基于角分辨光電子能譜的鐵基超導體與MoS2電子結(jié)構(gòu)特性研究

一、引言1.1研究背景與意義超導材料和二維材料作為現(xiàn)代材料科學領域的兩大重要研究方向，因其獨特的物理性質(zhì)和潛在的應用價值，一直備受科學界和工業(yè)界的廣泛關注。超導材料在特定溫度下呈現(xiàn)出零電阻和完全抗磁性的特性，這使得它們在能源傳輸、醫(yī)療成像、量子計算等多個領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力。例如，在能源傳輸方面，超導電纜可實現(xiàn)無損耗輸電，大大提高能源利用效率；在醫(yī)療領域，超導磁體用于磁共振成像（MRI）設備，能夠提供高分辨率的醫(yī)學圖像，有助于疾病的準確診斷。而二維材料，如MoS?，因其原子級的厚度和獨特的電子結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出與傳統(tǒng)三維材料截然不同的物理性質(zhì)，在高速電子器件、高效催化劑、柔性電子等領域具有廣闊的應用前景。例如，MoS?可用于制造高性能的晶體管，有望推動集成電路向更小尺寸、更高性能發(fā)展；在催化領域，MoS?對一些化學反應具有優(yōu)異的催化活性，可用于能源轉(zhuǎn)化和環(huán)境保護等方面。角分辨光電子能譜（ARPES）作為一種強大的實驗技術，能夠直接測量材料中電子的能量和動量分布，從而獲得材料的電子結(jié)構(gòu)信息。在超導材料研究中，ARPES可用于確定超導能隙的大小和對稱性、研究費米面的拓撲結(jié)構(gòu)以及探索超導電子配對的機制。對于鐵基超導體，ARPES研究揭示了其復雜的多帶結(jié)構(gòu)和獨特的電子配對方式，為理解其超導機理提供了關鍵的實驗依據(jù)。在二維材料研究中，ARPES能夠精確測量二維材料的能帶結(jié)構(gòu)和電子色散關系，深入探究其電子態(tài)的特性和量子限域效應。對于MoS?，ARPES研究有助于揭示其能谷電子學特性以及在界面處的電子相互作用，為其在新型電子器件中的應用奠定基礎。對鐵基超導體和MoS?進行ARPES研究，不僅有助于深入理解這兩類材料的本征物理特性，如超導機制、電子-電子相互作用、能帶結(jié)構(gòu)與電學性質(zhì)的關聯(lián)等，還能為它們在實際應用中的性能優(yōu)化提供理論指導。在鐵基超導體方面，通過ARPES研究探索提高超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度的方法，有望推動超導技術在能源、交通等領域的大規(guī)模應用。在MoS?方面，深入了解其電子結(jié)構(gòu)與電學、光學性質(zhì)的關系，能夠為設計和制備高性能的MoS?基電子器件提供科學依據(jù)，促進其在下一代電子技術中的應用。1.2研究目的與創(chuàng)新點本研究旨在通過角分辨光電子能譜技術，深入探究鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)、超導特性以及能谷電子學特性，揭示其內(nèi)在物理機制，為新型超導材料和二維材料的研發(fā)及應用提供理論支持。在研究方法和成果上，本研究具有以下創(chuàng)新點：其一，采用對比分析的方法，系統(tǒng)研究鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)與特性，為深入理解不同類型材料的物理性質(zhì)提供了新的視角和研究思路，有助于發(fā)現(xiàn)不同材料之間的共性與差異，從而推動材料科學的整體發(fā)展。其二，在多種條件下對材料進行ARPES研究，包括不同溫度、壓力和磁場等，全面揭示材料電子結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律，為材料在復雜環(huán)境下的應用提供了關鍵的實驗數(shù)據(jù)和理論依據(jù)，能夠更好地滿足實際應用中對材料性能的要求。其三，結(jié)合先進的數(shù)據(jù)分析算法對ARPES數(shù)據(jù)進行處理和分析，更準確地提取材料的電子結(jié)構(gòu)信息，提高研究的精度和可靠性，有助于發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)分析方法難以察覺的物理現(xiàn)象和規(guī)律，推動研究的深入開展。1.3研究方法與技術路線本研究將綜合運用多種研究方法，以深入探究鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)和物理特性。其中，角分辨光電子能譜實驗是核心研究方法，同時結(jié)合理論計算和對比分析等方法，全面系統(tǒng)地開展研究工作。具體技術路線如下：樣品制備：對于鐵基超導體，采用固相反應法、化學氣相沉積法等方法制備高質(zhì)量的單晶樣品和多晶薄膜樣品。通過精確控制反應條件，如溫度、壓力、反應時間等，優(yōu)化樣品的生長質(zhì)量，確保樣品具有良好的結(jié)晶性和化學均勻性。對于MoS?，采用分子束外延法、化學氣相沉積法等制備高質(zhì)量的單層和多層薄膜樣品。在制備過程中，嚴格控制原子的沉積速率和襯底溫度，以實現(xiàn)對MoS?薄膜層數(shù)和質(zhì)量的精確控制。制備完成后，使用X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）等手段對樣品的晶體結(jié)構(gòu)和表面形貌進行表征，確保樣品質(zhì)量符合實驗要求。角分辨光電子能譜實驗：利用高分辨率的角分辨光電子能譜儀對制備好的鐵基超導體和MoS?樣品進行測量。在實驗過程中，嚴格控制實驗條件，如溫度、壓力、光電子能量等，以獲取高質(zhì)量的光電子能譜數(shù)據(jù)。對于鐵基超導體，通過改變溫度，研究超導轉(zhuǎn)變過程中電子結(jié)構(gòu)的變化；施加不同的磁場，探究磁場對電子結(jié)構(gòu)和超導特性的影響；利用高壓裝置，研究壓力對鐵基超導體電子結(jié)構(gòu)和超導性能的調(diào)控作用。對于MoS?，在不同的襯底上生長樣品，研究界面效應對電子結(jié)構(gòu)的影響；通過電場調(diào)控，探索MoS?的電學性能與電子結(jié)構(gòu)的關系。理論計算：運用基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算方法，對鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)進行理論模擬。通過計算能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、電子-聲子相互作用等物理量，深入理解材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。結(jié)合實驗數(shù)據(jù)，對理論計算結(jié)果進行驗證和分析，進一步揭示材料的內(nèi)在物理機制。對比分析：對鐵基超導體和MoS?的ARPES實驗數(shù)據(jù)和理論計算結(jié)果進行對比分析，研究它們在電子結(jié)構(gòu)、超導特性和能谷電子學特性等方面的異同。通過對比，總結(jié)出不同材料的共性和特性，為深入理解材料的物理性質(zhì)提供新的視角和研究思路。同時，將本研究結(jié)果與已有文獻報道進行對比，分析差異原因，進一步驗證研究結(jié)果的可靠性和創(chuàng)新性。結(jié)果討論與分析：綜合ARPES實驗數(shù)據(jù)、理論計算結(jié)果以及對比分析的結(jié)論，對鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)、超導特性和能谷電子學特性進行深入討論。