（環(huán)境科學(xué)專業(yè)論文）中國(guó)地區(qū)低對(duì)流層高層大氣化學(xué)與長(zhǎng)距離輸送特征研究.pdf

山東大學(xué)博士學(xué)位論文 究發(fā)現(xiàn)這些氣團(tuán)具有較高的臭氧生成效率 7 7 1 1 3p p b v p p b v 因此我國(guó)東部 地區(qū)人類活動(dòng)排放的污染物向西長(zhǎng)距離輸送對(duì)瓦里關(guān)乃至整個(gè)青藏高原的大氣 臭氧 及其它微量成分 具有重要貢獻(xiàn) 應(yīng)用m c m 光化學(xué)箱模式模擬了瓦里關(guān) 的現(xiàn)場(chǎng)大氣光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程 發(fā)現(xiàn)春 夏季的大氣光化學(xué)反應(yīng)均可導(dǎo)致0 3 凈生 成 日間0 3 的平均生成速率分別約為0 3 0p p b v h 和0 2 6p p b v h h 0 2 與n o 反 應(yīng)是導(dǎo)致0 3 化學(xué)生成的主要反應(yīng) 而0 3 的化學(xué)消耗則主要來(lái)自0 3 的光解反應(yīng) 其次為0 3 與自由基o h 和h 0 2 的反應(yīng) 通過(guò)對(duì)大氣總氮氧化物 n o y 及其主要組成物種 包括n o n 0 2 h n 0 3 a e r o s o ln 0 3 和p a n 進(jìn)行測(cè)量 本研究查明了瓦里關(guān) 泰山和衡山大氣中反應(yīng) 性氮氧化物的組成特征 上述我國(guó)典型地區(qū)的大氣反應(yīng)性氮氧化物均主要以硝酸 鹽 的形式存在 表明在我國(guó)特定的大氣環(huán)境中氮氧化物的化學(xué)轉(zhuǎn)化以參與無(wú) 機(jī)反應(yīng)生成硝酸 鹽 為主 研究也發(fā)現(xiàn)上述地區(qū)的氮氧化物組成特征各不相同 反映了我國(guó)不同地區(qū)具有各自獨(dú)特的大氣化學(xué)過(guò)程 研究同時(shí)認(rèn)識(shí)了泰山和衡山 典型季節(jié)大氣氣溶膠n 0 3 的粒徑分布特征 泰山春 夏季氣溶膠n 0 3 均呈粗 細(xì)雙模態(tài)分布 且粗 細(xì)粒子中的濃度基本相當(dāng) 而衡山春季氣溶膠n 0 3 主要 分布于粗模態(tài)中 利用后向氣流軌跡聚類分析 本研究還查明了泰山和衡山典型季節(jié)的大氣長(zhǎng) 距離輸送特征 春季泰山地區(qū)主要受到來(lái)自華北平原西部和北部地區(qū)污染物區(qū)域 輸送的影響 而夏季則主要受來(lái)自華北平原西南部以及魯東膠東半島地區(qū)污染物 區(qū)域輸送的影響 華東 包括華北平原和長(zhǎng)三角 珠三角以及衡山北部地區(qū)污 染物的跨界傳輸是春季影響衡山地區(qū)大氣污染的重要來(lái)源 此外 夏季華北地區(qū) 污染物的跨界傳輸是導(dǎo)致在東北地區(qū)自由對(duì)流層內(nèi)觀測(cè)到嚴(yán)重污染個(gè)例的主要 原因 本研究獲得了我國(guó)東北 西北 華東和華北地區(qū)典型季節(jié)對(duì)流層低層二氧化 硫 1 0 2 和顆粒物光散射系數(shù) b 的垂直分布廓線 也獲得了東北地區(qū)對(duì)流 層低層內(nèi)多種非甲烷烴和鹵代烴的垂直分布廓線 大部分組分均呈現(xiàn)地面濃度最 高 隨高度升高濃度逐漸降低的垂直分布特征 這些廓線將有助于對(duì)化學(xué)傳輸模 式以及對(duì)大氣成分衛(wèi)星遙感產(chǎn)品的驗(yàn)證等 通過(guò)對(duì)比飛機(jī)航測(cè)結(jié)果與o m i 邊界 8 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 層s 0 2 反演產(chǎn)品 本研究初步評(píng)估了o m i 衛(wèi)星在我國(guó)開展s 0 2 空間遙感的表現(xiàn) 發(fā)現(xiàn)o m i 二級(jí)產(chǎn)品可以較好地區(qū)分不同地區(qū)的s 0 2 污染狀況 但在污染極為嚴(yán) 重的山東濟(jì)南地區(qū) o m i 反演產(chǎn)品明顯低估了實(shí)際的s 0 2 濃度 關(guān)鍵詞 低對(duì)流層高層大氣 飛機(jī)航測(cè) 高山觀測(cè) 氮氧化物 長(zhǎng)距離輸送 9 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 a b s t r a c t t h ep o l l u t i o n c h a r a c t e r i s t i c s a t m o s p h e r i cc h e m i s t r ya n dt r a n s p o r t a t h i 曲 a l t i t u d e si nt h el o w e rt r o p o s p h e r e i e 10 0 0 4 0 0 0ma s 1 a r ec r u c i a l f o r u n d e r s t a n d i n gt h ei n f l u e n c e so fa n t h r o p o g e n i cf o r c i n go nt h er e g i o n a la n de v e ng l o b a l a t m o s p