

T

G質(zhì)量流量,cp恒壓熱容輸出:Gcp(T+dT)反應(yīng)熱效應(yīng):(-RA)(1-εB)(-ΔH)Aidl熱交換:U(T-Tr)nπdidldi反應(yīng)器直徑積累:0U:氣流與冷卻介質(zhì)之間的換熱系數(shù)Tr:環(huán)境溫度49化學(xué)反應(yīng)工程第6章將各式代入,得(3)動量衡算:仍然是Ergun方程50化學(xué)反應(yīng)工程第6章將三個方程聯(lián)立:邊界條件:L=0,p=p0,xA=xA0,T=T051化學(xué)反應(yīng)工程第6章需要注意的問題1從解題的角度看,一般壁溫恒定,實際情況并非如此。2對于低壓系統(tǒng),壓降十分重要。3U不是物性參數(shù),需實驗確定。4注意u0,u,um

的關(guān)系。5如果多根管子并聯(lián),體系將自動調(diào)節(jié)各管的流量,使壓降相同,此時各管的處理量不同,轉(zhuǎn)化率不同,造成生產(chǎn)能力和產(chǎn)品質(zhì)量下降。52化學(xué)反應(yīng)工程第6章典型模擬結(jié)果53化學(xué)反應(yīng)工程第6章兩種特殊情況:(1)等溫:反應(yīng)熱效應(yīng)不大,管徑較小,傳熱很好時,可近似按等溫計算。等溫時,54化學(xué)反應(yīng)工程第6章55化學(xué)反應(yīng)工程第6章(2)絕熱:若絕熱,則T=Tr,或者認為QS=0。56化學(xué)反應(yīng)工程第6章A.單段絕熱床反應(yīng)器此時,將物料衡算式與熱量衡算式合并,可得:Λ:絕熱溫升,T2-T1=Λ(xA2-xA1)當(dāng)xA2-xA1=1時,則Λ

=T2-T1。即在絕熱反應(yīng)中,當(dāng)組分A完全反應(yīng)時反應(yīng)混合物溫度上升的數(shù)值。Λ---溫度可能上升或下降的極限。

吸熱反應(yīng):絕熱溫降放熱反應(yīng):絕熱溫升57化學(xué)反應(yīng)工程第6章

由此可見,對于給定的反應(yīng)系統(tǒng),絕熱溫升Λ決定于反應(yīng)物組成的含量和熱效應(yīng)的大小。對于反應(yīng)熱效應(yīng)較大時,其絕熱溫升Λ可達數(shù)百K,若不采取措施往往會使反應(yīng)終了的溫度超過催化劑所能承受的溫度范圍。為此,有時采用降低進口初始濃度的辦法來調(diào)節(jié)反應(yīng)器的出口濃度或在每段床層之間進行換熱的多段絕熱固定床反應(yīng)器來完成預(yù)定任務(wù)。58化學(xué)反應(yīng)工程第6章59化學(xué)反應(yīng)工程第6章B.多段絕熱床反應(yīng)器中間間接換熱式中間原料冷激式中間非原料冷激式對于多段(或多臺串聯(lián))的絕熱固定床,每一段的計算方法,原則上與A中介紹的方法一樣,只是每一層的進料狀態(tài)有變化。60化學(xué)反應(yīng)工程第6章61化學(xué)反應(yīng)工程第6章abcdefg平衡線理想溫度線x(或c)t/℃abcdefghh原料氣冷劑冷劑冷劑中間間接換熱式62化學(xué)反應(yīng)工程第6章abcdefg平衡線理想溫度線x(或c)t/℃abcdefghh原料氣冷激氣中間原料冷激式63化學(xué)反應(yīng)工程第6章由圖可以看出,多段絕熱固定床反應(yīng)器,采用的段數(shù)越多,反應(yīng)越接近于最佳溫度下進行,最終的轉(zhuǎn)化率越高,但段數(shù)越多,造成設(shè)備復(fù)雜,操作不便,一般最多采用6-7段,其中3-4段常用。64化學(xué)反應(yīng)工程第6章C.可逆放熱反應(yīng)絕熱反應(yīng)器的最優(yōu)化