揭示材料的內(nèi)在物理機制，探討影響材料性能的關鍵因素，并提出相應的理論解釋和物理模型。結(jié)合實際應用需求，對材料的性能優(yōu)化和應用前景進行展望，為新型超導材料和二維材料的研發(fā)及應用提供理論支持。二、角分辨光電子能譜技術原理與實驗方法2.1角分辨光電子能譜（ARPES）原理角分辨光電子能譜（ARPES）是一種基于光電效應來研究材料電子結(jié)構(gòu)的先進實驗技術，其原理基于愛因斯坦的光電效應方程和固體物理學中的能帶理論。在ARPES實驗中，當一束具有足夠能量的光子（通常為真空紫外光或X射線）照射到樣品表面時，樣品內(nèi)的電子會吸收光子的能量。若光子能量大于電子的束縛能與材料功函數(shù)之和，電子就會克服表面勢壘從樣品中逸出，成為自由光電子，這便是光電效應的基本過程。根據(jù)能量守恒定律，光電子的動能E_{kin}、材料的功函數(shù)\phi以及電子的束縛能E_{B}之和等于入射光子的能量h\nu，即h\nu=E_{kin}+\phi+E_{B}。通過精確測量出射光電子的動能E_{kin}，并已知入射光子能量h\nu和材料的功函數(shù)\phi，就可以計算出電子在樣品中的束縛能E_{B}。在動量分析方面，由于垂直于樣品表面方向上晶體平移對稱性被破壞，導致在此方向上動量不再守恒，所以ARPES只能測量固體中電子在平行于樣品表面方向上的動量分量。在忽略光子動量（與電子動量相比可忽略不計）的情況下，根據(jù)動量守恒定律，平行于樣品表面方向的動量分量p_{||}與光電子的出射角度\theta、動能E_{kin}以及電子質(zhì)量m_{e}之間存在如下關系：p_{||}=\sqrt{2m_{e}E_{kin}}sin\theta，通過測量不同出射角度\theta的光電子動能E_{kin}，就能夠得到電子在固體中平行于樣品表面的動量分量p_{||}。將測量得到的電子能量E_{B}與動量p_{||}對應起來，就可以繪制出材料的電子色散關系，即能帶結(jié)構(gòu)。能帶結(jié)構(gòu)直觀地展示了電子能量隨動量的變化規(guī)律，對于理解材料的電學、光學、磁學等性質(zhì)起著關鍵作用。同時，ARPES還能夠測量材料的態(tài)密度（DOS），態(tài)密度表示在能量空間中單位能量間隔內(nèi)的電子態(tài)數(shù)目，它反映了材料中電子在不同能量狀態(tài)下的分布情況，為研究材料的電子相互作用和物理性質(zhì)提供了重要信息。通過ARPES得到的能態(tài)密度曲線和動量密度曲線，還可以直接給出固體的費米面，費米面是電子在動量空間中填充的最高能量面，其形狀和性質(zhì)與材料的導電性、超導性等密切相關。2.2實驗儀器與設備本研究采用了先進的JPS-ARPES實驗儀器進行角分辨光電子能譜測量。JPS-ARPES實驗儀器具備高分辨率和高能量分辨率的顯著優(yōu)勢，能夠?qū)Σ牧媳砻娴碾娮咏Y(jié)構(gòu)進行精確測量。其能量分辨率可達到毫電子伏特（meV）量級，動量分辨率也能達到較高水平，這使得在研究鐵基超導體和MoS?時，能夠精準地探測到電子能量和動量的微小變化，從而獲取到材料電子結(jié)構(gòu)的精細信息。此外，為了研究材料在微納尺度的電子結(jié)構(gòu)分布，實驗還利用了高能同步輻射光源（HEPS）上的Nano-ARPES線站。該線站通過將X射線光斑聚焦至納米量級，突破了傳統(tǒng)ARPES技術在空間分辨率上的限制，使得研究電子結(jié)構(gòu)在表面微納尺度的分布成為可能。這對于研究MoS?等二維材料以及鐵基超導體中的微觀結(jié)構(gòu)和電子態(tài)的不均勻性具有重要意義。例如，在研究MoS?薄膜時，Nano-ARPES線站可以清晰地分辨出不同層數(shù)MoS?區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)差異，以及界面處的電子態(tài)變化。在鐵基超導體研究中，能夠探測到超導相和正常相的微觀分布以及它們之間的電子結(jié)構(gòu)差異，為深入理解超導機制提供更微觀的實驗依據(jù)。2.3樣品制備方法2.3.1鐵基超導體樣品制備本研究采用了標準固相法、高溫燒結(jié)法和等離子體增強化學氣相沉積法（PECVD）來制備鐵基超導體樣品。不同的制備方法對樣品的組成、晶格結(jié)構(gòu)和雜質(zhì)含量會產(chǎn)生顯著影響，進而影響其超導性能和電子結(jié)構(gòu)。標準固相法是將按化學計量比稱量好的鐵、砷、堿金屬等原料充分混合，在惰性氣氛中研磨均勻，然后將混合物壓制成型，置于高溫爐中進行燒結(jié)。在燒結(jié)過程中，原料之間發(fā)生固相反應，形成鐵基超導相。該方法的優(yōu)點是工藝簡單、成本較低，能制備出較大尺寸的樣品。然而，由于固相反應的不均勻性，樣品內(nèi)部可能存在成分偏析和雜質(zhì)含量較高的問題，這會對樣品的超導性能產(chǎn)生不利影響。例如，雜質(zhì)的存在可能會引入額外的散射中心，降低電子的平均自由程，從而影響超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度。高溫燒結(jié)法是在較高的溫度和壓力下對樣品進行燒結(jié)，以促進原子的擴散和反應，提高樣品的結(jié)晶質(zhì)量。在高溫燒結(jié)過程中，精確控制溫度、壓力和燒結(jié)時間等參數(shù)至關重要。一般來說，升高溫度可以加快原子的擴散速率，促進反應的進行，但過高的溫度可能導致樣品的分解或揮發(fā)，影響樣品的組成和結(jié)構(gòu)。適當增加壓力可以提高原子的擴散效率，有助于消除樣品中的孔隙和缺陷，提高樣品的密度和結(jié)晶質(zhì)量。然而，過高的壓力可能會對樣品的晶格結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，導致晶格畸變或應力集中。通過優(yōu)化高溫燒結(jié)的工藝參數(shù)，可以有效減少樣品中的雜質(zhì)含量和晶格缺陷，提高樣品的超導性能。與標準固相法相比，高溫燒結(jié)法制備的樣品具有更好的結(jié)晶性和更低的雜質(zhì)含量，其超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度通常更高。PECVD法是在等離子體的作用下，使氣態(tài)的金屬有機化合物（如鐵的有機化合物、砷的有機化合物等）和反應氣體（如氫氣、氮氣等）在襯底表面發(fā)生化學反應，沉積形成鐵基超導體薄膜。在PECVD過程中，等離子體中的高能粒子可以激活反應氣體分子，使其更容易發(fā)生化學反應，從而降低反應溫度。同時，通過精確控制反應氣體的流量、等離子體的功率和襯底溫度等參數(shù)，可以精確控制薄膜的生長速率、成分和結(jié)構(gòu)。該方法能夠在較低溫度下制備出高質(zhì)量的鐵基超導體薄膜，且薄膜的均勻性和附著力較好。此外，PECVD法還可以實現(xiàn)對薄膜厚度和成分的精確控制，適合制備用于器件應用的鐵基超導薄膜。然而，該方法設備復雜、成本較高，制備過程中可能會引入一些雜質(zhì)，需要嚴格控制工藝條件。2.3.2MoS?樣品制備本研究采用化學氣相沉積法（CVD）制備MoS?樣品。CVD法是目前制備高質(zhì)量MoS?薄膜的常用方法之一，它通過在高溫條件下，使氣態(tài)的鉬源（如MoO?、MoCl?等）和硫源（如S粉、H?S氣體等）在襯底表面發(fā)生化學反應，沉積形成MoS?薄膜。在制備過程中，首先將襯底（如SiO?/Si襯底、藍寶石襯底等）進行清洗和預處理，以去除表面的雜質(zhì)和污染物，提高襯底的表面質(zhì)量和活性。