川西須家河組天然氣碳同位素特征及其成因

川西須家河組天然氣碳同位素特征及其成因

0構(gòu)造期天然氣、氣藏規(guī)模及以須家河組為主的氣田四川盆地是揚子基地西部的一個矩形含油氣盆地，向北和向東延伸18。四川盆地基底為前震旦系,局部地區(qū)還包括下震旦統(tǒng)。沉積蓋層發(fā)育齊全,震旦系至中三疊統(tǒng)為海相沉積,以碳酸鹽巖沉積為主,厚4000~7000m;上三疊統(tǒng)至第四系為陸相沉積,主要為一套碎屑巖,厚2000~5000m［１］。根據(jù)基底性質(zhì)、沉積蓋層、氣藏(田)特征及天然氣類型等將該盆地分為4個油氣聚集區(qū):川東氣區(qū)、川南氣區(qū)、川西氣區(qū)和川中油氣區(qū)。川東氣區(qū)和川南氣區(qū)的氣田、氣藏最多,約占總數(shù)的70%,但是川南氣區(qū)的氣田和氣藏規(guī)模都比較小,而川東氣區(qū)的大、中型氣田最多,川中油氣區(qū)則以油田為主,氣田相對較少［２－３］。圖1為四川盆地構(gòu)造及主要氣田分布圖。四川盆地天然氣主要產(chǎn)層為上震旦統(tǒng)燈影組、中石炭統(tǒng)黃龍組、下二疊統(tǒng)、上二疊統(tǒng)長興組、下三疊統(tǒng)飛仙關(guān)組和嘉陵江組、中三疊統(tǒng)雷口坡組、上三疊統(tǒng)須家河組、下侏羅統(tǒng)珍珠沖組以及中侏羅統(tǒng)沙溪廟組,主要氣源巖分布在下寒武統(tǒng)九老洞組、下志留統(tǒng)龍馬溪組、下二疊統(tǒng)茅口和棲霞組、上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M和上三疊統(tǒng)須家河組［４］。其中上三疊統(tǒng)須家河組自下而上可以分為6段(T３x１—T３x６),主要為一套濱湖、沼澤相沉積,其中須一段、須三段和須五段以泥巖、頁巖為主,夾薄層粉砂巖、炭質(zhì)頁巖和煤線,其暗色泥質(zhì)巖和所夾煤層是主要烴源巖,須二段、須四段、須六段以灰色、灰白色砂巖為主,夾薄層泥巖,為主要儲層［５－６］。須一段、須三段、須五段烴源巖和須二段、須四段、須六段儲集層構(gòu)成了“三明治”生儲蓋組合［７］。須家河組有效烴源巖累計厚度在150~450m之間,有機碳含量主要分布在1.2%~6.4%之間,生烴強度大,目前都已處于成熟—高成熟階段,該套烴源巖主要分布在川西地區(qū)和川中地區(qū),在川東地區(qū)和川南地區(qū),須家河組烴源巖厚度薄,生氣強度較小。須家河組氣田(藏)或以須家河組為主要氣層的氣田共計39個,主要分布在川西北地區(qū)和川中地區(qū),川東地區(qū)和川南地區(qū)須家河組儲集層厚度和氣藏規(guī)模均較小,例如臥龍河氣田與合江氣田的須家河組含氣層［８］。前人［９－１３］對須家河組天然氣的地球化學(xué)特征的研究主要集中于碳同位素的分析,對氫同位素的分布特征及其所指示的意義研究相對較少。本文通過對須家河組天然氣組分及碳、氫同位素進行分析,并收集了大量地球化學(xué)數(shù)據(jù)［１４－１９］,對四川盆地須家河組天然氣的碳、氫同位素進行了非常詳盡的分析,并對其指示意義進行了探討。1天然氣中碳、氫同位素含量測定本文實驗分析及所收集天然氣的組分分析在HP6890色譜儀上進行,采用SGE-60色譜柱(50m×0.25mm×0.25mm),進樣口溫度為300℃,載氣為N２,流速為1mL/min,分流比為50∶1,從30℃程序升溫到260℃,升溫速率為3℃/min。