長春市大氣顆粒汞的時空分布特征

長春市大氣顆粒汞的時空分布特征

科學(xué)家們特別注意艦及其氣候變化。在氣候環(huán)境中，尤其是在改變和轉(zhuǎn)化環(huán)境中，液體pg含量高于總汞柱。雖然相位銀含量超過了總大氣含量的90%，但它在人類環(huán)境中發(fā)揮著非常重要的作用。尤其是在液體場和水生生態(tài)系統(tǒng)的沉淀方面。近年來，許多關(guān)于汞及其干沉降的研究主要集中在國外。在這項工作中，我們研究了以煤煙型大氣污染為主的長春全球汞的濃度，分析了其分布規(guī)律及其影響因素，并利用理論模型計算了艦艇的干沉降。這對了解城市瀉湖的污染以及繼續(xù)探索環(huán)境中的汞循環(huán)具有重要意義。1材料和方法1.1城市公園人工城市區(qū)在長春市根據(jù)不同的功能區(qū)布設(shè)5個監(jiān)測點位,分別為游覽區(qū)——郵電學(xué)院;一般工業(yè)區(qū)——客車廠;分散采暖區(qū)——勞動公園、兒童公園;燃煤油為主工業(yè)區(qū)——食品廠;以近郊的凈月潭作為對照點.1.2顆粒汞的測定由于顆粒汞的低濃度,需采集大量體積的大氣才能準(zhǔn)確測定其濃度.本文通過長時間、大流量采樣收集大氣顆粒物.采樣所用濾膜為玻璃纖維濾膜,它由于價廉、易操作及低空白值而長期用于顆粒汞的采樣.測定樣品的同時,多次測定濾膜空白,雖然濾膜有一定空白,但對于24h大流量采樣所收集的顆粒汞是可以忽略的,在長春市進行了非采暖期與采暖期的采樣.隔日采樣1次,每次連續(xù)采樣24h.共采集484個樣品.樣品采集后密封回實驗室.取一定量的濾膜,剪碎置于150ml三角瓶中,在沙浴上用KMnO4-H2SO4法消解,用冷原子吸收法測定汞含量.2結(jié)果與討論2.1非采暖期內(nèi)濃度測定了市區(qū)5個監(jiān)測點位與對照點從1999-07～2000-01的大氣顆粒汞濃度.市區(qū)5個點位顆粒汞濃度范圍為0.022～1.984ng·m-3,非采暖期的濃度范圍為0.022ng·m-3～0.398ng·m-3,全市平均值為0.145ng·m-3;采暖期的濃度范圍為0.161ng·m-3～1.984ng·m-3,全市平均值為0.461ng·m-3.與文獻(xiàn)用同一方法在底特律測定的范圍0.12ng·m-3～0.55ng·m-3相接近.但已遠(yuǎn)遠(yuǎn)高出大氣顆粒汞的背景濃度1pg·m-3～86pg·m-3.說明長春市大氣已受到一定的汞污染.2.1.1揚塵對大氣顆粒汞的貢獻(xiàn)以1999-07～09為非采暖期,1999-11～2000-01為采暖期.各采樣點采暖期與非采暖期測定結(jié)果列于表1及表2.各點顆粒汞濃度的月均值變化趨勢見圖1.從圖1可看出,各點隨季節(jié)變化趨勢基本一致,冬季高于夏季.說明顆粒汞濃度與氣象條件(氣溫、風(fēng)速、相對濕度等)相關(guān).從7月～11月呈現(xiàn)上升趨勢,8月份由于降水次數(shù)較多,雨量較大,雨水淋洗顆粒物作用除去一部分顆粒汞,而使其平均值略低于7月.9月雨量減少,顆粒汞濃度逐漸增大,10月底11月初正式進入采暖期,顆粒汞濃度迅速上升.11月份各點的顆粒汞濃度達(dá)最大.這是由于煤炭燃燒過程中大部分汞隨飛灰顆粒排入大氣造成的.12月采暖期處于相對穩(wěn)定階段,顆粒汞理應(yīng)與11月相近或略高.但是,11月24日的1次暴雪地面全被覆蓋,地面揚塵幾乎為0,與其相關(guān)的顆粒汞也幾乎為0.隨后又有多次較大降雪,大雪覆蓋地面情況一直持續(xù)到2000年2月份.因此1999-12～2000-01汞濃度持續(xù)偏低.