h e r e i nt h ep r e s e n ts t u d y s e v e r a li n t e n s i v ef i e l dc a m p a i g n sw e r ec a r r i e do u ta t m t w a l i g u a n 1 0 0 9 0 0 e 3 6 2 8 0 n 3 8 1 6ma s 1 i nw e s t e r nc h i n a m t t a i 1 1 7 1 0 0 e 3 6 2 5 n 1 5 3 2ma s 1 i nn o r t h e r nc h i n aa n dm t h e n g 1 1 2 7 0 0 e 2 7 3 0 0 n 1 2 6 9m a s 1 i ns o u t h e r nc h i n a a i r c r a f ts t u d i e sw e r ea l s oc o n d u c t e do v e rn o r t h e a s t j i l i n n o r t h w e s t g a n s u a n dc e n t r a le a s t e r nc h i n a s h a n d o n ga n dj i a n g s u d u r i n gt h e s e e x p e r i m e n t s l a r g es u i t e so fa i rp o l l u t a n t sw e r em e a s u r e d t h ed a t aw a sa n a l y z e dw i t h t h ea i do fm a n ys t a t i s t i c a lt o o l sa n dm o d e l i n gt e c h n i q u e si n c l u d i n ga p h o t o c h e m i c a l b o xm o d e l ab a c k w a r dt r a j e c t o r ym o d e la n dc l u s t e ra n a l y s i s t h er e s u l t sd e v e l o p e d s o m eb e t t e ru n d e r s t a n d i n g so ft h ep o l l u t i o ns i t u a t i o n c h e m i c a lt r a n s f o r m a t i o na n d t r a n s p o r tp r o c e s s e si nt h ee l e v a t e dl o w e rt r o p o s p h e r eo v e rc h i n a b a s e do nt h ef n s t h a n do b s e r v a t i o n a ld a t a t h i ss t u d yp r o v i d e saw h o l ek n o w l e d g e o nt h el e v e l sa n dt e m p o r a l s p a t i a lv a r i a t i o n so fa i rp o l l u t i o na th i g ha l t i t u d e si nt h e l o w e rt r o p o s p h e r eo v e rt y p i c a lr e g i o n so fc h i n a a sc h i n a sa t m o s p h e r i cb a s e l i n e t h e c o n c e n t r a t i o n so fa i rp o l l u t a n t sa tm t w a l i g u a na l eg e n e r a l l yl o w h o w e v e r i tc a n a l s ob ea f f e c t e dt os o m ee x t e n tb yt h el o n gr a n g et r a n s p o r to fa n t h r o p o g e n i cp o l l u t i o n m a j o rp o l l u t a n t ss h o w e daw e l l d e f i n e ds e a s o n a lp a t t e r nw i t hh i g h e rc o n c e n t r a t i o n si n s p r i n ga n dl o w e rl e v e l si ns u m m e r a n dau n i q u ed i u r n a lp r o f i l ew i t hl o w e rm i x i n g r a t i o sd u r i n gt h ed a ya n dh i g h e rv a l u e sa tn i g h t i nc o m p a r i s o n t h ec o n c e n t r a t i o n so f a i rp o l l u t a n t sa tm t t a ia n dm t h e n ga l e s u b s t a n t i a l l yh i g h i n d i c a t i n gm o r e i n f l u e n c e sf r o ma n t h r o p o g e n i ca c t i v i t i e s i np a r t i c u