(以SO2+1/2O2=SO3為例)xT平衡線等速率線0二氧化硫氧化反應(yīng)T-x圖示意65化學(xué)反應(yīng)工程第6章二氧化硫氧化反應(yīng)--氣固相催化反應(yīng),用于硫酸生產(chǎn),可逆,強放熱,絕大多數(shù)生產(chǎn)過程采用多段絕熱操作。最優(yōu)化目的:在完成一定生產(chǎn)任務(wù)的條件下,使用的催化劑最少。已知條件:第一段入口和最后一段出口轉(zhuǎn)化率;第一段入口反應(yīng)物濃度,各物性參數(shù);段與段間采用間接冷卻。可以改變的參數(shù):各段的入口溫度;段與段之間的轉(zhuǎn)化率。66化學(xué)反應(yīng)工程第6章以四段為例:催化劑用量為:(基于擬均相平推流模型)基于某一動力學(xué)方程,適當(dāng)選取各段的入口溫度;段與段之間的轉(zhuǎn)化率共7個(N段為2N-1個)參數(shù),使W最小。67化學(xué)反應(yīng)工程第6章x1in,T1inx1out,T2inx2outT3inx3outT4inx4out第一段第二段第三段第四段68化學(xué)反應(yīng)工程第6章xT0二氧化硫氧化反應(yīng)T-x圖示意斜線為段內(nèi)操作線,斜率為1/λ。水平線表示段間為間接冷卻,只是溫度降低,轉(zhuǎn)化率不變。在T-x圖上看:69化學(xué)反應(yīng)工程第6章調(diào)用最優(yōu)化程序,就可以求得W最小值?可以,但很困難。進一步數(shù)學(xué)處理:在任意一段內(nèi),當(dāng)xin及xout確定之后,應(yīng)選取適當(dāng)?shù)倪M口溫度Tin,使催化劑量最小。70化學(xué)反應(yīng)工程第6章在任意相鄰兩段間:71化學(xué)反應(yīng)工程第6章

匯總:()()()()()()01,,01,,01,,01442444433333233332222222222111112144332211=??==??==??==??òòòòdxTrrTxrTxrdxTrrTxrTxrdxTrrTxrTxrdxTrrinxxininoutoutinxxininoutoutinxxininoutoutinxxoutinoutinoutinoutin第四段:第三、四段之間:第三段:第二、三段之間:第二段:第一、二段之間:第一段:72化學(xué)反應(yīng)工程第6章七個方程,七個未知數(shù),可能是唯一解。討論:從T-x圖上看:xT0二氧化硫氧化反應(yīng)T-x圖示意最佳溫度曲線73化學(xué)反應(yīng)工程第6章例6-3(1)任務(wù)書在管式反應(yīng)器中進行的鄰二甲苯催化氧化制鄰苯二甲酸酐是強放熱反應(yīng)過程,催化劑為V2O5,以有催化作用的硅膠為載體。活性溫度范圍:610~700K粒徑:dP=3mm堆積密度:ρB=1300kg.m-3

催化劑有效因子:η=0.67催化劑比活性:LR=0.92反應(yīng)器管長:L=3m74化學(xué)反應(yīng)工程第6章管內(nèi)徑:dt=25mm管數(shù):n=2500根由鄰苯二甲酸酐產(chǎn)量推算,原料氣體混合物單管入口質(zhì)量流速:G=9200kg.m-2h-1。烴在進入反應(yīng)器之前蒸發(fā),并與空氣混合。為保持在爆炸極限以外,控制鄰二甲苯的摩爾分數(shù)低于1%。操作壓力接近常壓:p=1267kPa。75化學(xué)反應(yīng)工程第6章原料氣中鄰二甲苯的初摩爾分數(shù):yA0=0.9空氣的初摩爾分數(shù):yB0=99.1混合氣平均相對分子質(zhì)量:M=30.14kg.kmol-1混合氣平均熱容:cP=1.071kJ.kg-1K-1混合氣入口溫度:640-650K76化學(xué)反應(yīng)工程第6章化學(xué)反應(yīng)式:宏觀反應(yīng)動力學(xué):77化學(xué)反應(yīng)工程第6章(2)設(shè)計要求按一維擬均相理想流模型分別測算在絕熱式反應(yīng)器和換熱式反應(yīng)器中的轉(zhuǎn)化率分布、溫度分布,并繪制L-xA-T分布曲線。在換熱條件下,反應(yīng)器管間用熔鹽循環(huán)冷卻,并將熱量傳遞給外部鍋爐。管間熱載體熔鹽溫度范圍630~650K。床層對流給熱系數(shù)hW=561kJ.m-2h-1K-1顆粒的有效導(dǎo)熱系數(shù)λS=2.80kJ.m-1h-1K-178化學(xué)反應(yīng)工程第6章總括給熱系數(shù)

