分段γ掃描自吸收校正法分析殘?jiān)蛷U物中的鈾、钚含量

1、第32卷第5期分段掃描自吸收校正法分析殘?jiān)蛷U物中的鈾、钚含量(,北京,102413)、钚含量的分段掃描自吸收校正法(簡(jiǎn)稱分段掃描測(cè)量核工廠實(shí)物盤點(diǎn)中含鈾、钚各類非均勻樣品的刻度方法,分析了自吸收校正及測(cè)量結(jié)果的影響。本方法與化學(xué)破壞分析法進(jìn)行了比對(duì)分析,結(jié)果表明分段掃描自吸收校正法與化學(xué)破壞分析法的偏差為-316%,在分析誤差范圍內(nèi)符合得很好。本分析方法成功地應(yīng)用于核工廠實(shí)物盤點(diǎn)現(xiàn)場(chǎng)分析,測(cè)量了4類中低密度含鈾、钚的殘?jiān)蛷U物樣品,測(cè)量結(jié)果的不確定度為5%。關(guān)鍵詞無損分析分段掃描核材料管理核廢物中圖法分類號(hào)TL271199TL273在核物料閉環(huán)衡算和控制中,要求對(duì)核設(shè)施在生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的大量

2、殘?jiān)蛷U物中的鈾、钚含量進(jìn)行準(zhǔn)確分析。這些含鈾、钚的殘?jiān)蛷U物是非均勻樣品,很難用取樣法獲得代表性的樣品進(jìn)行化學(xué)破壞分析,只能采用非破壞分析法對(duì)樣品進(jìn)行整體測(cè)定。這些殘?jiān)蛷U物樣品的基質(zhì)主要是石墨、氟化鈣、棉紗、抹布、橡膠等中低密度混合物,采用分段掃描非破壞分析法比較合適1,但樣品基質(zhì)的密度不能太大,否則自吸收效應(yīng)將影響分析結(jié)果的不確定度。為此,本工作以氟化渣為對(duì)象,研究適合于分段掃描法測(cè)量的樣品基體密度范圍以及樣品基體密度對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響,由于待測(cè)樣品的幾何形狀很不規(guī)則,測(cè)量中樣品的刻度也是難題之一,本工作采用不同刻度方案,研究不規(guī)則幾何形狀刻度對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響,試圖選取最佳刻度方案,達(dá)到分

3、析不確定度的目標(biāo)。同時(shí)對(duì)不同核素的樣品應(yīng)選擇何種合適的透射源、選用透射源的哪幾條能峰以及用何種數(shù)學(xué)模型來計(jì)算樣品的透射率進(jìn)行研究。1實(shí)驗(yàn)及結(jié)果將已包裝好的殘?jiān)驈U物樣品放在分段掃描測(cè)量裝置的旋轉(zhuǎn)平臺(tái)上,采用步進(jìn)馬達(dá)和呂峰:男,58歲,核物理專業(yè),副研究員收稿日期:1997207223收到修改稿日期:1997209216446原子能科學(xué)技術(shù)第32卷自控系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)樣品沿徑向均勻旋轉(zhuǎn)、軸向自動(dòng)分段,逐段旋轉(zhuǎn)掃描。通過透射源擋束開關(guān),定時(shí)測(cè)出每段樣品在透射源開、閉兩個(gè)狀態(tài)射線全能峰的原始計(jì)數(shù)率,然后按文獻(xiàn)2介紹的方法分別作計(jì)數(shù)率損失校正和自吸收校正,再用標(biāo)樣對(duì)裝置的刻度因子,計(jì)算出樣品中U或Pu的含量。

4、111計(jì)數(shù)率校正源和透射源11111計(jì)數(shù)率校正源的選取在測(cè)量含235U和239Pu樣品時(shí),選擇109Cd的88keV射線作為計(jì)數(shù)率校正監(jiān)督峰最為合適。這是因?yàn)?35U的18517keV射線和239Pu的4131keV射線與109Cd88keV射線都同在低能區(qū)內(nèi),相互離得不遠(yuǎn)。11112透射源的選取一般對(duì)于含239Pu樣品,235U樣品,透射源選取同位素169Yb比較合適。,本工作只選用半衰期較長(zhǎng)(120d)的1種同位素75Se,又作為測(cè)量含239Pu樣品的透射源。由于75Se418517keV射線能量較遠(yuǎn),利用測(cè)得的75Se4條7keV射線透射率會(huì)引起較大誤差。為了,實(shí)驗(yàn)中用同1個(gè)含235U的

5、均勻樣品分別采用169Yb。比對(duì)測(cè)量的結(jié)果表明,兩者數(shù)據(jù)僅差015%。112由于射線對(duì)樣品的透射率是射線能量的函數(shù),透射源的射線與被測(cè)樣品射線的能量不同,兩者的透射率也不同,兩者射線能量相差越大,則透射率差別也越大。本工作選用752357513516、26416、27916和40011keV5條射Se作為測(cè)量含U樣品的透射源,Se的12111、線與235U的18517keV射線離得比較遠(yuǎn),如何從75Se的5條射線的透射率比較準(zhǔn)確地得到235本工作為得到235U的18517keV射線的透U的18517keV射線的透射率是值得研究的。射率,采用5種數(shù)學(xué)擬合計(jì)算方案對(duì)75Se射線透射率進(jìn)行計(jì)算,同時(shí)

