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文檔簡介
厭氧生物降解氨基硝基酸氫鈉的研究
磺酰胺(sdz)是一種重要的抗生素,廣泛用于臨床醫(yī)療、畜牧業(yè)和水產(chǎn)養(yǎng)殖。SDZ在生物體內(nèi)僅有10%~50%被吸收,剩下的通過排泄方式進入環(huán)境,較難降解,廣泛存在于水體、土壤和沉積物中。水體中的SDZ濃度雖然很低(ng/L~μg/L范圍)生物法具有工藝簡單、成本低等優(yōu)點,已成為處理抗生素廢水的有效方法。目前關(guān)于厭氧生物降解SDZ機制的研究較少。YuDeng等筆者研究了厭氧生物法對SDZ的降解性能,在此基礎(chǔ)上考察SDZ初始濃度、SO1實驗部分1.1模擬廢水組成SDZ(純度>98%),購于阿拉丁試劑公司,其他試劑均為分析純。模擬廢水組成:SDZ20mg/L、NaHCO厭氧反應(yīng)器采用有機玻璃制作,尺寸16cm×15cm×7cm,最大容積為1.7L,實際有效容積1.1L。1.2mlss的測定污泥取自天津污水處理廠厭氧處理單元的濃縮污泥,含水率96%,MLSS為2000mg/L。將污泥和模擬廢水置于厭氧反應(yīng)器中,以碳酸氫鈉和SDZ為碳源進行馴化,每隔3天換一次基質(zhì),經(jīng)過2個月的培養(yǎng)SDZ降解率趨于穩(wěn)定。1.3sdz降解產(chǎn)物的表征采用紫外分光光度計于600nm處測定其吸光度,根據(jù)OD用Q-TOF飛行時間質(zhì)譜儀(美國Waters)分析SDZ降解產(chǎn)物。色譜條件:C2結(jié)果與討論2.1sdz降解情況在溫度為25℃、pH為6.0的條件下,考察SDZ初始質(zhì)量濃度對降解率的影響,結(jié)果如圖1所示。由圖1可見,SDZ為5~20mg/L時12h降解率均達到90%以上;當SDZ增至50mg/L時,生物降解受到抑制,SDZ降解率為56.5%。適當?shù)馁|(zhì)量濃度范圍內(nèi)SDZ可有效降解。SDZ濃度高、降解過程中間產(chǎn)物的積累,可能不利于微生物生長,導(dǎo)致降解率下降不同初始質(zhì)量濃度下(5、10、15、20mg/L),SDZ的降解過程符合零級反應(yīng)動力學(xué)特征,降解速率常數(shù)分別為0.4188、0.8647、1.2788、1.7917(見表1)。隨著初始質(zhì)量濃度的增加,SDZ的降解速率加快。2.2SO一般情況下,SO圖2中,SO2.3ph對sdz的降解效果在溫度為25℃、SO由圖3可見,pH在5.0~7.0時,厭氧生物對SDZ有較好的降解效果,其中pH為6.0時SDZ的降解率最高,12h內(nèi)SDZ降解率為99.7%;pH為8.0時,SDZ降解率為68.0%,同時OD2.4.碳酸氫鈉對降解sdz的影響在溫度為25℃、pH為6.0、SO由圖4可見,SDZ為唯一碳源時,12h內(nèi)降解率僅為21.6%,外加碳酸氫鈉后12h內(nèi)SDZ降解率為99.7%,相對于對照組,SDZ降解率顯著提高,說明碳酸氫鈉對微生物降解SDZ有促進作用。同時,生物生長也較對照組明顯加快,適應(yīng)期縮短較明顯。這可能是因為碳酸氫鈉作為碳源被微生物利用,增強了微生物的活性,從而提高微生物對SDZ的降解性能2.5sdz的降解產(chǎn)物及降解途徑在25℃、pH為6.0、SDZ初始質(zhì)量濃度為20mg/L的實驗條件下,對SDZ降解后的溶液進行Q-TOF分析,研究SDZ的降解機理,結(jié)果如圖5所示。保留時間為3.527min處出現(xiàn)1個主峰,檢測到該物質(zhì)為SDZ(m/z=250),隨后峰強度迅速降低,峰完全消失。保留時間為0~6min范圍內(nèi)產(chǎn)生了幾個主要降解產(chǎn)物的峰,分析認為SDZ可能通過以下途徑降解,如圖6所示。(1)S—N鍵不穩(wěn)定,易發(fā)生斷裂,生成對氨基苯磺酸(m/z=174)和2-氨基嘧啶(m/z=96);2-氨基嘧啶進一步轉(zhuǎn)化為2-氨基-4-羥基嘧啶(m/z=112)和2-氨基-5-羥基嘧啶(m/z=112),即2-氨基嘧啶的單羥基化產(chǎn)物,其中2-氨基-4-羥基嘧啶為主要中間產(chǎn)物通過EIS檢測,還顯示出3種常見特征產(chǎn)物離子(m/z為92、108、156),這些產(chǎn)物離子來源于對氨基苯磺酸部分(2)SDZ很容易釋放SO(3)通過苯環(huán)氨基的酰胺化生成m/z為278的物質(zhì)分析認為,SDZ主要通過第1條途徑進行降解。第一步磺酰胺鍵發(fā)生斷裂,第二步嘧啶環(huán)在C3sdz降解情況厭氧生物降解SDZ過程中最適pH為6.0,加入100mg/L碳酸氫鈉作為碳源時,可提高降解效率,SDZ降解率為99.7%。SDZ降解過程符合零級反應(yīng)動
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