然后，將清洗后的襯底放入高溫管式爐中，將鉬源和硫源分別放置在管式爐的不同位置。在高溫下，硫源首先升華形成氣態(tài)硫，氣態(tài)硫在載氣（如氬氣、氮氣等）的攜帶下，與升華的鉬源在襯底表面相遇并發(fā)生化學反應，生成MoS?并沉積在襯底上。通過精確控制反應溫度、反應時間、載氣流量以及鉬源和硫源的比例等參數(shù)，可以有效地控制MoS?薄膜的層數(shù)和質(zhì)量。較高的反應溫度通常有利于形成高質(zhì)量的MoS?薄膜，但過高的溫度可能導致薄膜的生長速率過快，難以精確控制薄膜的層數(shù)，還可能引入更多的缺陷。延長反應時間可以增加MoS?的沉積量，有助于形成較厚的薄膜，但過長的反應時間可能會導致薄膜的質(zhì)量下降，出現(xiàn)更多的雜質(zhì)和缺陷。適當增加載氣流量可以提高反應氣體的傳輸速率，促進反應的進行，有利于形成均勻的薄膜，但載氣流量過大可能會導致反應氣體在襯底表面的停留時間過短，不利于MoS?的沉積。合理調(diào)整鉬源和硫源的比例可以控制MoS?的化學計量比，從而影響薄膜的電學和光學性質(zhì)。通過CVD法制備的MoS?薄膜在控制層數(shù)和質(zhì)量方面具有顯著優(yōu)勢，能夠制備出高質(zhì)量的單層和多層MoS?薄膜。高質(zhì)量的MoS?薄膜對于研究其電子結(jié)構(gòu)至關重要，因為雜質(zhì)和缺陷會對電子的傳輸和相互作用產(chǎn)生影響，干擾對本征電子結(jié)構(gòu)的研究。CVD法制備的MoS?薄膜為深入研究其電子結(jié)構(gòu)和相關物理性質(zhì)提供了優(yōu)質(zhì)的樣品基礎，有助于揭示MoS?的內(nèi)在物理機制，推動其在電子學、光學等領域的應用。2.4實驗測量條件2.4.1溫度與壓力條件在實驗測量過程中，為了全面研究鐵基超導體和MoS?的電子結(jié)構(gòu)特性，分別在常溫（300K）和低溫（<20K）、常壓和高壓（<2GPa）條件下進行測量。在常溫常壓下進行測量，能夠獲取材料在常規(guī)環(huán)境條件下的本征電子結(jié)構(gòu)信息，為后續(xù)研究提供基礎數(shù)據(jù)。這些數(shù)據(jù)反映了材料在常見應用場景中的基本特性，是進一步研究材料在特殊條件下性能變化的參照標準。對于鐵基超導體，在低溫條件下測量具有重要意義。低溫能夠抑制熱漲落對電子態(tài)的影響，使得電子結(jié)構(gòu)的特征更加清晰地展現(xiàn)出來。在低溫下，超導能隙的特性會更加明顯，通過測量不同溫度下的電子結(jié)構(gòu)變化，可以深入研究超導轉(zhuǎn)變過程中電子態(tài)的演化規(guī)律，這對于理解超導機制至關重要。當溫度逐漸降低接近超導轉(zhuǎn)變溫度時，電子結(jié)構(gòu)會發(fā)生顯著變化，如能隙的打開、費米面的重構(gòu)等，這些變化能夠為揭示超導配對的微觀機制提供關鍵線索。在高壓條件下對鐵基超導體進行測量，壓力會對材料的晶格結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，進而改變原子間的距離和電子云的分布，引起電子結(jié)構(gòu)的變化。通過研究高壓下電子結(jié)構(gòu)的變化，可以深入了解壓力對超導性能的調(diào)控機制，探索提高超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度的方法。研究發(fā)現(xiàn)，在一定壓力范圍內(nèi)，隨著壓力的增加，鐵基超導體的超導轉(zhuǎn)變溫度可能會升高，這是因為壓力改變了電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用，從而影響了超導配對的強度。對于MoS?，低溫測量有助于研究其在低能量激發(fā)下的電子態(tài)特性，揭示量子限域效應在低溫下的表現(xiàn)。在低溫下，MoS?的激子束縛能會增強，激子的復合發(fā)光特性會發(fā)生變化，通過測量低溫下的電子結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)，可以深入研究激子的行為和量子限域效應，為其在光電器件中的應用提供理論支持。高壓測量則可以探究壓力對MoS?能帶結(jié)構(gòu)和電學性質(zhì)的影響，探索壓力誘導的半導體-金屬轉(zhuǎn)變等現(xiàn)象。隨著壓力的增加，MoS?的能帶結(jié)構(gòu)會發(fā)生變化，帶隙可能會減小甚至消失，導致材料的電學性質(zhì)發(fā)生顯著改變，從半導體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘佟＿@種壓力誘導的轉(zhuǎn)變現(xiàn)象對于理解材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)具有重要意義，也為MoS?在高壓電子學領域的應用提供了潛在的可能性。2.4.2數(shù)據(jù)采集與處理在數(shù)據(jù)采集過程中，利用角分辨光電子能譜儀精確測量光電子的能量、動量和強度。光電子的能量信息直接反映了電子在材料中的束縛能，通過測量不同能量的光電子分布，可以繪制出材料的能帶結(jié)構(gòu)，展示電子能量隨動量的變化關系。動量信息則有助于確定電子在材料中的運動狀態(tài)和波矢分布，結(jié)合能量信息，能夠更全面地理解電子的行為和相互作用。光電子的強度反映了材料中不同能量和動量狀態(tài)下電子的占據(jù)概率，為研究材料的態(tài)密度和電子分布提供了重要依據(jù)。為了更有效地處理和分析ARPES實驗獲取的大量數(shù)據(jù)，運用了多階段無監(jiān)督聚類算法（MSCA）等先進方法。MSCA算法在處理ARPES數(shù)據(jù)時具有顯著優(yōu)勢，它能夠在復雜的高維數(shù)據(jù)中自動提取能帶在表面的一致性，從而清晰地劃分出不同電子結(jié)構(gòu)區(qū)域。在研究MoS?/BN異質(zhì)結(jié)時，MSCA算法能夠準確區(qū)分出基于不同襯底或不同層數(shù)的MoS?區(qū)域，實現(xiàn)對細微能帶差異的有效抓取。與傳統(tǒng)的無監(jiān)督聚類算法相比，MSCA算法在聚類精度上有了顯著提升，能夠更準確地識別和分析材料中的電子結(jié)構(gòu)特征，為深入研究材料的物理性質(zhì)提供了更有力的數(shù)據(jù)分析工具。通過MSCA算法對數(shù)據(jù)進行處理，能夠快速、準確地提取材料的電子結(jié)構(gòu)信息，減少人為因素對數(shù)據(jù)分析的影響，提高研究的可靠性和效率。該算法還能夠處理數(shù)據(jù)中的噪聲和不確定性，增強數(shù)據(jù)分析的穩(wěn)定性和魯棒性，使得研究結(jié)果更加可靠和具有說服力。三、鐵基超導體的角分辨光電子能譜研究3.1鐵基超導體的電子結(jié)構(gòu)特征3.1.1本征電子結(jié)構(gòu)鐵基超導體的本征電子結(jié)構(gòu)具有獨特的特征，對其超導特性起著決定性作用。通過角分辨光電子能譜（ARPES）研究發(fā)現(xiàn)，鐵基超導體的費米面呈現(xiàn)出復雜的多帶結(jié)構(gòu)。在布里淵區(qū)中心（Γ點），通常存在空穴型費米面，而在布里淵區(qū)角落（M點），則存在電子型費米面。這種多帶結(jié)構(gòu)使得鐵基超導體中的電子相互作用更加復雜，為超導配對提供了多種可能性。以典型的鐵基超導體BaFe?As?為例，其費米面由多個口袋組成，包括位于Γ點的α、β空穴型費米面和位于M點的γ電子型費米面。這些費米面的存在與鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)和電子軌道密切相關。