北京地區(qū)近地層pm25垂直分布與廓線的關(guān)系

北京地區(qū)近地層pm25垂直分布與廓線的關(guān)系

與人類健康狀況有關(guān)的細(xì)顆粒pm.5對情緒的顯著影響，對情緒的能見度有重要影響，這主要是因為它與二次污染和區(qū)域運輸有關(guān)。目前,北京市首要空氣污染物為可吸入顆粒物PM10,而其中的PM2.5占有較高比例。PM2.5在大氣中的停留時間較長,受到復(fù)合排放源、粒子特性、氣象條件等多種因素的影響,其空間分布規(guī)律較一般氣態(tài)污染物更為復(fù)雜。對底層大氣細(xì)顆粒物的垂直分布特征進(jìn)行分析,是大氣顆粒物污染空間分布特征分析的重要組成部分,能為大氣污染綜合治理決策提供新的科學(xué)依據(jù),并可為進(jìn)一步深入研究城市顆粒物的傳輸與轉(zhuǎn)化特征以及采用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)進(jìn)行區(qū)域范圍監(jiān)測等新型方法提供科學(xué)支持。賀克斌等對北京市內(nèi)PM2.5水平分布的研究結(jié)果顯示,市區(qū)內(nèi)PM2.5在平面上的分布較均勻;Wu等對澳門城市道路旁2～79m范圍內(nèi)ρ(PM2.5)11h的監(jiān)測結(jié)果表明,ρ(PM2.5)隨高度增加呈遞減趨勢。目前國內(nèi)研究主要集中于分析氣體(如SO2,NOx和O3等)的垂直分布特征,對于近地層PM2.5的垂直分布特征研究鮮見報道。筆者選取秋冬兩季各14d,對北京地區(qū)距地面高8～320m范圍內(nèi)的ρ(PM2.5)的垂直分布進(jìn)行監(jiān)測,獲得近地層ρ(PM2.5)垂直廓線;并結(jié)合同步測得的風(fēng)速、風(fēng)向、溫度以及濕度等氣象數(shù)據(jù),對垂直分布的影響進(jìn)行分析,最終擬合了ρ(PM2.5)垂直廓線方程。1采樣與分析1.1總體排放污染選取中國科學(xué)院大氣物理研究所內(nèi)325m高的氣象塔(以下簡稱鐵塔),該塔位于北京市北三環(huán)和北四環(huán)之間的元大都古城墻附近。除南北兩側(cè)均有高層建筑樓群(分別距鐵塔小于和大于500m)之外,鐵塔附近為以平房為主的住宅及商業(yè)區(qū),無大型煙囪,鄰近東西向為土城、小月河河道及街道,鐵塔東側(cè)為南北向的八達(dá)嶺高速公路。該塔周邊3km范圍內(nèi)有亞運村、牡丹園等人口密集的居住區(qū),其大氣污染物受交通污染以及周邊居民做飯和取暖所用燃料燃燒排放的影響較大。在鐵塔上分別選取距地面8,16,32,47,64,80,100,120,140,160,180,200,240,280和320m等15個平臺處設(shè)置慢速響應(yīng)的風(fēng)速、溫度、濕度(8層)觀測儀器。1.2dustrak的再標(biāo)定和方法通過便攜式顆粒物實時監(jiān)測儀DustTrak8520(美國TSI公司制造)監(jiān)測ρ(PM2.5)的垂直分布,該儀器利用激光光散射技術(shù)(散射光強與粒子體積分?jǐn)?shù)成比例),測定環(huán)境中顆粒物的實時質(zhì)量濃度,與美國聯(lián)邦參考測試方法(federalreferencemethod,FRM)推薦的采樣儀有很高的相關(guān)性。測量的顆粒物質(zhì)量濃度范圍為0.001～150mg/m3,采樣流量為1.7L/min。在該研究中,DustTrak每5min計數(shù),逐時平均。采用TEOM1400a(美國Rupprecht&Patashnik公司制造)對DustTrak8520進(jìn)行再標(biāo)定,TEOM1400a已通過美國環(huán)保局認(rèn)證,并已成為聯(lián)邦等效測試方法。采用振蕩微天平技術(shù)(taperedelementoscillatingmicrobalance,TEOM)測定環(huán)境中顆粒物的質(zhì)量濃度。并通過鐵塔上的觀測儀器監(jiān)測相關(guān)氣象參數(shù)(采樣時間間隔為20s)。