l a r t h ea b u n d a n c e so fp r i m a r y p o l l u t a n t sa tm t t a ia r es e v e r a lt od o z e n so ft i m e sh i g h e rt h a nt h o s ea tm t w a l i g u a n a n ds o m ee u r o p e a na n da m e r i c a nm o u n t a i n o u ss i t e s d e m o n s t r a t i n gt h a ta i rp o l l u t i o n a th i 曲a l t i t u d e so v e rn o r t hc h i n aa l eq u i t es e r i o u s a f f e c t e db ye v o l u t i o no ft h e 1 0 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 b o u n d a r yl a y e ra n dm o u n t a i n v a l l e yb r e e z e a l lt h em a j o rp o l l u t a n t sa tm t t a ia n dm t h c n gp r e s e n t e dd i u r n a lv a r i a t i o n sw i t ht h em i x i n gr a t i o sb e i n gt h eh i g h e s ti nt h e a r e r n o o n a n dt h el o w e s ta tn i g h t w ea l s of o u n dt h a tt h ec l o u dw a t e ro v e rn o r t h e a s tc h i n a j i l i n h a db e e n e v i d e n t l ya c i d i f i e d 析mt i l em e a np hv a l u eo f 4 9 3 t h ed o m i n a n ta n i o ni o n sw e r e 5 0 4 2 a n dn 0 3 w i t ht h ee q u i v a l e n tr a t i oo f 2 1 c o m p a r i s o no ft h ec l o u ds a m p l e w i t ht h ec o n c u r r e n tp r e c i p i t a t i o na tt h eg r o u n dl e v e ls u g g e s t e dt h a tt h ew a s h o u t p r o c e s sc a nn e u t r a l i z et h ea c i d i t yo fr a i n f a l l so v e rt h i sa r e a i na d d i t i o n b yc o m p a r i n g t h er e s u l t so fs e v e r a lk e yh a l o c a r b o n sw i t ht h ee a r l i e rp e m w e s tb 19 9 4 a n d t r a c e p 2 0 01 a i r c r a rs t u d i e s c o n t i n u o u sd e c l i n i n gt r e n d sw e r ed e r i v e df o r m e t h y lc h l o r o f o r m c h 3 c c l 3 t e t r a c h l o r o m e t h a n e c c h a n dt e t r a c h l o r o e t h e n e c 2 c h o v e rt h eg r e a tc h i n a n o r t h w e s t e r np a c i f i cr e g i o n t h e s er e s u l t si n d i c a t et h e a c c o m p l i s h m e n to fc h i n ai nr e d u c i n gt h e s eo z o n e d e p l e t i n gc o m p o u n d su n d e rt h e m o n t r e a lp r o t o c 0 1 t h es u m m e r t i m ec l i m a t o l o g i c a lt r a n s p o r tp a t t e r no fa i rm a s s e sa r r i v i n ga tm t w a l i g u a nw a sd e r i v e db yt h ec l u s t e ra n a l y s i so fb a c k w a r dt r a j e c t o r i e s a i rp a r c e l s o r i g i n a t i n gf r o mc e n t r a la n de a s t e r nc h i n ad o m i n a t e dt h ea i rf l o wa tm t w a l i g u a ni n s u m m e r t h ep o l l u t i o np l u m e sf r o mc e