在BaFe?As?中，F(xiàn)e原子的3d軌道與As原子的4p軌道發(fā)生雜化，形成了具有特定能量和動量分布的電子態(tài)，這些電子態(tài)在動量空間中的分布決定了費米面的形狀和位置。鐵基超導體的能帶結(jié)構(gòu)也具有獨特的性質(zhì)。在正常態(tài)下，其能帶結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出明顯的各向異性，電子在不同方向上的色散關系存在差異。在某些高對稱方向上，如Γ-M方向，能帶的色散較為平緩，這表明電子在這些方向上的有效質(zhì)量較大，電子的運動受到較強的束縛。而在其他方向上，能帶的色散則相對較大，電子的有效質(zhì)量較小，運動較為自由。這種能帶結(jié)構(gòu)的各向異性對鐵基超導體的物理性質(zhì)，如電導率、熱導率等，產(chǎn)生了重要影響。電子態(tài)密度（DOS）是描述材料中電子能量分布的重要物理量。在鐵基超導體中，電子態(tài)密度在費米能級附近呈現(xiàn)出復雜的特征。研究發(fā)現(xiàn)，在費米能級附近存在多個電子態(tài)密度峰，這些峰與費米面的不同口袋以及能帶結(jié)構(gòu)中的特定電子態(tài)相關。在一些鐵基超導體中，費米能級附近的電子態(tài)密度峰與Fe原子的3d軌道電子密切相關，這些電子在超導配對過程中起著關鍵作用。電子態(tài)密度的分布還與超導能隙的形成密切相關，超導能隙的存在會導致電子態(tài)密度在能隙能量范圍內(nèi)發(fā)生變化，從而影響超導材料的電學和熱力學性質(zhì)。鐵基超導體的本征電子結(jié)構(gòu)與超導特性之間存在著緊密的內(nèi)在聯(lián)系。多帶結(jié)構(gòu)和復雜的能帶色散關系為電子之間的相互作用提供了豐富的渠道，使得電子能夠通過不同的方式進行配對，形成超導態(tài)。費米面的拓撲結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度在費米能級附近的分布特征，決定了超導配對的對稱性和強度，進而影響超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度等超導特性。3.1.2摻雜對電子結(jié)構(gòu)的影響摻雜是調(diào)控鐵基超導體電子結(jié)構(gòu)和超導性能的重要手段。通過在鐵基超導體中引入特定的雜質(zhì)原子，可以改變其電子濃度、晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用，從而對電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生顯著影響。在鉬鐵碲超導體中，將鉬位點摻雜替換為鐵原子后，超導轉(zhuǎn)變溫度得到了顯著提高。這一現(xiàn)象與電子結(jié)構(gòu)的變化密切相關。ARPES研究表明，摻雜后體系的費米面發(fā)生了明顯的重構(gòu)。在未摻雜的鉬鐵碲超導體中，費米面具有特定的形狀和電子分布。而當鉬被鐵替換后，費米面的某些區(qū)域發(fā)生了變化，電子的動量分布和能量狀態(tài)發(fā)生了調(diào)整。這種費米面的重構(gòu)使得電子之間的相互作用發(fā)生改變，有利于形成更強的超導配對，從而提高了超導轉(zhuǎn)變溫度。在LaFeAsOF中，鐵位點的摻雜替換同樣對電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了重要影響。研究發(fā)現(xiàn)，在鐵位點摻雜替換后，矩形型費米面區(qū)域出現(xiàn)了裂分現(xiàn)象，產(chǎn)生了兩個不同的費米面區(qū)域，分別對應于n型和p型超導材料。這種裂分現(xiàn)象表明，摻雜導致了電子在動量空間中的重新分布，形成了具有不同電子特性的區(qū)域。不同費米面區(qū)域的出現(xiàn)會影響電子的散射過程和超導配對機制，進而對超導性能產(chǎn)生影響。例如，不同費米面區(qū)域之間的電子散射可能會增強或減弱超導配對的強度，從而影響超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度。摻雜對鐵基超導體電子結(jié)構(gòu)的影響是一個復雜的過程，涉及到電子濃度的改變、晶體結(jié)構(gòu)的調(diào)整以及電子相互作用的變化等多個方面。通過ARPES等實驗技術對摻雜體系的電子結(jié)構(gòu)進行深入研究，可以為理解摻雜對超導性能的調(diào)控機制提供重要的實驗依據(jù)，為開發(fā)高性能的鐵基超導材料提供理論指導。3.2鐵基超導體中磁有序與超導配對對稱性3.2.1磁有序的研究在鐵基超導體中，磁有序是一個重要的物理現(xiàn)象，對其超導特性有著顯著影響。磁有序的形成機制與鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用密切相關。在鐵基超導體的母體材料中，通常存在著反鐵磁有序結(jié)構(gòu)。以BaFe?As?為例，其母體材料在低溫下呈現(xiàn)出反鐵磁有序態(tài)，F(xiàn)e原子的磁矩在空間中呈現(xiàn)出特定的排列方式，形成了反鐵磁結(jié)構(gòu)。這種反鐵磁有序的形成源于Fe原子之間的磁相互作用，主要包括直接的Fe-Fe磁相互作用以及通過As原子介導的間接磁相互作用。在這種體系中，F(xiàn)e原子的3d電子具有未配對的自旋，這些自旋之間通過交換相互作用產(chǎn)生磁有序。通過第一性原理計算可以發(fā)現(xiàn)，在BaFe?As?中，F(xiàn)e-Fe之間的直接交換相互作用以及Fe-As-Fe之間的超交換相互作用共同決定了反鐵磁有序的穩(wěn)定性。磁有序?qū)﹁F基超導體的電子輸運和超導性質(zhì)有著重要影響。在反鐵磁有序態(tài)下，電子的運動受到磁矩的散射，導致電子的平均自由程減小，從而使材料的電阻率增加。當體系從反鐵磁有序態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢B(tài)時，電子的配對方式發(fā)生改變，電子之間形成庫珀對，超導電流得以無阻流動，電阻率降為零。研究表明，磁有序與超導之間存在著相互競爭的關系。隨著載流子的摻雜，反鐵磁有序逐漸被抑制，超導相逐漸出現(xiàn)。在LaFeAsO???F?體系中，隨著F摻雜量的增加，反鐵磁有序逐漸減弱，超導轉(zhuǎn)變溫度逐漸升高，當F摻雜量達到一定值時，反鐵磁有序完全被抑制，超導相占據(jù)主導。這種現(xiàn)象表明，磁有序的存在對超導具有一定的阻礙作用，而通過適當?shù)膿诫s或其他調(diào)控手段抑制磁有序，可以促進超導的形成。角分辨光電子能譜（ARPES）在研究鐵基超導體磁有序特性方面發(fā)揮著重要作用。ARPES可以直接測量材料中電子的能量和動量分布，從而獲取電子結(jié)構(gòu)的信息。在研究磁有序時，通過測量不同溫度下的ARPES譜，可以觀察到磁有序轉(zhuǎn)變前后電子結(jié)構(gòu)的變化。在反鐵磁有序態(tài)下，電子結(jié)構(gòu)會出現(xiàn)自旋分裂，即不同自旋方向的電子具有不同的能量和動量分布。通過分析ARPES譜中的自旋分裂特征，可以確定磁有序的類型和磁矩的方向。ARPES還可以研究磁有序與超導之間的相互作用。在超導轉(zhuǎn)變過程中，ARPES可以探測到電子結(jié)構(gòu)的變化，如能隙的打開和費米面的重構(gòu)，從而揭示磁有序?qū)Τ瑢鋵Φ挠绊憴C制。通過測量不同摻雜濃度下的ARPES譜，可以研究磁有序和超導在相圖中的演變關系，為理解鐵基超導體的物理性質(zhì)提供重要的實驗依據(jù)。