天然氣的碳、氫同位素測定在FinniganMAT-252質(zhì)譜儀上完成。碳同位素值是與GBW04405參考比較,給出相對PDB的值,其標準偏差為±0.3‰。2徐家河群天然氣的地球化學(xué)特征2.1天然氣干燥系數(shù)隨埋深的變化如表1所示,四川盆地須家河組天然氣的干燥系數(shù)由川西地區(qū)向川東地區(qū)有逐漸降低的趨勢,川西地區(qū)的天然氣干燥系數(shù)最高,向川中地區(qū)、川東地區(qū)及川南地區(qū)逐漸降低,其中川南地區(qū)天然氣的干燥系數(shù)可低至0.83。川西地區(qū)天然氣干燥系數(shù)普遍偏高,但在不同地區(qū)也有差異,川西地區(qū)南部的天然氣,如平落壩、邛西和白馬廟等氣田須二段天然氣均為干氣(干燥系數(shù)大于0.95),川西地區(qū)北部的九龍山氣田和文興場氣田也為典型干氣,而同處川西地區(qū)北部的中壩氣田須二段中29井的天然氣干燥系數(shù)為0.87,為濕氣。川中地區(qū)大部分天然氣的甲烷含量小于95%,其中川中地區(qū)西部的八角場和金花鎮(zhèn)氣田的天然氣干燥系數(shù)稍高,向東和向南逐漸降低。川南地區(qū)的天然氣干燥系數(shù)最低,如通賢場須二段通1井的天然氣干燥系數(shù)已低至0.84。四川盆地須家河組天然氣干燥系數(shù)在區(qū)域上的變化趨勢與烴源巖成熟度的變化趨勢基本一致,即天然氣干燥系數(shù)的變化規(guī)律主要受烴源巖成熟度的影響。川西地區(qū)烴源巖處于高—過成熟階段,除中壩氣田須二段天然氣含凝析油,干燥系數(shù)較低外,其他氣田天然氣干燥系數(shù)相對較高。而在川中大部分地區(qū)及川南地區(qū),烴源巖成熟度明顯低于川西地區(qū),而且部分氣田所產(chǎn)天然氣還伴生少量凝析油,其天然氣干燥系數(shù)相對較低。說明在四川盆地,天然氣的干燥系數(shù)與烴源巖的成熟度有較好的相關(guān)性。在縱向上,四川盆地須家河組天然氣在同一構(gòu)造,隨產(chǎn)層時代變老其干燥系數(shù)變大(圖2)。四川盆地須家河組氣源巖與儲層呈“三明治”式分布,天然氣干燥系數(shù)隨產(chǎn)層時代的變化說明天然氣來源于就近氣源巖,各段氣源巖的成熟度有差別導(dǎo)致天然氣干燥系數(shù)的不同。2.2甲烷碳同位素對160個須家河組天然氣樣品碳同位素的數(shù)據(jù)統(tǒng)計表明:1甲烷碳同位素的分布范圍為-43.8‰~-30.3‰,平均值為-37.7‰,其中元壩11井須二段的天然氣δ１３C１值最高,充西氣田西20井天然氣δ１３C１值最低。在所有甲烷碳同位素中,大部分天然氣樣品的δ１３C１值分布在-43‰~-35‰之間,其中有20%的樣品δ１３C１值低于-40‰;2乙烷碳同位素分布在-28.6‰~-20.7‰之間,平均值為-25.4%,大部分樣品的δ１３C２值分布在-27‰~-23‰之間,其中大興西氣田的大興5井天然氣δ１３C２值最高,丹鳳場須二段丹2井天然氣δ１３C２值最低;3丙烷碳同位素值分布在-29.4‰~-18.8‰之間,平均值為-23.5%,主要分布在-26‰~-20‰之間,而丁烷碳同位素值分布在-26.7‰~-19.6‰之間,平均值為-23.3%。