n t r a la n de a s t e r nc h i n aa l s os h o w e dh i g h o z o n ep r o d u c t i o ne f f i c i e n c i e s 7 7 11 3p p b v p p b v t h e s er e s u l t ss u g g e s ts t r o n g i m p a c t so fa n t h r o p o g e n i cf o r c i n go nt h es u r f a c eo z o n ea n do t h e ra t m o s p h e r i ct r a c e c o n s t i t u e n t so nt h eq i n g h a i t i b e t a np l a t e a u t h ec h e m i c a lb u d g e to fo z o n ew a s e s t i m a t e d u s i n g a p h o t o c h e m i c a l b o xm o d e lc o n s t r a i n e d b y t h em e a s u r e d t i m e p r o f i l e s o ft r a c e g a s e sa n dm e t e o r o l o g i c a lv a r i a b l e s i n s i t ua t m o s p h e r i c p h o t o c h e m i s t r yc a nl e a dt on e to z o n ep r o d u c t i o ni nb o t hs p r i n ga n ds u m m e r w i t ht h e m e a nd a y t i m en e tp r o d u c t i o nr a t e so f0 3 0a n d0 2 6p p b hr e s p e c t i v e l y r e a c t i o no f n ow i t hh 0 2d o m i n a t e st h eo z o n ep r o d u c t i o n w h i l eo z o n ec h e m i c a ld e s t r u c t i o ni s m a i n l yc o n t r i b u t e db yi t sp h o t o l y s i sf o l l o w e db yt h er e a c t i o n sw i mo ha n dh 0 2 t h ep a r t i t i o n i n go fr e a c t i v en i t r o g e nw a si n v e s t i g a t e df o rt h ef i r s tt i m ei nc h i n a 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 b a s e do nt h em e a s u r e m e n t so ft o t a la n d s p e c i a t e dn i t r o g e no x i d e s i e n o y n o n 0 2 p a n h n 0 3 a n dp a r t i c u l a t en 0 3 a tm t w a l i g u a n m t t a ia n dm t h e n g d i s t i n c t n o yb u d g e t sw e r eo b t a i n e da tt h ea b o v et h r e es t a t i o n s s u g g e s t i n gd i f f e r e n tc h e m i c a l t r a n s f o r m a t i o np r o c e s s e si nd i f f e r e n ta r e a s h o w e v e r i n o r g a n i cn i t r a t e i e h n 0 3 a e r o s o ln 0 3 w a st h em o s ta b u n d a n tr e a c t i v en i t r o g e ns p e c i e si na l lt h et h r e es i t e s i n d i c a t i n gt h ec h e m i c a le v o l u t i o no fn i t r o g e no x i d e sw a sd o m i n a t e db yt h ei n o r g a n i c r e a c t i o n s t h es i z ed i s t r i b u t i o n so fp a r t i c u l a t en 0 3 w e r ea l s og a i n e da tm t t a ia n d m t h e n gd u r i n g t h em e a s u r e m e n t c a m p a i g n s t h er e s u l t ss h o w e db i m o d a l d i s t r i b u t i o n so fn 0 3 i nb o t hs p r i n ga n ds u m m e ra tm t t a i w h i l en 0 3 w a sm a i n l y p r e