由于不同的DustTrak讀數(shù)存在系統(tǒng)偏差,每次監(jiān)測前均進(jìn)行儀器的平行監(jiān)測,平行監(jiān)測的時間為28～57h不等。平行監(jiān)測分析結(jié)果表明,各儀器所測的數(shù)值之間相關(guān)性較高,相關(guān)性系數(shù)(R)達(dá)到了0.96～1.00。為了消除不同儀器讀數(shù)之間的系統(tǒng)偏差,以編號為D1的DustTrak監(jiān)測儀的讀數(shù)為基準(zhǔn),其余7臺DustTrak監(jiān)測儀的讀數(shù)以此進(jìn)行折算。由于DustTrak采用亞里桑那標(biāo)準(zhǔn)測試塵(Arizonatestdust)標(biāo)定散射光強與粒子質(zhì)量濃度之間的關(guān)系,因此,當(dāng)監(jiān)測環(huán)境顆粒物的特性與測試塵差別較大時,其讀數(shù)并不能反映顆粒物的真實質(zhì)量濃度。研究中,采用TEOM1400a對DustTrak8520進(jìn)行再標(biāo)定。在2次試驗(采樣時間分別為2003-10-06T10:45—07T14:30,2003-11-22T11:30—24T20:00)中,編號D1的DustTrak和TEOM監(jiān)測儀逐時質(zhì)量濃度的比對結(jié)果有很好的相關(guān)性(相關(guān)性系數(shù)(R)為0.832～0.891),DustTrak的逐時ρ(PM2.5)是TEOM的4.4～4.9倍。對于不同的監(jiān)測時段,DustTrak和TEOM所測質(zhì)量濃度的比值會略有差異。1.3垂直分布監(jiān)測在北京325m高的氣象塔上,分別選取秋季(2003-10-10—24,非采暖期)和冬季(2003-12-08—22,采暖期),對ρ(PM2.5)的垂直分布進(jìn)行監(jiān)測,監(jiān)測周期內(nèi)出現(xiàn)降水、風(fēng)、晴、霧等天氣。在距離地面不同高度處(8,32,64,100,180,240和320m)布設(shè)監(jiān)測點,每個高度布置1個測點,每測點放置1臺DustTrak監(jiān)測儀;在對PM2.5垂直質(zhì)量濃度分布進(jìn)行監(jiān)測的同時,進(jìn)行實地氣象參數(shù)同步監(jiān)測,并選取觀象臺和北京市氣象局的同步氣象資料為參考。監(jiān)測的氣象參數(shù)包括風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、相對濕度、氣壓和降雨量等。2結(jié)果與討論2.1質(zhì)量濃度的日變化2個監(jiān)測周期中ρ(PM2.5)日均值的垂直分布變化見圖1?？傮w而言,ρ(PM2.5)表現(xiàn)出了隨高度增加而顯著遞減的趨勢。在秋季,距地面8～32m范圍內(nèi),ρ(PM2.5)變化不明顯;在64m處,質(zhì)量濃度的衰減幅度為19%;100m處,質(zhì)量濃度有所升高,衰減幅度降至13%;在180和240m處,質(zhì)量濃度的衰減幅度分別31%和36%。在監(jiān)測高度內(nèi),質(zhì)量濃度衰減幅度最大的點出現(xiàn)在320m處,該處ρ(PM2.5)均值是8m處的52%。在冬季,距地面8～64m范圍內(nèi),ρ(PM2.5)均值的衰減幅度為17%。隨著高度的繼續(xù)增加,ρ(PM2.5)均值依舊保持較大的衰減幅度。在100和180m處,質(zhì)量濃度的衰減幅度分別28%和38%。而180～240m這段區(qū)域,質(zhì)量濃度變化不明顯。與秋季類似,監(jiān)測高度內(nèi),質(zhì)量濃度衰減幅度最大的點依舊出現(xiàn)在320m處,該處ρ(PM2.5)均值僅為8m處的58%。進(jìn)一步的回歸分析表明,在秋冬時期ρ(PM2.5)均隨高度的變化呈顯著的對數(shù)關(guān)系(置信度1-α為95%時,相關(guān)性系數(shù)為0.830～0.908)。夜間穩(wěn)定邊界層及白天對流混合層是邊界層時間變化中2個特殊的、重要的過程,因此研究ρ(PM2.5)垂直分布的日變化具有實際意義。該研究選秋季和冬季2個周期,在每個周期內(nèi),以h為單位,對同時段質(zhì)量濃度垂直分布廓線進(jìn)行分析。