【PM2.5源解析探究進(jìn)展綜述3500字】

12PM2.5源解析研究進(jìn)展綜述源解析技術(shù)方法為了針對(duì)顆粒物制定科學(xué)有效的污染防治措施，需要定量的研究各類(lèi)源對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度和化學(xué)組分的相對(duì)貢獻(xiàn)，即源解析。目前PM2.5的源解析方法主要包括源清單法、擴(kuò)散模型法和受體模型法（唐孝炎等,2006）。源清單法是最早使用的源解析技術(shù)方法，它的技術(shù)特點(diǎn)主要是通過(guò)調(diào)研不同源的排放因子、活動(dòng)水平和排放量對(duì)各源的貢獻(xiàn)率進(jìn)行定量估算（胡雪等,2020）。由于獲得精準(zhǔn)細(xì)致的排放清單通常較難，且污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)與排放量往往為非線(xiàn)性關(guān)系，因此分析的誤差較大（馮銀廠,2017;唐曉蘭,2016）。隨著科技的發(fā)展，除了源排放清單法，在早期的大氣污染研究中，人們慢慢開(kāi)始使用擴(kuò)散模型來(lái)估算污染源的空間分布特征，根據(jù)污染源的排放信息進(jìn)而分析出各類(lèi)污染源對(duì)研究區(qū)域的PM2.5的貢獻(xiàn)率。后來(lái)，擴(kuò)散模型發(fā)展到可以利用源的排放速率并結(jié)合氣象條件和化學(xué)反應(yīng)機(jī)制來(lái)估算污染源的空間分布（周成等,2019;趙文龍等,2017;Ringetal.,2017;Butleretal.,2015;Liuetal,2010）。但是在許多情況下，直接監(jiān)測(cè)污染物濃度十分困難，而從源到受體之前的轉(zhuǎn)化機(jī)制又很難模擬，加上例如地面揚(yáng)塵、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣等污染軌跡較難計(jì)算，因此擴(kuò)散模型的應(yīng)用受到了一定的限制。受體模型法主要是利用源和受體之間測(cè)量的顆粒物物化特性來(lái)識(shí)別受體的污染來(lái)源并準(zhǔn)確定量源的貢獻(xiàn)。從原理來(lái)看，只要滿(mǎn)足數(shù)據(jù)準(zhǔn)確，推算過(guò)程完整，便可準(zhǔn)確判斷污染源的信息，模型無(wú)需源譜信息以及定位顆粒物的傳輸演變過(guò)程。作為識(shí)別定量PM2.5來(lái)源的重要手段，受體模型已經(jīng)形成了一個(gè)成熟的體系并已應(yīng)用于城市、區(qū)域乃至全球的大氣源解析中（Chowetal.,1992;Henryetal.,2002）。其中受體模型法中化學(xué)質(zhì)量平衡模型（CMB）、正矩陣因子分析法（PMF）和UNMIX模型法廣受關(guān)注，以下主要對(duì)這三種受體模型方法進(jìn)行具體的介紹。（1）CMB模型假設(shè)污染源排放的和受體采集樣品中的化學(xué)物質(zhì)質(zhì)量守恒，而不考慮大氣顆粒物從排放源到受體傳輸過(guò)程中的化學(xué)變化和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。CMB模型解析需要確定源的標(biāo)識(shí)元素即化學(xué)物種和源成分譜。在此基礎(chǔ)上，通過(guò)輸入模型的不確定性來(lái)解出模型的結(jié)果（吳丹等,2020;Wongetal.,2008）。為了有效利用CMB模型，美國(guó)對(duì)揚(yáng)塵、燃煤源和機(jī)動(dòng)車(chē)等PM2.5主要源的排放特征進(jìn)行了全面的探究，并建立了相應(yīng)的源排放成分譜用于源解析研究同時(shí)定期更新。但CMB模型也存在一定的不足，其一模型只考慮從污染源直接排放的一次顆粒物，而未涉及二氧化硫、氮氧化物等氣態(tài)前體物經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)后產(chǎn)生的二次顆粒物。其二由于模型較為依賴(lài)本地的源成分譜，導(dǎo)致“多源相似”問(wèn)題，測(cè)量上較小的誤差可能就會(huì)引起源解析結(jié)果的巨大偏差。（2）PMF模型是芬蘭赫爾辛基大學(xué)的paatero教授在1997年開(kāi)發(fā)出的多元統(tǒng)計(jì)模型，屬于帶約束條件的因子分析法，模型不需要了解源成分譜，因此可用于識(shí)別未列入源排放清單的污染源，但同時(shí)也需要大量的樣本量獲得較為精確的源解析結(jié)果（Paateroetal.,1997;Paateroetal.,1994）。PMF模型的輸入數(shù)據(jù)為樣本濃度矩陣和不確定度矩陣，通過(guò)最小二乘法使得Q值最?。≦值為殘差和觀測(cè)值標(biāo)準(zhǔn)差比值的平方和），從而輸出最優(yōu)的源貢獻(xiàn)矩陣和源廓線(xiàn)矩陣。PMF模型因其不需要本地源成分譜，且對(duì)于未知的或者二次源影響也較為敏感，受到國(guó)內(nèi)外研究學(xué)者的青睞。