s e n t e di nc o a r s ep a r t i c l e si ns p r i n ga tm t h e n g b a c k w a r dt r a j e c t o r i e sw e r ea l s oc a l c u l a t e da n dc a t e g o r i z e dt ol e a r na b o u tt h e l o n g r a n g et r a n s p o r tp a t t e r n so fa i rm a s s e sr e a c h i n gm t t a ia n dm t h e n gd u r i n gt h e f i e l de x p e r i m e n t s i ns p r i n g2 0 0 7 m t t a iw a s m a i n l ya f f e c t e db yr e g i o n a lt r a n s p o r t o ia i rp o l l u t i o nf r o mt h ew e s t e r na n dn o r t h e r np a r t so fn o r t hc h i n ap l a i n s n c p w h i l ei ns u m m e rm o s t l yi n f l u e n c e db yt h er e g i o n a lt r a n s p o r tf r o mt h es o u t h w e s t e r n n c pa n dt h ee a s t e r ns h a n d o n gp e n i n s u l a i ns p r i n g2 0 0 9 a i rp o l l u t a n t sa tm t h e n g w e r em o s t l y t r a n s p o r t e df r o me a s t e r nc h i n a i n c l u d i n gn c pa n dy a n g t z er i v e rd e l t a p e 砌r i v e rd e l t aa n dt h en o r t h e r na r e a s v e r t i c a l d i s t r i b u t i o n so f5 0 2a n da e r o s o l s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t s b s p w e r e d e t e r m i n e db ya i r c r a f tm e a s u r e m e n t so v e rn o r t h e a s t n o r t h w e s ta n dc e n t r a le a s t e r n c h i n a a l t i t u d ep r o f i l e so fm a n yn o n m e t h a n eh y d r o c a r b o n sa n dh a l o c a r b o n sw e r e a l s oo b t a i n e do v e rn o r t h e a s tc h i n a m o s tc o m p o u n d se x h i b i t e dat y p i c a l n e g a t i v e p r o f i l eo fd e c r e a s i n gm i x i n gr a t i o sw i t hi n c r e a s i n ga l t i t u d e a l t h o u g ht h eg r a d i e n t s d i f f e r e dw i t hd i f f e r e n ts p e c i e s t h e s ed a t ac a nb eu s e dt o v a l i d a t et h ec h e m i c a l t r a n s p o r tm o d e l sa n ds a t e l l i t er e t r i e v a l s t h es 0 2c o l u m nc o n c e n t r a t i o n sd e t e r m i n e d f r o mt h ei n s i t ua i r c r a f tm e a s u r e m e n t sw e r ec o m p a r e dw i t ht h eo z o n em o n i t o r i n g i n s t r u m e n t o m i s 0 2r e t r i e v a l s t h er e s u l t ss h o wt h a tt h eo m id a t ac o u l d d i s t i n g u i s ht h ev a r y i n gl e v e l so fs 0 2p o l l u t i o ni nt h es t u d yr e g i o n s b u ta p p e a r e dt o 1 2 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 h a v eu n d e r e s t i m a t e dt h es 0 2c o l u m ni nt h eh i g h l yp o l l u t e dr e g i o no fe a s t e mc