一方面可以進行反應(yīng)器設(shè)計的優(yōu)化(多方案比較);另一方面可以進行反應(yīng)器參數(shù)的靈敏性分析,即通過改變?nèi)缦聟?shù),考慮測算結(jié)果的變化。79化學(xué)反應(yīng)工程第6章80化學(xué)反應(yīng)工程第6章

(3)計算方法設(shè)定入口溫度等于管壁溫度,調(diào)用數(shù)值積分程序同時對以下兩式進行數(shù)值積分。81化學(xué)反應(yīng)工程第6章(4)計算結(jié)果根據(jù)計算結(jié)果繪制xA-l,T-l曲線,如圖。按照設(shè)計要求改變諸參數(shù)看其影響。82化學(xué)反應(yīng)工程第6章二、擬均相一維非理想流動模型非理想模型,當(dāng)平推流模型描述不夠滿意時采用。修正軸向熱量、質(zhì)量返混帶來的與平推流模型的偏離。物理模型:在擬均相平推流模型上迭加一個軸向返混,與‘非理想流動’中介紹的返混模型相同,但增加熱擴散的考慮。83化學(xué)反應(yīng)工程第6章(1)物料衡算:穩(wěn)態(tài),在dVR體積中對A組份做物料衡算:輸入輸出反應(yīng)輸入-輸出=反應(yīng)LdlcA0,FA0,xA0=0,V0cA,FA,xA,VFA,xAFA+dFA,xA+dxAdVR84化學(xué)反應(yīng)工程第6章將以上三式合并,得:式中,EZ為軸向有效擴散系數(shù)。(2)熱量衡算:在同樣條件下,對dVR做熱量衡算:85化學(xué)反應(yīng)工程第6章反應(yīng):散熱:輸入+放熱=輸出+散熱整理得:λe為軸向有效導(dǎo)熱系數(shù)86化學(xué)反應(yīng)工程第6章邊值條件:二階常微分方程組,兩點邊值問題??烧{(diào)用程序求解87化學(xué)反應(yīng)工程第6章討論:1軸向擴散的引入,可以導(dǎo)致溫度、濃度分布趨于平緩。2許多不確定因素可以歸結(jié)到軸向擴散中。3軸向擴散可能會造成多重態(tài)。4軸向擴散系數(shù)與軸向?qū)嵯禂?shù)有一定的函數(shù)關(guān)系。5經(jīng)驗證明,當(dāng)床層厚度大于50倍顆粒直徑時,軸向熱質(zhì)擴散(軸向返混)對出口轉(zhuǎn)化率所造成的影響可以忽略不計。88化學(xué)反應(yīng)工程第6章6軸向擴散系數(shù)和軸向?qū)嵯禂?shù)都不是物性參數(shù)。其中都包含了流體和固體顆粒雙重的貢獻。7軸向擴散系數(shù)和軸向?qū)嵯禂?shù)需通過實驗求取或參考文獻值及通過經(jīng)驗公式求取。89化學(xué)反應(yīng)工程第6章三、二維擬均相模型二維:軸向和徑向?qū)τ趶较虼嬖谳^大的溫度差、濃度差的反應(yīng)器,一維模型有時不能滿足要求,需要考慮徑向的溫度濃度分布。與一維模型相比,考慮的因素更多,得到的結(jié)果更復(fù)雜,各有優(yōu)缺點。90化學(xué)反應(yīng)工程第6章前面介紹的擬均相一維模型其基本假定是在床層徑向方向上無濃度、溫度梯度存在。實際上若管徑較大,反應(yīng)熱也較大,徑向溫度往往是相當(dāng)可觀的。在設(shè)計中應(yīng)同時考慮軸向和徑向的濃度和溫度分布。如:在直徑為50mm的管式反應(yīng)器內(nèi)進行SO2氧化反應(yīng)(放熱反應(yīng)),管外用加套冷卻,使管壁溫度維持在197度,而管中心部位的溫度可達520度,即T-TW=323度。91化學(xué)反應(yīng)工程第6章模型假定:1反應(yīng)在圓管式反應(yīng)器中進行。2流體在催化劑管內(nèi)為非理想流動,存在著軸、徑向的質(zhì)量和熱量

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