王蘇蓉等（2015）分別在南京的3個(gè)點(diǎn)位，4個(gè)季節(jié)（2011-11，2013-08，2012-01，2014-04）開(kāi)展PM2.5環(huán)境樣品的采集，首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有機(jī)氣溶膠（SOA）的含量，然后利用PMF對(duì)PM2.5的非SOA部分進(jìn)行來(lái)源解析；王琴等（2015）選取了北京市8個(gè)站點(diǎn)并進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)一年的大氣顆粒物PM2.5觀測(cè)采樣，利用PMF模型對(duì)PM2.5的來(lái)源進(jìn)行解析，解析結(jié)果顯示北京市PM2.5主要來(lái)源為二次源、燃煤、地面揚(yáng)塵和機(jī)動(dòng)車(chē)排放。（3）UNMIX模型是美國(guó)南加利福尼亞洲大學(xué)的RonHenny博士研發(fā)的一種多元受體模型（Henry,2003）。UNMIX模型通過(guò)明晰時(shí)間序列環(huán)境數(shù)據(jù)矩陣，從而確定該區(qū)域環(huán)境的污染源種類(lèi)、數(shù)量、組成以及定量貢獻(xiàn)。UNMIX模型假設(shè)不同源對(duì)受體的影響呈現(xiàn)線(xiàn)性關(guān)系，且源成分和對(duì)受體環(huán)境均為非負(fù)貢獻(xiàn)，同時(shí)假設(shè)在大量長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè)中，總有一個(gè)點(diǎn)，受體受該源的影響為0或者很小，以此作為假設(shè)條件，UNMIX可以解決多元模型中源無(wú)法被識(shí)別問(wèn)題（Ogundeleetal.,2016;王菊等,2014）。但該模型需要的樣本數(shù)據(jù)量較大，Swift等人曾測(cè)算出解析出5個(gè)源的所需樣本量為200-300個(gè)，而2000-3000個(gè)樣品可解析出9-10個(gè)源（Swift,1995）。陳曉峰（2018）通過(guò)UNMIX模型對(duì)蘭州市區(qū)大氣PM2.5中多環(huán)芳烴與水溶性離子進(jìn)行探究，結(jié)果顯示蘭州市大氣PM2.5中水溶性離子污染物主要以SO42?為主，NO3?、Cl?、NH4+次之。PM2.5源解析研究現(xiàn)狀1960年左右美國(guó)的研究學(xué)者首次采用源排放清單和模型法對(duì)顆粒物進(jìn)行簡(jiǎn)單的源解析研究（Bliffordetal.,1967;Milleretal.,1972），中國(guó)的源解析研究從上世紀(jì)80年代左右才開(kāi)始興起（陳宗良等,1985;戴樹(shù)桂等,1986），21世紀(jì)是源解析研究的蓬勃發(fā)展時(shí)期（叢曉光等,2017;Liuetal.,2017;Yuetal.,2013;王曉軍等,2020）。隨著污染防治工作不斷深入和PM2.5濃度持續(xù)下降，國(guó)家和政府對(duì)PM2.5的源解析工作提出了更高的要求，環(huán)境管理應(yīng)朝著更精細(xì)化的角度去進(jìn)行。目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者在顆粒物源解析精細(xì)化的研究中側(cè)重點(diǎn)有所不同。一部分學(xué)者針對(duì)模型本身進(jìn)行的創(chuàng)新，從而去提高源解析結(jié)果的精確性，如鄒北冰（2018）通過(guò)優(yōu)化的ME-2模型對(duì)珠三角典型城市進(jìn)行PM2.5源解析研究，以揚(yáng)塵、二次硫酸鹽、二次硝酸鹽和SOA為四個(gè)限制因子建立了限制源譜輸入模型，避免了PMF受體模型存在的部分源共線(xiàn)問(wèn)題，提高了源解析結(jié)果的精確性。另外一部分學(xué)者對(duì)大類(lèi)源的子源進(jìn)行了進(jìn)一步的識(shí)別和定量，如將羧基離子碎片（m/z40、m/z60）作為SOA的示蹤物加入到PMF模型中，實(shí)現(xiàn)對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的精準(zhǔn)識(shí)別（蘇翠平等,2020）；或?qū)Ⅳ然x子碎片（CO2+）和水溶性含氧有機(jī)物（WSOO）納入PMF模型中，實(shí)現(xiàn)對(duì)PM2.5中有機(jī)物的精細(xì)化識(shí)別（于廣河等,2020）。但目前國(guó)內(nèi)外針對(duì)PM2.5的源解析研究多局限于短時(shí)間尺度，無(wú)法辨別各類(lèi)源的長(zhǎng)期變化規(guī)律，因而也無(wú)法科學(xué)認(rèn)知PM2.5污染成因變化與防控措施之間的關(guān)系。因此，加強(qiáng)長(zhǎng)時(shí)間尺度下的源解析研究工作，明晰各類(lèi)源的長(zhǎng)期變化特征及減排重點(diǎn)對(duì)實(shí)現(xiàn)精細(xì)化管理有著重要的借鑒作用。參考文獻(xiàn)陳曉峰.蘭州市區(qū)大氣PM2.5中16種多環(huán)芳烴與4種水溶性離子污染組成分析初探[D].