各點下降幅度見表3.從表3可看出,食品廠處下降幅度最大,說明該處地面揚塵對顆粒汞的貢獻(xiàn)最大,因附近的熱電一廠燃煤作用,含汞煙塵沉降造成地面高含汞塵的增加,這些塵土可通過風(fēng)及人類活動再次揚起.對照表3及表1可知,各點下降的幅度與非采暖期的均值較接近.市區(qū)下降幅度范圍為7.8%～38.5%,平均下降24.1%.凈月下降了36.9%.粗略估計,這一比例可看作采暖期揚塵對大氣顆粒汞的貢獻(xiàn).而1999-12和2000-01的大氣汞實測值則基本是燃煤和機動車輛燃油的貢獻(xiàn).各點采暖期與非采暖期顆粒汞濃度的比值見表4.凈月潭由于受燃煤影響小.其采暖期與非采暖期的比值最小,為2.5.除食品廠外,其余各點采暖期顆粒汞濃度較非采暖期增加2倍以上.2.1.2暖期其他城市河流水質(zhì)以及顆粒汞的濃度從表1可知,非采暖期各點顆粒汞濃度順序為:食品廠>客車廠>勞動公園>兒童公園>郵電學(xué)院>凈月潭.食品廠處顆粒汞平均濃度最高為0.162ng·m-3,其次客車廠較高.這2處為工業(yè)區(qū),即使在非采暖期,仍有工業(yè)燃煤及工業(yè)廢氣的影響.采暖期各點顆粒汞濃度順序為:客車廠>兒童公園>勞動公園>郵電學(xué)院>食品廠>凈月潭.客車廠處濃度最高,是由于工業(yè)燃煤及供暖燃煤造成.食品廠周圍地區(qū)大部分為集中采暖,污染物為高空排放,易擴散,使得顆粒汞濃度較低.而兒童公園由于小鍋爐分散采暖顆粒汞濃度位居第2.這反映采暖期民用燃煤對顆粒汞貢獻(xiàn)較大.分散采暖,多采用小鍋爐,污染物低空排放,不利于污染物的擴散,是造成長春市顆粒汞濃度高的一個重要原因.可見,顆粒汞的濃度不僅與污染源有關(guān),還與源的排放方式有關(guān).采暖期,受燃煤影響較小的凈月潭顆粒汞濃度的增加,反映城區(qū)汞經(jīng)大氣傳輸產(chǎn)生的影響.2.2干沉降模型大氣中顆粒汞除被降水淋洗下來以外,還可經(jīng)重力沉降、湍流擴散等過程干沉降于陸地與水生生態(tài)系統(tǒng)中.北方地區(qū)降水量較少,汞的干沉降是它的一種重要物理過程.干沉降通?？梢酝ㄟ^直接測定,也可以用模型估算.國外更多地采用模型估算.通常采用如下的干沉降模型:Fd=vd×ca;Fd=vd×ca;式中,Fd:干沉降通量(μg·m-2);vd:干沉降速率(cm·s-1);ca:單位空氣體積中顆粒物相上污染物的質(zhì)量(ng·m-3).干沉降速率(vd)受氣象條件(如風(fēng)速、相對濕度、溫度等)、顆粒物粒徑等多種因素制約.因此,目前很難精確估算干沉降速率.粗粒徑的顆粒物的干沉降速率一般大于細(xì)粒徑顆粒物的干沉降速率.長春市是以煤煙型大氣污染為主的城市,因此選用文獻(xiàn)、提出的顆粒汞干沉降速率的經(jīng)驗值0.5cm·s-1.經(jīng)計算市區(qū)及對照點的顆粒汞干沉降通量見表5.凈月潭全年汞干沉降通量為21.28μg·(m2·a)-1,與Petersen等用模型估算中歐、北歐部分地區(qū)大氣顆粒汞的干沉降通量17.5μg·(m2·a)-1相接近.3非采暖期燃煤及地面揚塵是顆粒汞的主要來源.(1)非采暖期,長春市市區(qū)大氣顆粒汞平均濃度為0.145ng·m-3,對照點為0.084ng·m-3;采暖期,市區(qū)為0.461ng·m-3,對照點為0.211ng·m-3.采暖期污染嚴(yán)重,除食品廠外,其余各點均超出非采暖期2倍以上.民用燃煤及地面揚塵是顆粒汞的2個主要來源.但采暖期燃煤對汞的貢獻(xiàn)明顯高于揚塵,非采暖期工業(yè)區(qū)顆粒汞污染嚴(yán)重,燃煤油為主工業(yè)