圖2為秋冬季PM2.5平均質(zhì)量濃度日變化曲線。由圖2可知,PM2.5平均質(zhì)量濃度日變化趨勢兩季均為雙峰雙谷型,但兩季的日變化曲線略有差別,各點峰值、谷值出現(xiàn)的時間有所不同。秋季18:00至次日10:00以及冬季19:00至次日11:00,PM2.5時均質(zhì)量濃度垂直分布隨高度的改變呈對數(shù)變化,秋冬季相關(guān)性系數(shù)(R)分別為0.846～0.968和0.863～0.963;該時段8～240m內(nèi),質(zhì)量濃度平均的衰減幅度分別為4%～60%和16%～60%。而秋季白天10:00—18:00以及冬季11:00—19:00,PM2.5時均質(zhì)量濃度的垂直分布與高度間的相關(guān)性較差,秋冬季相關(guān)性系數(shù)(R)分別為0.126～0.707和0.476～0.762;該時段8～240m內(nèi),平均質(zhì)量濃度的衰減幅度分別為-6%～2%和2%～13%,ρ(PM2.5)極為均勻,隨高度遞減不顯著。秋冬兩季320m處衰減幅度略高,分別為27%和19%。影響ρ(PM2.5)垂直分布的氣象因素基本遵循以日為周期的變化規(guī)律,但因受天氣變化及污染程度的影響,各日ρ(PM2.5)垂直變化規(guī)律不盡相同,因此有必要對其分日的垂直分布廓線進(jìn)行研究。研究表明,各日ρ(PM2.5)變化范圍較大,秋冬兩季,ρ(PM2.5)最高的8m處變化分別為3～134μg/m3和7～169μg/m3,ρ(PM2.5)最低的320m處變化為3～71μg/m3和3～126μg/m3。造成各日PM2.5平均質(zhì)量濃度差異較大的原因除了受到污染源排放變化的影響之外,天氣條件的影響也不容忽視。10月10日傍晚至10月11日全天均為小雨天氣,其余各日以晴天為主,局部時間(23日夜間至24日凌晨)有輕霧。10月10—18日,風(fēng)速較大,最低點8m處的風(fēng)速為1.1～2.9m/s,240和320m處風(fēng)速最大,分別為4.7～10.2m/s和4.6～11.8m/s,且由于10—11日的持續(xù)降水,其間ρ(PM2.5)一直維持較低的水平,11日PM2.5日均質(zhì)量濃度為0.004mg/m3,據(jù)北京市空氣質(zhì)量日報,11日和12日的空氣質(zhì)量狀況均為優(yōu)。此后,隨著天氣條件的穩(wěn)定,各采樣點的ρ(PM2.5)升高。冬季試驗期內(nèi),晴天占主導(dǎo),12月10日為煙及輕霧天氣。風(fēng)速較大的12月11日,17—19日,320和8m處風(fēng)速分別為7.5～10.8m/s和1.4～2.7m/s,相應(yīng)的日均質(zhì)量濃度處于較低水平;其他幾日,由于天氣相對較穩(wěn)定且多次出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象,ρ(PM2.5)相對較高。各高度ρ(PM2.5)變化趨勢基本一致,除個別日外,各日ρ(PM2.5)隨高度變化均遵循對數(shù)規(guī)律(置信度為95%時,秋冬季相關(guān)性系數(shù)分別為0.794～0.990和0.823～0.986)。但所有監(jiān)測日中ρ(PM2.5)最高的12月10日和最低的10月11日,ρ(PM2.5)并非隨高度呈對數(shù)關(guān)系。2.2逆溫層與風(fēng)速的關(guān)系PM2.5的空間分布規(guī)律較一般氣態(tài)污染物更為復(fù)雜,受到復(fù)合排放源、粒子特性、氣象條件等多種因素的影響。風(fēng)和湍流是決定污染物在大氣中稀釋擴(kuò)散的最直接,也是最本質(zhì)的因子,就稀釋擴(kuò)散而言,其他一切氣象因子都是通過風(fēng)和湍流來影響大氣污染的。文獻(xiàn)顯示,風(fēng)速隨高度的變化遵循對數(shù)規(guī)律,但在某些時段,風(fēng)速與高度之間的對數(shù)關(guān)系不顯著。由于隨著距地面高度的增加,風(fēng)場特征將出現(xiàn)變化,因此,在分析污染物質(zhì)量濃度垂直分布時,需要獲得垂直方向上不同高度的風(fēng)場(特別是風(fēng)速)資料。