h i n a e g j i n a n k e y w o r d s h i g ha l t i t u d e l o w e rt r o p o s p h e r e a i r c r a f tm e a s u r e m e n t s m o u n t a i n b a s e d m e a s u 陀m e n t s r e a c t i v en i t r o g e n l o n g r a n g et r a n s p o r t 1 3 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 c o n t e n t s a b s t r a c ti nc h i n e s e 7 a b s t r a c ti ne n g l i s h 1 c h a p t e rli n t r o d u c t i o n 1 z l 1 1r e s e a r c hb a c k g r o u n d 1 z i 1 2l i t e r a t u r er e v i e w 1 6 1 2 1 p r o g r e s si nm o u n t a i n b a s e da n da i r c r a f t b a s e da t m o s p h e r i cc h e m i s t r y s t u d i e sa ta b r o a d 1 t 1 2 2 p r o g r e s si nm o u n t a i n b a s e da n da i r c r a f t b a s e da t m o s p h e r i cc h e m i s t r y s t u d i e si nc h i n a 1 2 3s o m ec o n c e r n s 2 2 1 3m a i nc o n t e n t so f t h i sr e s e a r c h 4 1 4t h ei n n o v a t i o na n ds i g n i f i c a n c eo ft h i sr e s e a r c h 2 5 c h a p t e r2e x p e r i m e n t a la n dm e t h o d s 1 6 2 1o v e r v i e wo ff i e l ds t u d i e s 2 6 2 1 1m t w a l i g u a n 2 6 2 1 2m t t a i 1 8 2 1 3m t h e n g 2 9 2 1 4a i r c r a f ts t u d i e s 3 1 2 2i n s t n a m e n t a t i o na n dq a q c 3 3 2 2 1m e a s u r e m e n t so f r e a c t i v en i t r o g e nc o m p o u n d s 3 4 2 2 2m e a s u r e m e n t so fo t h e rt r a c ec o n s t i t u e n t s 3 6 2 2 3m e a s u r e m e n t so fm e t e o r o l o g i c a lv a r i a b l e s 3 7 2 3b a c k w a r dt r a j e c t o r y c a l c u l a t i o na n dc l u s t e ra n a l y s i s 3 8 2 3 1b a c k w a r d t r a j e c t o r ya n a l y s i s 3 8 2 3 2c l u s t e ra n a l y s i s 4 0 2 4m c m p h o t o c h e m i c a lb o xm o d e l 4 1 c h a p t e r3p o l l u t i o nl e v e l sa n dt e m p o r a l s p i t i a lv a r i a t i o n s 4 2 3 1s t a t i s t i c so f a i rp o l l u t a n t sa tm o u n t a i ns i t e s 4 2 3 1 1m t w a l i g u a n 4 2 3 1 2m t t a i 4 4 3 1 3m t h e n g 4 6 3 1 4c o m p a r i s o nw i t ho t h e rl o c a t i o n s 4 8 3 2d i u n a lv a r i a t i o n so fa i rp o l l u t a n t sa tm o u n t a i ns i t e s 51 3 2 1m t w a l i g u a n 5 1 4 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 3 2 2m t t a i 5 3 3 2 3m t h e n g 5 4 3 3v e r t i c a ld i s t r i b u t i o n so f a i r p o l l u t a n t s 5 5 3 4h i g h p o l l u t i o nc a s es t u d i e s 5 7 3 4 1f l i g h tc a s eo nj u n 2 72 0 0 7 5 7 3 4 2f l i g b tc a s eo no c t 2 