3.2.2超導配對對稱性的研究鐵基超導體的超導配對對稱性具有多樣性，這是其超導機理研究中的一個重要課題。超導配對對稱性描述了超導態(tài)中電子配對的方式和對稱性特征。在鐵基超導體中，目前提出的超導配對對稱性主要包括s±波、d波等。s±波配對對稱性是指在不同的費米面口袋上，超導能隙的符號相反。在具有多帶結(jié)構(gòu)的鐵基超導體中，如BaFe?As?，存在位于布里淵區(qū)中心的空穴型費米面和位于布里淵區(qū)角落的電子型費米面，s±波配對對稱性表現(xiàn)為在空穴型費米面和電子型費米面上超導能隙的符號相反。這種配對對稱性的提出是基于對鐵基超導體的電子結(jié)構(gòu)和磁相互作用的研究，認為電子之間通過自旋漲落相互作用形成庫珀對，而不同費米面口袋之間的自旋漲落相互作用導致了能隙符號的反轉(zhuǎn)。d波配對對稱性則是指超導能隙在動量空間中具有特定的對稱性分布，類似于d波函數(shù)的形式。在某些鐵基超導體中，理論研究和實驗測量也提出了d波配對對稱性的可能性。d波配對對稱性的存在與鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)和電子軌道的對稱性密切相關，可能涉及到電子在不同軌道之間的相互作用和配對。角分辨光電子能譜（ARPES）在探究鐵基超導體超導配對對稱性方面具有重要應用。通過測量不同溫度下的電子結(jié)構(gòu)，ARPES可以獲取超導能隙的信息，從而推斷超導配對對稱性。在超導轉(zhuǎn)變溫度以下，ARPES可以探測到超導能隙的打開，通過分析能隙在不同動量點的大小和對稱性，可以判斷超導配對對稱性的類型。如果能隙在不同的費米面口袋上具有相反的符號，且符合s±波配對對稱性的理論預期，那么可以推斷該鐵基超導體可能具有s±波配對對稱性。ARPES還可以研究超導能隙的各向異性，即能隙在不同方向上的變化情況。如果能隙在某些方向上存在節(jié)點或零能隙區(qū)域，這可能與特定的超導配對對稱性相關，如d波配對對稱性通常會導致能隙在某些方向上出現(xiàn)節(jié)點。通過精確測量超導能隙的各向異性和動量依賴關系，結(jié)合理論計算和模型分析，可以更準確地確定鐵基超導體的超導配對對稱性。3.3不同條件下鐵基超導體的電子結(jié)構(gòu)變化3.3.1壓力對電子結(jié)構(gòu)的影響壓力是調(diào)控鐵基超導體電子結(jié)構(gòu)和超導性能的重要外部因素。在高壓條件下，鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)會發(fā)生顯著變化，進而對其電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生深刻影響。研究表明，隨著壓力的增加，鐵基超導體的晶格常數(shù)會減小，原子間的距離縮短，這使得電子云的重疊程度增加，電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用發(fā)生改變。以BaFe?As?為例，在高壓下，其晶體結(jié)構(gòu)從四方相逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)檎幌?。這種結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變伴隨著電子結(jié)構(gòu)的顯著變化。通過角分辨光電子能譜（ARPES）測量發(fā)現(xiàn)，在壓力作用下，費米面的形狀和大小發(fā)生了改變。布里淵區(qū)中心（Γ點）的空穴型費米面和布里淵區(qū)角落（M點）的電子型費米面之間的嵌套關系發(fā)生了變化，導致電子的散射過程和配對機制發(fā)生改變。在常壓下，Γ點和M點的費米面之間存在一定的嵌套關系，這種嵌套關系有利于電子之間通過自旋漲落相互作用形成庫珀對，從而實現(xiàn)超導。當施加壓力后，費米面的嵌套關系被破壞，電子的散射過程發(fā)生變化，超導配對機制也相應改變。壓力還會對鐵基超導體的能帶結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。在高壓下，能帶的色散關系發(fā)生變化，電子的有效質(zhì)量和帶寬也會改變。在某些鐵基超導體中，隨著壓力的增加，能帶的色散變得更加平緩，電子的有效質(zhì)量增大，這表明電子在晶格中的運動受到更強的束縛。這種能帶結(jié)構(gòu)的變化會影響電子的態(tài)密度和電子之間的相互作用，進而對超導性能產(chǎn)生影響。當能帶色散變平緩時，電子態(tài)密度在費米能級附近的分布發(fā)生變化，可能導致超導能隙的大小和對稱性發(fā)生改變。壓力調(diào)控超導性能的機制主要與電子結(jié)構(gòu)的變化密切相關。一方面，壓力改變了電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用的強度和形式。電子-電子相互作用的變化會影響超導配對的強度和對稱性，而電子-聲子相互作用的改變則會影響電子的散射過程和配對的穩(wěn)定性。另一方面，壓力引起的晶體結(jié)構(gòu)變化和費米面重構(gòu)，改變了電子的運動狀態(tài)和散射路徑，從而影響超導電流的傳輸。在高壓下，費米面的重構(gòu)可能導致電子的散射中心減少，電子的平均自由程增加，有利于超導電流的無阻流動，從而提高超導臨界電流密度。壓力還可能通過改變電子態(tài)密度在費米能級附近的分布，影響超導能隙的大小和對稱性，進而影響超導轉(zhuǎn)變溫度。3.3.2制備方法對電子結(jié)構(gòu)的影響不同的制備方法會導致鐵基超導體樣品在晶體結(jié)構(gòu)、雜質(zhì)含量和缺陷密度等方面存在差異，這些差異會顯著影響其電子結(jié)構(gòu)。本研究采用標準固相法、高溫燒結(jié)法和等離子體增強化學氣相沉積法（PECVD）制備鐵基超導體樣品，并對其電子結(jié)構(gòu)進行了對比研究。標準固相法制備的樣品由于固相反應的不均勻性，可能存在成分偏析和雜質(zhì)含量較高的問題。這些雜質(zhì)和成分不均勻性會引入額外的散射中心，影響電子的運動和相互作用。在標準固相法制備的樣品中，雜質(zhì)原子可能會替代鐵基超導體中的部分原子，導致晶格畸變，從而改變電子的波函數(shù)和能量狀態(tài)。雜質(zhì)原子還可能在晶界處聚集，形成雜質(zhì)相，增加電子的散射概率，降低電子的平均自由程。這些因素都會對電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生不利影響，如使能帶展寬、費米面變形，進而影響超導性能。高溫燒結(jié)法在較高的溫度和壓力下進行燒結(jié)，能夠促進原子的擴散和反應，減少雜質(zhì)含量和晶格缺陷，提高樣品的結(jié)晶質(zhì)量。與標準固相法相比，高溫燒結(jié)法制備的樣品具有更好的晶體結(jié)構(gòu)和更低的雜質(zhì)含量，其電子結(jié)構(gòu)更加接近理想狀態(tài)。在高溫燒結(jié)過程中，原子的擴散使得成分更加均勻，減少了成分偏析的問題。同時，高溫高壓條件有助于消除晶格中的缺陷，如空位、位錯等，使晶格更加完整。這些因素使得電子在晶格中的運動更加順暢，散射中心減少，電子的平均自由程增加，從而有利于超導性能的提高。高溫燒結(jié)法制備的樣品中，費米面更加規(guī)則，能帶結(jié)構(gòu)更加清晰，超導能隙的分布更加均勻。PECVD法能夠在較低溫度下制備出高質(zhì)量的鐵基超導體薄膜，且薄膜的均勻性和附著力較好。該方法通過精確控制反應氣體的流量、等離子體的功率和襯底溫度等參數(shù)，可以精確控制薄膜的生長速率、成分和結(jié)構(gòu)。