研究中,在監(jiān)測ρ(PM2.5)的同時,對風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、相對濕度等氣象參數(shù)進(jìn)行實地同步監(jiān)測。對測得的風(fēng)速資料進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),風(fēng)速與高度呈顯著的對數(shù)關(guān)系,所有樣本中秋冬季風(fēng)速與高度對數(shù)相關(guān)(樣本總數(shù)為557個,檢驗相關(guān)性系數(shù)(R)為0.765,自由度(N-2)為10)的概率均在84%以上(見表1),相關(guān)性系數(shù)分別為0.941和0.965,且白天和夜間的相關(guān)性系數(shù)均很高。根據(jù)以上分析,可以得到下式:dWdh=ad(lnΗ)dh(1)dWdh=ad(lnH)dh(1)式中,W為風(fēng)速,m/s;H,h為高度,m;a為待定系數(shù)。風(fēng)及湍流的狀態(tài)與大氣穩(wěn)定度有著密切聯(lián)系,當(dāng)大氣層結(jié)不穩(wěn)定時,空氣中垂直湍流發(fā)展,上層風(fēng)速較大的空氣容易和下層空氣混和,動能下傳;而當(dāng)大氣層結(jié)穩(wěn)定時,則阻抑上下層空氣的混合。逆溫層的存在,其高度、厚度及出現(xiàn)和消失的時間,直接影響著大氣穩(wěn)定度。通過對監(jiān)測周期內(nèi)逐時的氣象資料分析可知,秋冬季發(fā)生逆溫的概率約為50%,風(fēng)速與高度之間的對數(shù)關(guān)系與是否發(fā)生逆溫關(guān)系不顯著,但ρ(PM2.5)的垂直分布與風(fēng)速以及高度之間的關(guān)系與逆溫的發(fā)生與否有著顯著的聯(lián)系。如表1所示,發(fā)生逆溫時,大多數(shù)樣本中(秋冬季概率分別為77.0%和85.1%),風(fēng)速與PM2.5逐時質(zhì)量濃度在垂直方向的分布呈較好的線性關(guān)系(就分日質(zhì)量濃度而言,相關(guān)性系數(shù)(R)秋冬季分別為0.841～0.985和0.899～0.998);而在非逆溫的情況下,PM2.5逐時質(zhì)量濃度垂直分布與風(fēng)速線性相關(guān)的概率秋冬季均在26%以下,總計為25.6%。對此,當(dāng)ρ(PM2.5)垂直分布與風(fēng)速線性相關(guān)時,得到下式:dCdh=bdWdh(2)dCdh=bdWdh(2)式中,C為PM2.5質(zhì)量濃度(同文中ρ(PM2.5)),μg/m3。若風(fēng)速垂直廓線與高度遵循對數(shù)規(guī)律且質(zhì)量濃度垂直分布與風(fēng)速間呈顯著線性關(guān)系,即當(dāng)式(1),(2)同時成立時,可得到下式:C=mlnΗ+Ν,m=ab(3)C=mlnH+N,m=ab(3)式中,N為常數(shù)項;m,a,b為待定系數(shù)。此時ρ(PM2.5)與高度呈顯著的對數(shù)關(guān)系。由表1可知,在逆溫條件下,ρ(PM2.5)與高度對數(shù)相關(guān)的概率較高,秋冬季分別為77.0%和85.1%,總計為81.5%;其中秋季逆溫下,ρ(PM2.5)與高度對數(shù)相關(guān)的樣本數(shù)為97個,占所有對數(shù)規(guī)律樣本總數(shù)的98.0%。這是由于逆溫層的存在使得大氣層結(jié)較穩(wěn)定,垂直方向上的湍流受到很強的抑制,因此污染物在垂直方向上的擴(kuò)散較差,ρ(PM2.5)主要受水平方向的風(fēng)速影響;而非逆溫條件下,ρ(PM2.5)與高度非對數(shù)相關(guān)的概率為86.3%,主要是因為非逆溫條件下,垂直方向上的湍流強度較大,大氣擴(kuò)散條件較好,污染物混合較為均勻、容易擴(kuò)散。