52 0 0 7 6 0 3 5 s u m m a r y 6 2 c h a p t e r4a t m o s p h e r i cc h e m i s t r ya n dl o n g r a n g et r a n s p o r t a tm tw a l i g u a n 6 3 4 1c h a r a c t e r i s t i c sa n ds o u r c e so fv o l a t i l eo r g a n i cc o m p o u n d s 6 3 4 1 1t e m p o r a lv a r i a t i o na n do v e r a l ls t a t i s t i c s 6 3 4 1 2s o u r c ea p p o r t i o n m e n t 6 8 4 2l o n g r a n g et r a n s p o r tp a t t e mm s u m n l e r 3 4 2 1l o n g r a n g et r a n s p o r tp a t t e r ni n2 0 0 6 7 4 4 2 2d i f f e r e n c eb e t w e e n2 0 0 6a n d2 0 0 3 7 5 4 2 3c l i m a t o l o g i c a ll o n g r a n g et r a n s p o r tp a t t e r nd u r i n g2 0 0 0 2 0 0 9 7 7 4 3s o u r c e sa n dp h o t o c h e m i c a l b u d g e to fs u r f a c eo z o n e 7 9 4 3 1d e b a t eo nt h es o u r c eo fs u m m e r t i m es u r f a c eo z o n e a tw a l i g u a n 7 9 4 3 2o z o n ep r o d u c t i o ne f f i c i e n c yo f p o l l u t e dp l u m e s 8 0 4 3 3o z o n ec h e m i c a lb u d g e t 8 2 4 4r e a c t i v en i t r o g e ns p e c i a t i o n 8 7 4 5s u m m a r y 9 l c h a p t e r5a t m o s p h e r i cc h e m i s t r ya n dr e g i o n a lt r a n s p o r t o v e rn ec h i n a 9 3 5 iv e r t i c a ld i s t r i b u t i o n so fv o l a t i l eo r g a n i cc o m p o u n d s 9 3 5 1 1s a m p l ec o l l e c t i o n 9 3 5 1 2n o n m e t h a n eh y d r o c a r b o n s 9 4 5 1 3h a l o c a r b o n s 9 8 5 2v o c p r o i l e so fr e g i o n a la i rm a s s e s 1 0 3 5 3a c i d i t ya n dw a t e r s o l u b l ei o n so f c l o u dw a t e r j 1 0 7 5 3 1s a m p l ec o l l e c t i o na n da n a l y s i s 1 0 7 5 3 2p hv a l u e sa n di o nc o n c e n t r a t i o n s 1 0 9 5 3 3i n f l u e n c eo fr e g i o n a lt r a n s p o r t 1 1 1 5 3 4c o n t r i b u t i o no fw a s h o u tp r o c e s s 1 1 2 5 4l o n g t e r mt r e n d so fs e v e r a lo z o n e d e p l e t i n gs u b s t a n c e s c o m p a r i s o nw i t h p e m w e s t ba n dt r a c e pr e s u l t s 11 3 5 5s u m m a r y 1 1 6 c h a p t e r6r e a c t i v en i t r o g e ns p e c i a t i o na n dl o n g r a n g et r a n s p o r ta tm t t a ia n dm t h e n g 1 1 7 5 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 6 1 l o n g r a n g et r a n s p o r tp a t t e r n s 1 1 7 6 1 1m t t a i 1 1 7 6 1 2m t h e n g 1 2 1 6 2r e a c t i v en i t r o g e nb u d g e t 1 2 5 6 2 1m t t a i 1 2 5 6 2 2m t h e n g 1 2 7 6 3o z o n ep r o d u c t i o ne m c i e n c y 1 3 0 6 3 1m t t a i 1 