PECVD法制備的薄膜樣品在電子結(jié)構(gòu)上具有獨特的優(yōu)勢。由于薄膜的生長過程可以精確控制，能夠?qū)崿F(xiàn)原子級別的生長精度，使得薄膜的晶體結(jié)構(gòu)更加完美，雜質(zhì)和缺陷含量更低。在PECVD法制備的薄膜中，電子的散射主要來自于本征的電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用，而雜質(zhì)和缺陷引起的散射較少。這使得薄膜的電子遷移率較高，電子的輸運性能更好，有利于超導性能的提升。PECVD法制備的薄膜樣品中，費米面的平整度和對稱性更高，能帶的色散關系更加理想，超導能隙的大小和對稱性更加穩(wěn)定。不同制備方法對鐵基超導體電子結(jié)構(gòu)的影響為優(yōu)化超導性能提供了重要參考。在實際應用中，可以根據(jù)具體需求選擇合適的制備方法，通過調(diào)整制備工藝參數(shù)來優(yōu)化樣品的電子結(jié)構(gòu)，從而提高超導性能。對于需要高臨界電流密度的應用場景，可以選擇高溫燒結(jié)法或PECVD法制備樣品，以減少雜質(zhì)和缺陷，提高電子的輸運性能。對于需要大面積制備超導薄膜的應用，可以采用PECVD法，利用其精確控制薄膜生長的優(yōu)勢，制備出高質(zhì)量的大面積薄膜。四、MoS2的角分辨光電子能譜研究4.1MoS2的電子結(jié)構(gòu)特征4.1.1能帶結(jié)構(gòu)與態(tài)密度MoS?作為典型的二維過渡金屬硫族化合物，其獨特的電子結(jié)構(gòu)決定了它在電學、光學等領域展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。通過角分辨光電子能譜（ARPES）以及基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算，能夠深入剖析MoS?的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度，揭示其內(nèi)在物理機制。MoS?具有由Mo原子的4d軌道和S原子的3p軌道雜化形成的能帶結(jié)構(gòu)。在布里淵區(qū)的K點，導帶底和價帶頂直接相連，這表明單層MoS?是直接帶隙半導體，其帶隙約為1.8eV。這種直接帶隙特性使得MoS?在光電器件應用中具有重要優(yōu)勢，因為直接帶隙半導體在光吸收和發(fā)射過程中不需要聲子參與，能夠?qū)崿F(xiàn)高效的光電轉(zhuǎn)換。與單層MoS?不同，體相MoS?是間接帶隙半導體，其帶隙約為1.2eV。這種層數(shù)依賴的帶隙變化是由于層間相互作用導致的，隨著層數(shù)的增加，層間的范德華力使得MoS?的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，從而改變了帶隙的性質(zhì)。在電子態(tài)密度方面，MoS?的價帶主要由S原子的3p軌道貢獻，而導帶則主要由Mo原子的4d軌道貢獻。在費米能級附近，電子態(tài)密度呈現(xiàn)出特定的分布特征。通過ARPES測量得到的電子態(tài)密度譜，能夠清晰地展示出不同能量狀態(tài)下電子的分布情況。在價帶頂附近，存在著較高的電子態(tài)密度，這與S原子的3p軌道電子的局域化特性有關。而在導帶底，電子態(tài)密度相對較低，這反映了Mo原子的4d軌道電子的離域化程度較高。這種電子態(tài)密度的分布特征對MoS?的電學性質(zhì)有著重要影響。較高的價帶頂電子態(tài)密度意味著在價帶中存在較多的可移動空穴，這使得MoS?在一定條件下表現(xiàn)出良好的p型半導體特性。導帶底較低的電子態(tài)密度則影響了電子的激發(fā)和輸運過程，對MoS?的電子遷移率等電學參數(shù)產(chǎn)生影響。MoS?的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度與電學、光學性質(zhì)密切相關。其直接帶隙特性使其在光電器件中具有高效的光吸收和發(fā)射能力，可用于制備光電探測器、發(fā)光二極管等光電器件。在電學性質(zhì)方面，能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度決定了MoS?的載流子類型和濃度，進而影響其電導率和遷移率。通過對MoS?電子結(jié)構(gòu)的深入研究，能夠為其在電子學和光電器件領域的應用提供理論基礎，推動二維材料在這些領域的發(fā)展。4.1.2層數(shù)與襯底對電子結(jié)構(gòu)的影響MoS?的電子結(jié)構(gòu)受層數(shù)和襯底的顯著影響，這一特性在二維材料研究中具有重要意義，尤其是在構(gòu)建異質(zhì)結(jié)和開發(fā)新型電子器件方面。以MoS?/BN異質(zhì)結(jié)為例，通過角分辨光電子能譜（ARPES）結(jié)合多階段無監(jiān)督聚類算法（MSCA）的研究，能夠清晰地揭示不同層數(shù)和襯底對MoS?電子結(jié)構(gòu)的影響機制。在MoS?/BN異質(zhì)結(jié)中，基于不同襯底或不同層數(shù)的MoS?區(qū)域展現(xiàn)出明顯的價帶劈裂現(xiàn)象。當MoS?生長在BN襯底上時，由于BN具有較高的介電常數(shù)和良好的晶格匹配性，與生長在其他襯底（如SiO?/Si襯底）上的MoS?相比，其電子結(jié)構(gòu)會發(fā)生顯著變化。通過ARPES測量發(fā)現(xiàn)，生長在BN襯底上的MoS?的價帶發(fā)生了劈裂，形成了兩個或多個不同能量的子帶。這是因為MoS?與BN襯底之間存在較強的界面相互作用，這種相互作用導致MoS?的電子云分布發(fā)生改變，從而使價帶中的電子態(tài)發(fā)生分裂。這種價帶劈裂現(xiàn)象在不同層數(shù)的MoS?中也有所不同。隨著MoS?層數(shù)的增加，價帶劈裂的程度和特征會發(fā)生變化。對于單層MoS?，價帶劈裂可能主要源于MoS?與襯底之間的界面相互作用；而對于多層MoS?，除了界面相互作用外，層間相互作用也會對價帶劈裂產(chǎn)生影響。多層MoS?中，層間的范德華力會導致電子云在層間的分布發(fā)生變化，進而影響價帶的結(jié)構(gòu)。這種層數(shù)和襯底依賴的電子結(jié)構(gòu)變化對理解MoS?的特性具有重要意義。在電子學應用中，價帶劈裂會影響MoS?的電學性質(zhì)，如載流子的有效質(zhì)量和遷移率。不同的價帶劈裂程度會導致載流子在不同子帶中的分布和輸運特性發(fā)生變化，從而影響MoS?基器件的性能。在MoS?場效應晶體管中，價帶劈裂可能會導致閾值電壓的變化和電流-電壓特性的改變。在光學應用中，電子結(jié)構(gòu)的變化會影響MoS?的光吸收和發(fā)射特性。價帶劈裂會改變電子的躍遷能級，從而影響MoS?對光的吸收和發(fā)射波長，這對于設計和優(yōu)化MoS?基光電器件具有重要指導意義。在制備MoS?基發(fā)光二極管時，通過選擇合適的襯底和控制MoS?的層數(shù)，可以調(diào)控其發(fā)光波長，實現(xiàn)特定波長的發(fā)光。4.2基于MSCA算法的MoS2電子結(jié)構(gòu)分析4.2.1MSCA算法原理與優(yōu)勢多階段無監(jiān)督聚類算法（MSCA）是一種針對復雜高維數(shù)據(jù)的高效分析算法，尤其適用于處理角分辨光電子能譜（ARPES）實驗中獲取的Nano-ARPES數(shù)據(jù)。該算法的核心原理基于對數(shù)據(jù)在實空間和動量空間的多階段聚類分析，通過自動提取能帶在表面的一致性，實現(xiàn)對材料電子結(jié)構(gòu)的精細解析。