蘭州:西北師范大學(xué),2018.陳宗良,張孟威,徐振全,等.北京大氣顆粒有機(jī)物的污染水平及其源的識(shí)別[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),1985(1):38-45.叢琳,孫德山,鄒存利,等.北京市PM2.5的相關(guān)因素研究[J].經(jīng)濟(jì)數(shù)學(xué),2017,34(4):26-29.叢曉光,程玲瓏,王莉莉,等.北京城區(qū)灰霾期間大氣PM2.5中水溶性離子污染特征及來(lái)源研究[J].首都師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,38(1):49-57.戴樹(shù)桂,曾幼生.目標(biāo)識(shí)別因子分析及其在大氣顆粒物來(lái)源研究中的應(yīng)用[J].應(yīng)用概率統(tǒng)計(jì),1986(3):281-282.丁一匯,李巧萍,柳艷菊,等.空氣污染與氣候變化[J].氣象,2009,35(3):3-15.馮銀廠.我國(guó)大氣顆粒物來(lái)源解析研究工作的進(jìn)展[J].環(huán)境保護(hù),2017,45(21):17-20.廣東省環(huán)境保護(hù)廳.廣東省城市環(huán)境空氣質(zhì)量狀況（2017年）,2018./news/xwfb/201801/t20180118_234123.html.賀克斌,楊復(fù)沫,段鳳魁,等.大氣顆粒物與區(qū)域復(fù)合污染[M].科學(xué)出版社,2011.胡敏,唐倩,彭劍飛,等.我國(guó)大氣顆粒物來(lái)源及特征分析[J].環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展,2011,36(5):15-19.胡雪,王鑫,劉啟貞,等.典型大氣污染源動(dòng)態(tài)排放清單編制方法及應(yīng)用研究[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè),2020,36(5):54-62.黃曉鋒,云慧,宮照恒,等.深圳大氣PM2.5來(lái)源解析與二次有機(jī)氣溶膠估算[J].中國(guó)科學(xué):地球科學(xué),2014,44(4):723-734.李名升,任曉霞,于洋,等.中國(guó)大陸城市PM2.5污染時(shí)空分布規(guī)律[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2016,36(3):641-650.李沈鑫,鄒濱,劉興權(quán),等.2013?2015年中國(guó)PM2.5污染狀況時(shí)空變化[J].環(huán)境科學(xué)研究,2017(5):678?687.呂睿,于興娜,沈麗,等.北京春季大氣氣溶膠光學(xué)特性研究[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2016,36(6):1660-1668.馬笑,王麗濤,魏哲,等.邯鄲市PM2.5成分的時(shí)空分布特征及來(lái)源[J].環(huán)境化學(xué),2017,36(9):1932-1940.黎智.大氣PM2.5及其成分對(duì)人群健康影響的研究進(jìn)展[J].應(yīng)用預(yù)防醫(yī)學(xué),2021,27(1):86-92.牛璨,張文璇,張憲,等.保定市大氣細(xì)顆粒物的來(lái)源解析[J].節(jié)能與環(huán)保,2021(1):36-38.邵玄逸,王曉琦,鐘嶷盛,等.京津冀典型城市冬季人為源減排與氣象條件對(duì)PM2.5污染影響[J].環(huán)境科學(xué),2021,41(2):1-14.申航印.基于ME-2模型的珠三角典型城區(qū)PM2.5源解析[D].北京:北京大學(xué),2019.孫逸飛.PM2.5源解析中二次有機(jī)物的示蹤與量化[D].北京:北京大學(xué),2020.蘇翠平,孫逸飛,曹禮明,等.加入SOA示蹤的深圳大氣PM2.5受體模型源解析[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2020,40(12):5124-5132.唐曉蘭.基于熱帶海島污染氣象特征的工業(yè)優(yōu)化布局研究[D].北京:北京工業(yè)大學(xué),2016.唐孝炎,張遠(yuǎn)航,邵敏.大氣環(huán)境化學(xué)[M].2006.王菊,張悅悅,金美英,等.應(yīng)用UNMIX模型解析長(zhǎng)春市大氣中PM10來(lái)源[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2014,23(5):812-816.王琴,張大偉,劉保獻(xiàn),等.基于PMF模型的北京市PM2.5來(lái)源的時(shí)空分布特征[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2015,35(10):2917-2924.王珊珊,于瑞蓮,胡恭任,等.廈門(mén)市大氣PM2.5中重金屬污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J].地球與環(huán)境,2017,45(3):336-34