3 0 6 3 2m t h e n g 1 3 1 6 4 s u m m a r y 1 3 2 c h a p t e r7p r e l i m i n a r ye v a l u a t i o no f o m is 0 2r e t r i e v a l s 1 3 4 7 1i n t r o d u c t i o no fs 0 2r e m o t es e n s i n ga n do m is 0 2r e t r i e v a l s 13 4 7 1 1h i s t o r yo f1 0 2s a t e l l i t er e m o t es e n s i n g 1 3 4 7 1 2o m ii n s t r u m e n ta n ds 0 2p r o d u c t 1 3 6 7 2d a t aa n a l y s i s 1 3 8 7 3c o m p a r i s o no fa i r c r a f tm e a s u r e m e n tw i t l lo m id a t a 1 3 9 7 3 1c o m p a r i s o i lo f m o n t h l ym e a n s 1 3 9 7 2c a s e s t u d y 1 4 0 7 4 s u m m a r y 1 4 5 c h a p t e r8c o n c l u s i o n sa n de x p e c t a t i o n 1 4 6 8 1c o n c h s i o n s 1 4 6 8 2 e x p e c t a t i o n 1 5 0 r e f e r e n c e s 11 a c k n o w l e d g e m e n t 1 7 4 p u b l i c a t i o n s 1 7 6 6 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 1 1 研究背景 第一章緒論 地球大氣是一個(gè)開放且十分復(fù)雜的化學(xué)體系 其中間時(shí)刻進(jìn)行著活躍的物理 及化學(xué)變化過(guò)程 大氣的成分除包括人們所熟知的氮?dú)?氧氣和幾種惰性氣體 約 占空氣總量的9 9 以上 以外 還包含大量的p p m 體積分?jǐn)?shù)l o 幣 p p b 1 0 母 甚至p p t 1 0 d 2 量級(jí)的微量氣體 如水汽 c 0 2 0 3 等 或顆粒 這些成分雖 然在大氣中所占的比例微乎其微 但有些氣體或顆粒卻具有十分活躍的化學(xué)性質(zhì) 或輻射特性 因而成為整個(gè)地球大氣化學(xué)體系的主角 共同演繹著全球大氣的化 學(xué)循環(huán)并在很大程度上決定了大氣對(duì)人類健康 地球生態(tài)系統(tǒng)平衡以及氣候變化 等的影響 l 在過(guò)去的一個(gè)多世紀(jì)中 人類活動(dòng)已經(jīng)大大地改變了大氣的化學(xué)組成 2 1 隨 著人口和經(jīng)濟(jì)的迅速增長(zhǎng) 由于能源需求增加所導(dǎo)致的化石燃料 生物燃料的大 量燃燒向大氣中排放了大量的空氣污染物和溫室氣體 這些物質(zhì)的排放不僅改變 了自然大氣中 這里指未受人類活動(dòng)干擾的大氣 微量化學(xué)成分的濃度 也擾動(dòng) 了它們?cè)镜幕瘜W(xué)平衡狀態(tài) 最終導(dǎo)致一些有害化學(xué)成分如光化學(xué)氧化物 酸性 氣體以及氣溶膠等濃度的增加 如果大氣中這些污染物的濃度過(guò)高 則可能對(duì)人 類和動(dòng)植物健康造成直接或間接的傷害 也可通過(guò)影響太陽(yáng)輻射或地球長(zhǎng)波輻射 破壞整個(gè)地球生態(tài)系統(tǒng)的平衡 引發(fā)一系列的大氣環(huán)境問(wèn)題 城市的環(huán)境空氣問(wèn)題最先引起了人們的關(guān)注 由于地區(qū)間經(jīng)濟(jì)發(fā)展的不均衡 污染物的排放通常集中于城市等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá) 人口密集的地區(qū) 污染物的大量排放 及其在空氣中的化學(xué)轉(zhuǎn)化首先改變了城市局地的環(huán)境空氣質(zhì)量 對(duì)其生態(tài)和人體 健康產(chǎn)生了不利影響 最終導(dǎo)致了一些城市空氣污染事件的爆發(fā) 例如1 9 4 4 年 由機(jī)動(dòng)車尾氣排放導(dǎo)致的洛杉磯煙霧事件以及1 9 5 2 年由燃煤排放引起的倫敦?zé)?霧事件等等 后來(lái)人們又發(fā)現(xiàn)這些污染物的排放不僅僅惡化了城市局地的空氣質(zhì) 量 還可以通過(guò)大氣輸送影響到下風(fēng)向農(nóng)村或其它偏遠(yuǎn)地區(qū) 造成較大尺度上的 空氣污染問(wèn)題 例如二十世紀(jì)七十年代以來(lái)許多國(guó)家陸續(xù)出現(xiàn)的酸雨以及后來(lái)出 1 4 山東大學(xué)博士學(xué)位論文 現(xiàn)的區(qū)域大氣能見(jiàn)度下降 即灰霾 等問(wèn)題 其實(shí)在洛杉磯煙霧事件期間人們已 經(jīng)發(fā)現(xiàn)煙霧可以波及到周圍2 0 0 公里的高山地區(qū) 隨著研究的不斷深入 現(xiàn)在 人們已經(jīng)充分認(rèn)識(shí)到人類活動(dòng)所排放的污染物可以通過(guò)大氣長(zhǎng)距離