在實空間聚類分析中，MSCA算法首先對Nano-ARPES數(shù)據(jù)集中的每個像素點進行特征提取，這些特征包括光電子的能量、動量以及強度等信息。通過計算像素點之間的相似性度量，如歐氏距離或余弦相似度，將相似的像素點聚合成不同的簇。在MoS?/BN異質(zhì)結(jié)的研究中，實空間聚類能夠初步劃分出不同材料的區(qū)域，如MoS?、BN以及襯底等。然而，僅依靠實空間聚類難以區(qū)分細微的能帶差異，如不同層數(shù)或不同襯底的MoS?區(qū)域。為了進一步捕捉這些細微差異，MSCA算法引入了動量空間聚類分析。在動量空間中，能帶的色散關系和電子態(tài)分布具有重要信息。MSCA算法將實空間聚類的結(jié)果作為輸入，在不同的能量-動量窗口中進行第二輪動量空間的K-means聚類。通過這種方式，能夠捕獲到在實空間表現(xiàn)出不均勻的能量-動量窗口，從而準確區(qū)分具有細微差異的單/多層以及不同襯底的MoS?。在動量空間中，不同層數(shù)的MoS?其能帶的色散關系和能隙大小存在差異，MSCA算法能夠識別這些差異，并將其與實空間的聚類結(jié)果相結(jié)合，實現(xiàn)對不同MoS?區(qū)域的精確劃分。與傳統(tǒng)的無監(jiān)督聚類算法相比，MSCA算法在處理MoS?的Nano-ARPES數(shù)據(jù)時具有顯著優(yōu)勢。傳統(tǒng)聚類算法往往將整個動量空間的能譜作為輸入，這會削弱特定能帶的分辨能力，難以區(qū)分細微的能帶差異。而MSCA算法通過多階段聚類，能夠突出特定能帶的特征，顯著提高了聚類的準確性和識別限度。在區(qū)分MoS?/BN異質(zhì)結(jié)中由不同襯底或?qū)訑?shù)造成的MoS?價帶劈裂時，MSCA算法能夠清晰地劃分出不同的區(qū)域，而傳統(tǒng)聚類算法則難以做到。研究表明，相較于傳統(tǒng)的K-means算法，MSCA的MacroAccuracy、Precision、Recall和F1Score分別提升了2%、6%、20%和18%，這充分體現(xiàn)了MSCA算法在處理復雜能帶色散數(shù)據(jù)時的優(yōu)越性，為深入研究MoS?的電子結(jié)構(gòu)提供了有力的工具。4.2.2MSCA算法在MoS2研究中的應用MSCA算法在MoS?研究中具有廣泛的應用，能夠為深入理解MoS?的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)提供關鍵信息。在研究不同襯底或?qū)訑?shù)的MoS?分布時，MSCA算法展現(xiàn)出了強大的能力。以MoS?/BN異質(zhì)結(jié)為例，通過MSCA算法對Nano-ARPES數(shù)據(jù)的分析，能夠清晰地劃分出基于不同襯底或不同層數(shù)的MoS?區(qū)域。在MoS?生長在BN襯底上的體系中，MSCA算法可以準確地識別出基于襯底BN的單層MoS?和多層MoS?區(qū)域，以及它們與襯底之間的界面區(qū)域。這是因為MSCA算法能夠捕捉到不同區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)差異，如能帶的移動、分裂以及能隙的變化等。在單層MoS?區(qū)域，其能帶結(jié)構(gòu)和能隙特性與多層MoS?存在明顯差異，MSCA算法通過對這些差異的識別和分析，實現(xiàn)了對不同層數(shù)MoS?區(qū)域的精確劃分。在抓取細微能帶差異方面，MSCA算法同樣表現(xiàn)出色。在MoS?的研究中，由于襯底的影響或?qū)訑?shù)的變化，MoS?的能帶結(jié)構(gòu)會發(fā)生細微的變化，這些變化往往蘊含著豐富的物理機制。MSCA算法能夠敏銳地捕捉到這些細微的能帶差異，如能帶的移動、分裂等。當MoS?生長在不同襯底上時，由于襯底與MoS?之間的界面相互作用不同，會導致MoS?的能帶發(fā)生移動或分裂。MSCA算法通過對動量空間中能帶色散關系的分析，能夠準確地識別出這些細微的變化，并將其與實空間的聚類結(jié)果相結(jié)合，從而深入研究這些變化對MoS?電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的影響。在研究MoS?的電學性質(zhì)時，能帶的細微變化會影響載流子的有效質(zhì)量和遷移率，MSCA算法能夠為這種研究提供準確的電子結(jié)構(gòu)信息，有助于揭示MoS?電學性質(zhì)的內(nèi)在機制。MSCA算法對深入研究MoS?電子結(jié)構(gòu)具有重要作用。它能夠幫助研究人員更準確地理解MoS?在不同條件下的電子結(jié)構(gòu)變化，為開發(fā)基于MoS?的新型電子器件提供理論支持。在設計MoS?基場效應晶體管時，了解不同層數(shù)和襯底對MoS?電子結(jié)構(gòu)的影響至關重要，MSCA算法提供的精細電子結(jié)構(gòu)信息能夠指導器件的優(yōu)化設計，提高器件的性能和穩(wěn)定性。MSCA算法還能夠促進對MoS?與其他材料復合體系的研究，通過精確分析界面處的電子結(jié)構(gòu)，為構(gòu)建高性能的異質(zhì)結(jié)和復合材料提供依據(jù)。五、鐵基超導體與MoS2的對比分析5.1電子結(jié)構(gòu)特性對比5.1.1能帶結(jié)構(gòu)對比鐵基超導體和MoS?的能帶結(jié)構(gòu)在多個方面存在顯著差異。鐵基超導體通常具有復雜的多帶結(jié)構(gòu)，其費米面由多個空穴型和電子型口袋組成。以BaFe?As?為例，在布里淵區(qū)中心（Γ點）存在α、β空穴型費米面，在布里淵區(qū)角落（M點）存在γ電子型費米面。這種多帶結(jié)構(gòu)源于其晶體結(jié)構(gòu)中Fe原子的3d軌道與As原子的4p軌道的雜化，形成了具有不同能量和動量分布的電子態(tài)。在正常態(tài)下，鐵基超導體的能帶結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出明顯的各向異性，電子在不同方向上的色散關系存在差異，這對其電學、磁學等性質(zhì)產(chǎn)生了重要影響。與之相比，MoS?的能帶結(jié)構(gòu)相對較為簡單。單層MoS?是直接帶隙半導體，帶隙約為1.8eV，其導帶底和價帶頂直接相連于布里淵區(qū)的K點。這種能帶結(jié)構(gòu)主要由Mo原子的4d軌道和S原子的3p軌道雜化形成。在價帶中，主要由S原子的3p軌道貢獻電子態(tài)，而導帶則主要由Mo原子的4d軌道貢獻。與鐵基超導體不同，MoS?的能帶結(jié)構(gòu)在平面內(nèi)具有較好的對稱性，電子在平面內(nèi)的運動相對較為自由。導致二者能帶結(jié)構(gòu)差異的原因主要在于晶體結(jié)構(gòu)和原子軌道的不同。鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)較為復雜，原子之間的相互作用較強，使得電子軌道雜化形成了多個不同的電子態(tài)，從而導致多帶結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)。而MoS?的晶體結(jié)構(gòu)相對簡單，原子之間的相互作用相對較弱，電子軌道雜化形成的電子態(tài)相對較少，能帶結(jié)構(gòu)較為簡單。這些差異對理解兩類材料的物理性質(zhì)具有重要意義。鐵基超導體的多帶結(jié)構(gòu)和各向異性能帶色散關系為電子之間的相互作用提供了豐富的渠道，使得電子能夠通過不同的方式進行配對，形成超導態(tài)。能帶的各向異性還影響了電子的輸運性質(zhì)和磁學性質(zhì)，對其在超導應用中的性能產(chǎn)生重要影響。MoS?的直接帶隙特性使其在光電器件應用中具有重要優(yōu)勢，能夠?qū)崿F(xiàn)高效的光電轉(zhuǎn)換。