2.2.1天然氣乙烷碳同位素四川盆地須家河組天然氣甲烷碳同位素值平面上具有“西高東低、北高南低”的分布特點。如圖3所示,川西地區(qū)中部須家河組天然氣的甲烷碳同位素的平均值最高,如合興場和新場天然氣甲烷碳同位素的平均值分別為-32.5‰和-30.3‰,而川西地區(qū)南部的天然氣甲烷碳同位素值又重于北部,如南部的平落壩氣田天然氣甲烷碳同位素的平均值為-33.8‰,而北部的中壩氣田為-36.5‰。但向川中地區(qū),天然氣甲烷碳同位素值逐漸變低,如八角場氣田甲烷碳同位素的平均值為-39.5‰,到南充氣田已低至-41.1‰。川西地區(qū)天然氣甲烷碳同位素平均值最高的氣樣比川中地區(qū)高約10‰。川中地區(qū)北部天然氣甲烷碳同位素值也明顯重于南部,如北部的元壩氣田,其天然氣甲烷碳同位素平均值為-31.7‰,而位于南部的潼南氣田天然氣甲烷碳同位素的平均值為-42‰。四川盆地須家河組天然氣甲烷碳同位素和干燥系數(shù)的變化趨勢是完全一致的,都是反映烴源巖成熟度的良好指標。如圖4所示,川西地區(qū)天然氣的乙烷碳同位素的平均值高于川中地區(qū)和川南地區(qū),如川西地區(qū)南部的大興西氣田天然氣乙烷碳同位素平均值最高,為-20.7‰,而川南地區(qū)的丹鳳場氣田天然氣乙烷碳同位素平均值最低,為-28.6‰。但是川西地區(qū)的新場氣田乙烷碳同位素平均值為-27.1‰,與川西地區(qū)的其他氣田明顯不同。研究認為,δ１３C２值大于-27.5‰或-29‰,δ１３C３值大于-25.5‰或-27‰的天然氣是煤成氣［２０－２１］,由此判斷四川盆地須家河組天然氣具有煤成氣特征,源自川西地區(qū)和川中地區(qū)廣泛發(fā)育的須家河組煤系。但是,也有部分成熟度較高的天然氣乙烷碳同位素值卻相對較低,這部分天然氣可能有來源于腐泥型烴源巖的貢獻。研究認為,四川盆地川東地區(qū)的普光氣田為發(fā)育在海相碳酸鹽巖中的大氣田,與普光氣田臨近的川岳83井、川岳84井乙烷碳同位素值為-29.21‰~-32.02‰,體現(xiàn)出油型氣的特征［２２］。說明須家河組乙烷碳同位素值較低的天然氣可能有少量油型氣的混入。2.2.2天然氣的地球化學(xué)特征在縱向上,四川盆地須家河組天然氣甲烷碳同位素分布范圍的差別并不明顯(圖5),但從須二段至須六段,甲烷碳同位素平均值有逐漸變低的趨勢,須二段、須四段和須六段天然氣δ１３C１的平均值分別為-37.8‰、-38.2‰和-39.6‰。乙烷碳同位素也有與甲烷類似的變化趨勢,以川中地區(qū)的廣安氣田為例,其須四段、須六段天然氣δ１３C１的平均值分別為-39.7‰和-39.5‰,δ１３C２的平均值分別為-25.2‰和-27.1‰,碳同位素的細微差別可能反映了天然氣來源不同?？傊?四川盆地川西地區(qū)須家河組天然氣具有煤成氣特征,而川中地區(qū)部分須家河組天然氣可能有油型氣的混入。天然氣干燥系數(shù)和甲烷碳同位素值在川西地區(qū)最高,川南地區(qū)最低,并隨深度變淺而變低,這與四川盆地須家河組烴源巖的分布特征一致。四川盆地須一段、須三段和須五段烴源巖厚度中心分布在川中以西地區(qū),平均厚度為100~400m,而川中地區(qū)厚度為20~60m,烴源巖演化程度由下向上逐漸降低,須一段、須三段和須五段Ro值分別為1.1%~2.2%、1.0%~1.8%和0.8%~1.4%。