6、把169Yb透射源的17712235keV和19810keV兩條射線的透射率線性內(nèi)插計(jì)算出U的18517keV射線透射率作為參考標(biāo)準(zhǔn),與上述計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較,計(jì)算結(jié)果列于表1。從表1可以看出,用75Se的13516、26416、27916keV3個(gè)能量的射線透射率線性擬合或用13516、26416、27916、40011keV4個(gè)能量射線的透射率進(jìn)行對(duì)數(shù)線性擬合,兩個(gè)結(jié)果與參考值很接近。本工作在測(cè)量含235U樣品時(shí),采用75Se的13516、26416、27916keV3個(gè)能量的射線透射率線性擬合計(jì)算235U的18517keV射線的透射率。在測(cè)量含239Pu樣品時(shí),采用75Se的26416、2

7、7916和40011keV3個(gè)能量射線透射率的對(duì)數(shù)線性擬合外推的方法計(jì)算239Pu41317keV射線的透射率。113樣品透射率T對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響第5期呂峰等:分段掃描自吸收校正法分析殘?jiān)蛷U物中的鈾、钚含量447表1透射源不同能量射線透射率擬合計(jì)算235U18517keV射線透射率結(jié)果Table1Calculationresultsoftransmissionforusingtransmissionrateof7575235U18517keVraySesourcefordifferentrayenergy18517keV射線計(jì)算方法能量 keV三能量線性擬合三能量二次擬合三能量二次擬合四能量

8、線性擬合四能量線性擬合四能量二次擬合四能量二次擬合對(duì)數(shù)線性擬合參考值Se透射源射線能量 keV能量 keV能量 keV透射率計(jì)算結(jié)果012739114,特別是含235U或239,它的形狀是仿錐形,標(biāo)樣很難做到與待測(cè)氟化渣樣品的形狀、體積完全一樣。為了對(duì)仿錐形氟化渣樣品比較準(zhǔn)確的刻度,制備了2套不同形狀的235U標(biāo)樣,一套是直徑與氟化渣樣品“大頭”直徑相同的圓柱標(biāo)樣,另一套是形狀大小完全與氟化渣樣品一樣的標(biāo)樣。用這兩套標(biāo)樣的刻度數(shù)據(jù)來測(cè)定兩個(gè)含235U氟化渣實(shí)際樣品,測(cè)量結(jié)果列于表2。從表2可知,對(duì)于這種仿錐形氟化渣表2用2種不同幾何形狀標(biāo)樣刻度測(cè)得氟化渣樣品中的鈾含量Table2Measure

9、mentresultsofuraniumcontentforfluorideslagusingcalibratinvalueoftwostandardsamplesfordifferentgeometry樣品號(hào)12測(cè)量結(jié)果 g圓柱形標(biāo)樣仿錐形標(biāo)樣3148410031514104偏差 %11樣品,由于刻度標(biāo)樣與待測(cè)樣品形狀不一致引起的測(cè)量結(jié)果偏差為1%左右。115刻度11511參考標(biāo)準(zhǔn)樣品將235U富集度約為90%的硝酸鈾酰溶液,用萬分之一天平稱重,用控制電位庫(kù)侖法測(cè)定總鈾量,用質(zhì)譜法測(cè)定235U的富集度,分別制成含235U濃度為818725、235414361、212142、111111和01

10、5730g L5個(gè)樣品作為測(cè)定含U氟化渣待測(cè)樣品的參考標(biāo)樣。參考標(biāo)樣的直徑與含235U氟化渣最大直徑處相同,標(biāo)樣的容器材料采用3mm厚的聚乙烯。對(duì)于無規(guī)則形狀的石墨塊待測(cè)樣品,采用石墨粉作介質(zhì)分別制成了含鈾10g和40g兩個(gè)參考標(biāo)樣。這兩個(gè)參考標(biāo)樣的外包裝材料是3mm厚、直徑為146mm的鋁。對(duì)于含Pu氟化渣、含Pu棉紗和抹布廢物樣品,特制了1個(gè)含Pu量為5g、介質(zhì)為石墨粉的均勻混合參考標(biāo)樣,其外包裝材料是3mm厚,直徑為100mm的不銹鋼。11512刻度因子K的測(cè)定對(duì)于含235U氟化渣待測(cè)樣品,用上述5個(gè)硝酸鈾酰標(biāo)樣,在大準(zhǔn)直孔(50mm×10mm×75mm)和小準(zhǔn)直孔(