分析ρ(PM2.5)垂直分布的日變化亦可知,夜間地面輻射損失,生成逆溫的可能性較大,大氣層結(jié)穩(wěn)定,PM2.5在垂直方向上不易擴(kuò)散,其質(zhì)量濃度與高度呈顯著對數(shù)相關(guān)關(guān)系;而晴朗的白天,特別是中午,太陽輻射強度大,地面強烈增溫,溫度梯度遞減,大氣極不穩(wěn)定,垂直方向上湍流較顯著,PM2.5混合較均勻;此外,日出日落前后,雖無逆溫,大氣接近中性層結(jié),ρ(PM2.5)與高度仍呈對數(shù)相關(guān)關(guān)系,研究發(fā)現(xiàn),該時段對數(shù)相關(guān)的樣本數(shù)占非逆溫條件下ρ(PM2.5)與高度對數(shù)相關(guān)樣本總數(shù)的64.9%。在層結(jié)穩(wěn)定的夜間,只要風(fēng)大,照樣有一定程度的湍流,導(dǎo)致污染物的擴(kuò)散。10月17日23:00—18日6:00,雖然存在逆溫,但ρ(PM2.5)與高度對數(shù)相關(guān)關(guān)系不顯著,可能是由于該時段風(fēng)速較大,其風(fēng)速均值比該監(jiān)測周期內(nèi)逆溫條件下的風(fēng)速均值高44%～79%,使得垂直方向上形成一定程度的湍流引起PM2.5擴(kuò)散。特殊的天氣條件亦對ρ(PM2.5)具有影響。10月11日無逆溫現(xiàn)象,ρ(PM2.5)垂直分布與高度間的對數(shù)規(guī)律不顯著,且由于小雨天氣,使得各高度ρ(PM2.5)均較低;12月10日無逆溫現(xiàn)象,ρ(PM2.5)垂直分布隨高度的對數(shù)變化不顯著,且當(dāng)日為微風(fēng)天氣,各高度的平均日風(fēng)速為監(jiān)測周期平均值的17%～51%,造成當(dāng)日各高度處ρ(PM2.5)均較高。此外,對相對濕度的垂直梯度與ρ(PM2.5)垂直分布之間的關(guān)系進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),二者相關(guān)性不明顯,相關(guān)性系數(shù)(R)較離散(相對濕度與分日質(zhì)量濃度的相關(guān)性系數(shù)(R)為0.547,與分時段時均質(zhì)量濃度的相關(guān)性系數(shù)(R)為0.447)。2.3日變化同時段2.5的方差分析對PM2.5每日日間、夜間、上午時段時均質(zhì)量濃度的垂直分布作相關(guān)分析發(fā)現(xiàn),總體上兩兩間線性相關(guān),而8m處質(zhì)量濃度相近的時段,相關(guān)性系數(shù)(R)較高,基本在0.9以上,故對各時段的質(zhì)量濃度分布按8m處的值進(jìn)行分段,根據(jù)式(3)對其修正,將每段的數(shù)據(jù)運用最小二乘法擬合出相應(yīng)的回歸方程,并對方程進(jìn)行驗證和方差回歸。方程為:C=mlnΗ+n+c(4)C=mlnH+n+c(4)式中,c為8m處的ρ(PM2.5),μg/m3。以冬季8m處PM2.5日均質(zhì)量濃度(50～70μg/m3)為例,該回歸段包括12月9日,13日,14日,21日和22日,各日日均質(zhì)量濃度垂直分布相關(guān)性系數(shù)(R)為0.953～0.998,選取9日,13日和21日的ρ(PM2.5)垂直分布數(shù)據(jù),運用最小二乘法對其進(jìn)行回歸分析,得到下式:C=-10.094lnΗ+19.082+c(5)C=?10.094lnH+19.082+c(5)式中,c為50～80μg/m3。將14日和22日8m處的ρ(PM2.5)代入式(5),得到模擬值,取置信度1-α=95%,對實測值和模擬值進(jìn)行方差分析,結(jié)果(見圖3(a),(b))顯示,14日和22日各自監(jiān)測值與模擬值的相關(guān)性系數(shù)(R)為0.957和0.959,概率(P)為0.764和0.772,均大于0.05,說明二者之間的差異無統(tǒng)計學(xué)意義。表2,3列出了PM2.5分日日均和日變化同時段ρ(PM2.5)垂直分布廓線方程(式(4))的系數(shù),對這些方程進(jìn)行驗證,結(jié)果(見圖3(c),(d)及表4)表明,模擬值與監(jiān)測值吻合較好,平均相對誤差分別低于8%,其中分日日均質(zhì)量濃度模擬值偏高,為7.1%;日變化同時段ρ(PM2.5)模擬值偏