須家河組烴源巖在川西地區(qū)演化程度最高,其次為川東北地區(qū),川中地區(qū)和川南地區(qū)較低［７］。這說明須家河組天然氣都屬于就近運移成藏,須二段、須四段和須六段天然氣都來自于就近烴源巖,天然氣不同的碳同位素特征是烴源巖有差別的體現(xiàn)。2.3不同氣田的甲烷氫同位素從整體上來說,川西地區(qū)須家河組天然氣的甲烷氫同位素重于川中地區(qū)和川南地區(qū)(表2,圖6),川西地區(qū)除中壩氣田的甲烷氫同位素值分布在-170‰左右外,白馬廟、邛西、新場等氣田的甲烷氫同位素平均值均分布于-160‰~-155‰之間。而川中地區(qū)和川南地區(qū)除元壩、龍女寺和丹鳳場等氣田外,其他氣田的甲烷氫同位素平均值均低于-165‰,這也反映了甲烷氫同位素受成熟度影響。但乙烷氫同位素在平面上的分布有所不同,川西地區(qū)天然氣并沒有表現(xiàn)出乙烷氫同位素偏高的特征,而川中地區(qū)如廣安氣田(δD２平均值為-128.2‰)和遂南氣田(δD２平均值為-127‰)的天然氣卻表現(xiàn)出了乙烷氫同位素較高的特征(圖7)。3討論3.1不同層序地層碳同位素分布及演化趨勢碳同位素可以用來進行天然氣的成因類型鑒別和成熟度的判識,四川盆地須家河組天然氣乙烷碳同位素值皆高于-28.6‰,具有典型的煤成氣特征。而且川西地區(qū)天然氣的乙烷碳同位素平均值高于川中地區(qū)和川南地區(qū),這與川中地區(qū)有油型氣有關(guān),如川中八角場氣田下侏羅統(tǒng)分布有油型氣。川西地區(qū)天然氣甲烷碳同位素值明顯高于川中地區(qū)和川南地區(qū),和須家河組烴源巖的演化特征一致,說明碳同位素值可以很好地反映四川盆地須家河組天然氣的來源和成熟度。將須家河組天然氣與鄂爾多斯盆地蘇里格氣田上古生界煤成氣天然氣進行對比(圖4),須家河組天然氣甲烷碳同位素值分布在-43.8‰~-30.3‰之間,分布范圍非常寬,而蘇里格氣田煤成氣甲烷碳同位素值主要分布在-36‰~-30‰之間,高于大部分須家河組天然氣。鄂爾多斯盆地上古生界烴源巖演化程度較高［２３］,所以其天然氣甲烷碳同位素值總體上也較須家河組天然氣高。須家河組天然氣甲烷碳同位素的分布范圍遠遠超過蘇里格氣田上古生界天然氣,這是因為須一段、須三段和須五段烴源巖的成熟度等地球化學(xué)特征有明顯區(qū)別,導(dǎo)致其甲烷碳同位素值的分布范圍也較大,說明須家河組烴源巖和儲層的“三明治”結(jié)構(gòu)對天然氣地球化學(xué)特征影響較大,而蘇里格氣田上古生界天然氣來源相對單一,來自石炭系—二疊系煤系地層,所以其天然氣碳同位素值分布范圍相對較窄。另外,蘇里格氣田上古生界天然氣發(fā)生乙烷和丙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)的現(xiàn)象很普遍,但四川盆地須家河組天然氣乙烷和丙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象相對較少(圖8)。造成蘇里格氣田碳同位素的倒轉(zhuǎn)的主要原因可能是“累積”聚氣不同階段生成天然氣的混合［２４］,這可能也是造成須家河組天然氣碳同位素倒轉(zhuǎn)的原因之一,四川盆地川西坳陷的上三疊統(tǒng)煤系的主要生氣期為晚侏羅世—早白堊世,但此后經(jīng)過喜馬拉雅期的多期改造,定型于新近紀—第四紀［２５－２６］,多期成藏會造成碳同位素倒轉(zhuǎn)。