能帶結(jié)構(gòu)的平面內(nèi)對稱性使得電子在平面內(nèi)的輸運性質(zhì)較為均勻，有利于其在二維電子器件中的應用。5.1.2費米面特征對比鐵基超導體和MoS?的費米面在形狀、大小和電子態(tài)分布上存在明顯差異。鐵基超導體的費米面呈現(xiàn)出復雜的多口袋結(jié)構(gòu)，這與前文提到的多帶結(jié)構(gòu)密切相關。在布里淵區(qū)中心和角落分別存在空穴型和電子型費米面口袋，這些口袋的形狀和大小受到晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用的影響。在一些鐵基超導體中，布里淵區(qū)中心的空穴型費米面口袋呈現(xiàn)出近似圓形的形狀，而布里淵區(qū)角落的電子型費米面口袋則可能呈現(xiàn)出橢圓形或其他復雜形狀。費米面口袋的大小也會因材料的組成和摻雜情況而有所不同。在不同的費米面口袋上，電子態(tài)的分布也存在差異，這與能帶結(jié)構(gòu)中的電子軌道雜化和電子相互作用有關。MoS?的費米面相對較為簡單，在布里淵區(qū)的K點附近存在由價帶頂和導帶底形成的費米面。由于MoS?是二維材料，其費米面在平面內(nèi)具有一定的對稱性。與鐵基超導體不同，MoS?的費米面主要由Mo原子的4d軌道和S原子的3p軌道雜化形成的電子態(tài)構(gòu)成，電子態(tài)的分布相對較為集中。在K點附近，費米面的形狀呈現(xiàn)出一定的對稱性，反映了MoS?晶體結(jié)構(gòu)的對稱性。費米面特征與材料的電學性能密切相關。對于鐵基超導體，多口袋的費米面結(jié)構(gòu)使得電子在不同口袋之間的散射和相互作用變得復雜，這對其超導性能產(chǎn)生重要影響。不同費米面口袋之間的電子散射和配對機制決定了超導轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度等關鍵參數(shù)。在某些鐵基超導體中，通過調(diào)整費米面的結(jié)構(gòu)，如改變費米面口袋的大小和形狀，可以調(diào)控超導性能。在MoS?中，費米面的特征決定了其載流子的類型和濃度。由于其費米面主要由價帶頂和導帶底形成，載流子主要為電子或空穴，其濃度和遷移率受到費米面附近電子態(tài)分布的影響。在MoS?場效應晶體管中，費米面的變化會導致載流子的注入和輸運特性發(fā)生改變，從而影響器件的電學性能。5.2ARPES研究方法與結(jié)果對比5.2.1實驗條件與方法的差異在研究鐵基超導體和MoS?時，ARPES實驗在溫度、壓力條件和數(shù)據(jù)處理方法上存在明顯差異。在溫度條件方面，研究鐵基超導體時，常選擇在低溫（<20K）下進行測量，這是因為低溫環(huán)境能夠有效抑制熱漲落對電子態(tài)的影響，使超導能隙的特征更加顯著，有助于深入研究超導轉(zhuǎn)變過程中電子態(tài)的演化規(guī)律。在超導轉(zhuǎn)變溫度附近，電子結(jié)構(gòu)的變化對理解超導機制至關重要，低溫測量能夠更清晰地捕捉到這些變化。對于MoS?，雖然也會在低溫下測量以研究其低能量激發(fā)下的電子態(tài)特性，但在一些情況下，常溫測量也具有重要意義。常溫下的測量可以獲取MoS?在常規(guī)應用條件下的電子結(jié)構(gòu)信息，為其在實際應用中的性能研究提供基礎。在研究MoS?用于室溫電子器件時，常溫下的電子結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)對于評估其電學性能和應用潛力具有重要參考價值。在壓力條件方面，研究鐵基超導體時施加高壓，主要是為了探究壓力對晶格結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的影響，進而揭示壓力調(diào)控超導性能的機制。壓力會改變原子間的距離和電子云的分布，導致電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用發(fā)生變化，從而影響超導性能。在高壓下，鐵基超導體的晶體結(jié)構(gòu)可能發(fā)生轉(zhuǎn)變，費米面的形狀和大小也會改變，通過研究這些變化可以深入了解超導機制。而對于MoS?，高壓測量相對較少，主要是因為MoS?作為二維材料，其原子間的相互作用主要是平面內(nèi)的共價鍵和平面間的范德華力，壓力對其結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的影響相對較小。在一些特殊研究中，也會對MoS?施加高壓，以探索壓力誘導的半導體-金屬轉(zhuǎn)變等現(xiàn)象，研究壓力對其能帶結(jié)構(gòu)和電學性質(zhì)的影響。在數(shù)據(jù)處理方法上，研究鐵基超導體時，由于其電子結(jié)構(gòu)復雜，多帶結(jié)構(gòu)和各向異性等因素使得數(shù)據(jù)處理難度較大，通常需要采用多種數(shù)據(jù)處理方法相結(jié)合，以準確提取電子結(jié)構(gòu)信息。除了常規(guī)的數(shù)據(jù)處理方法，還會運用一些針對多帶體系的分析方法，如考慮不同費米面口袋之間的相互作用等。對于MoS?，由于其晶體結(jié)構(gòu)相對簡單，數(shù)據(jù)處理方法相對較為直接。在研究MoS?/BN異質(zhì)結(jié)等復雜體系時，采用了多階段無監(jiān)督聚類算法（MSCA）等先進方法，以有效區(qū)分不同層數(shù)和襯底的MoS?區(qū)域，捕捉細微的能帶差異。5.2.2研究結(jié)果的對比與啟示對比鐵基超導體和MoS?的ARPES研究結(jié)果，在揭示電子結(jié)構(gòu)和物理特性方面存在諸多異同。在電子結(jié)構(gòu)方面，二者都展現(xiàn)出獨特的能帶結(jié)構(gòu)和費米面特征。鐵基超導體具有復雜的多帶結(jié)構(gòu)和多口袋的費米面，其超導特性與電子在不同帶和費米面之間的相互作用密切相關。MoS?則具有相對簡單的能帶結(jié)構(gòu)和在K點附近的特定費米面，其電學和光學性質(zhì)與能帶結(jié)構(gòu)和費米面的特征緊密相連。在超導特性方面，鐵基超導體的超導機制是當前研究的熱點和難點，涉及到電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用以及磁有序等多種因素的相互影響。MoS?本身并非超導材料，但其在與其他材料復合形成異質(zhì)結(jié)時，可能會出現(xiàn)一些與超導相關的特性，如界面處的電子相互作用可能會影響超導電流的傳輸。這些異同點為進一步研究提供了重要啟示。在超導材料研究方面，鐵基超導體的多帶結(jié)構(gòu)和復雜的電子相互作用為探索新型超導材料提供了新的思路，即可以通過設計具有特定多帶結(jié)構(gòu)的材料，來調(diào)控電子相互作用，從而尋找具有更高超導轉(zhuǎn)變溫度和更好性能的超導材料。在二維材料研究方面，MoS?的研究成果為二維材料在電子學和光電器件中的應用提供了理論基礎，通過深入理解其電子結(jié)構(gòu)與電學、光學性質(zhì)的關系，可以優(yōu)化二維材料器件的性能。對于材料的綜合研究，對比二者的研究結(jié)果有助于發(fā)現(xiàn)不同類型材料之間的共性和差異，推動材料科學的整體發(fā)展。在研究新型材料時，可以借鑒鐵基超導體和MoS?的研究方法和成果，綜合考慮材料的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和物理特性，從而更有效地開發(fā)具有優(yōu)異性能的新材料。六、結(jié)論與展望6.1研究成果總結(jié)本研