11、10mm×10mm×75mm)兩個(gè)幾何條件下進(jìn)行刻度?？潭葧r(shí),首先在透射源閉束狀態(tài)下測(cè)量標(biāo)樣中235U18517keV全能峰計(jì)數(shù)率,再在透射源開束和閉束兩個(gè)狀態(tài)下分別測(cè)出有標(biāo)樣和無標(biāo)樣時(shí)75Se透射源的能譜,然后計(jì)算75Se的448原子能科學(xué)技術(shù)第32卷13516、26416和27916keV3個(gè)能量射線的透射率,用上述三能量線性擬合計(jì)算出235U的18517keV射線的透射率。按照三維近立體角自吸收校正和內(nèi)標(biāo)射線計(jì)數(shù)率損失校正方法得到樣品無自吸收、無計(jì)數(shù)率損失情況下的計(jì)數(shù)率。以235U含量(g)為橫坐標(biāo),校正后的計(jì)數(shù)率為縱坐標(biāo),用最小二乘法線性擬合得到示于圖1的刻度曲線。

12、圖1中,大小2種準(zhǔn)直孔刻度曲線的線性非常好,其線性回歸值均為01999997,刻度因子K值誤差均為1%(P=6813%)。對(duì)含鈾石墨塊待測(cè)樣品,用上述10g和40g兩個(gè)標(biāo)樣在大準(zhǔn)直孔(50mm×10mm×75mm)條件下,進(jìn)行刻度。對(duì)含Pu的氟化渣、棉紗與抹布廢物樣品,的Pu和石墨粉均勻混合參考標(biāo)樣,在大準(zhǔn)直孔(50mm×10mm×75)17keV射線進(jìn)行刻度。用239Pu的41317keV因子K值,K值的測(cè)量誤差為115%(P=681116分段掃描法(SGS),從核工廠取了兩個(gè)含235U,然后把其中一個(gè)氟,、X熒光和高壓液相色譜3種化學(xué)分析方法同時(shí)進(jìn)行

13、比對(duì)分析。3(DA)分析結(jié)果和分段掃描法分析比對(duì)結(jié)果列于表3。從表3可以看到,-316%。表3含235U氟化渣非均勻樣品分段掃描法與化學(xué)破壞法分析比對(duì)結(jié)果Table3Theresultsofsegmentedgammascanningassaycomparedwithdestructiveassay分析方法流動(dòng)注射法(FIA)X熒光法(XRF)分析結(jié)果 g3169316831563164大準(zhǔn)直孔刻度曲線;小準(zhǔn)直孔刻度曲線117樣品分析第5期呂峰等:分段掃描自吸收校正法分析殘?jiān)蛷U物中的鈾、钚含量449118測(cè)量誤差分析測(cè)量誤差主要來源于下列5個(gè)方面:測(cè)量計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差、刻度誤差、自吸收校正因子樣

14、品容器尺寸引起的誤差、樣品的幾何位置引起的誤差。刻度誤差主要來自物CF(AT)誤差、料和介質(zhì)的不均勻分布和標(biāo)樣刻度誤差。上述誤差采用均方和合成法,其測(cè)量總的不確定度為:含235U氟化渣和石墨塊樣品相對(duì)測(cè)量不確定度為4%(P=6813%);含239Pu氟化渣和棉紗與抹布廢物樣品相對(duì)測(cè)量不確定度為412%(P=681%)。2結(jié)論1)與,驗(yàn)證了實(shí)物盤點(diǎn)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量的所有732)適用于測(cè)量透射率(與密度相關(guān))01,其測(cè)量誤差與物料分布不均勻性有關(guān)3),。4),使其在實(shí)際應(yīng)用分析中進(jìn)一步擴(kuò)大測(cè)量樣品類型和品種。感謝四四廠的王笑蓮、徐向東、王福慶以及物料管理組的所有工作人員為本工作做了大量工作,劉大鳴、唐培家

15、、金惠民、陳連仲為本工作提出了許多寶貴意見。參考文獻(xiàn)1DougReilly,NorbertEnsslin.PassiveNondestructiveAssayofNuclearMaterials:NUREGCR25550,LA2UR2902732.2朱榮保,譚亞軍,袁曉鑫,等.大型高分辨率分段掃描裝置的研制.原子能科學(xué)技術(shù),1994,28(1):16.450原子能科學(xué)技術(shù)第32卷ASSAYOFTHEURANIUMANDPLUTONIUMCONTENTINPROCESSRESIDUESANDWASTESUSINGTHECORRECTIONFORSAMPLESELFATTENUATIONINSEG

16、MENTEDGAMMASCANNINGSYSTEMLüFengCaoBinXinBiaoZhangWliangTanYajunLüZhaoLi(ChinaInstituteofAtomic,.Beijing,102413)CTAofonforsampleselfattenuationusedinsegentedgammascanner(SGS).Themethodofcalibrationforassayingtheuraniumandplutoniumcon2tentsofeachcategoryofheterogeneousprocessresiduesandwaste

17、sinnuclearfacilitiesisstudied.Theeffectofvariablemeasurementparameteronmeasurementresultsisalsostud2ied.ThemeasurementresultsofSGSassayiscomparedwiththatofthedestructiveassay(DA),whichisaimedatevaluatingSGSmethodforassayinguraniumandplutoniumcontent.Thedeviationoftwoassayresultsis316%.TheSGSassayinprocessresiduesandwastes.Fourcategoryofhetero2resultsandDAcessresiduesandwastesis5%with6813%ofconfidencelevelKeywordsNon2destructiveassayGammascannningNucl