但是值得注意的是除川中的元壩氣田外,其他發(fā)生乙烷和丙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)的天然氣都分布在川西氣區(qū)(圖8),說明處于高—過成熟演化階段的天然氣可能更容易發(fā)生碳同位素值的倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象。須家河組烴源巖主要為暗色泥巖、炭質(zhì)泥巖和煤層,這與蘇里格氣田相似,而且,須家河組暗色泥巖由盆地東南向西北逐漸增厚,而蘇里格氣田暗色泥巖厚度較大地區(qū)的天然氣也發(fā)生了乙烷和丙烷碳同位素倒轉(zhuǎn),那么,同為烴源巖的暗色泥巖和煤對生氣貢獻的不同可能也是影響碳同位素組成的重要因素。前人通過碳同位素動力學(xué)方法建立了塔里木盆地庫車坳陷侏羅系煤系地層中煤和暗色泥巖“累積”生成天然氣甲烷碳同位素值與RＯ關(guān)系圖［２７］,可以發(fā)現(xiàn)煤與泥巖“累積”聚集天然氣雖然都有隨成熟度增加δ１３C１值先減小再增大的趨勢,但具體變化趨勢有差別。這可以從反映母質(zhì)組成的乙烷碳同位素值分布中找到證據(jù),川西氣區(qū)乙烷碳同位素值明顯高于川中地區(qū),說明兩者母質(zhì)構(gòu)成上有差別,所以,煤和暗色泥巖對天然氣貢獻率的問題值得關(guān)注。3.2盆地天然氣氫同位素值與沉積環(huán)境的關(guān)系氫同位素主要用于對天然氣的成熟度和氣源巖的沉積環(huán)境進行判別。王曉峰等［２８］、劉全有等［２９］對氫同位素對沉積環(huán)境的指示意義已有研究,并提出了劃分標準。由圖9可見,四川盆地須家河組天然氣乙烷碳同位素δ１３C２值均高于-28.5‰、甲烷氫同位素δD１值分布在-180‰~-160‰之間,而四川盆地海相地層中天然氣δ１３C２值分布在-37.0‰~-32.8‰之間、δD１值分布在-129‰~-120‰之間,導(dǎo)致δD１值差別的主要原因是兩者沉積環(huán)境不同,海相地層中天然氣主要來源于鹽度很高的沉積有機質(zhì),須家河組天然氣來源于鹽度相對較低的沉積有機質(zhì)。而且將四川盆地須家河組天然氣的甲烷氫同位素值與其他盆地不同沉積環(huán)境天然氣甲烷氫同位素值對比發(fā)現(xiàn),鄂爾多斯盆地陸相成因天然氣δD１值分布在-180‰~-170‰之間,塔里木盆地陸相成因天然氣δD１值基本高于-160‰,只有少數(shù)低于-160‰,而塔里木盆地海相成因天然氣δD１值分布于-162‰~-134‰之間,即海相成因天然氣氫同位素值明顯高于陸相成因天然氣,海相成因天然氣甲烷氫同位素基本高于-160‰,而陸相成因δD１值基本低于-160‰。但是,因為氫同位素不但受沉積環(huán)境控制,也受成熟度的影響,如塔里木盆地陸相成因天然氣的氫同位素值有高于-160‰的樣品,這些天然氣的甲烷碳同位素值非常高(-27‰),演化程度較高,而塔里木盆地海相成因天然氣有部分低于-160‰,這些天然氣樣品具有非常低的甲烷碳同位素值(-40‰),這說明應(yīng)用氫同位素值進行沉積環(huán)境判別時要考慮到不同盆地天然氣具有不同的地球化學(xué)特征,不能單純依據(jù)數(shù)據(jù)進行判定。圖10為四川盆地須