晶體硅薄膜電池制備技術(shù)及研究現(xiàn)狀

1、第21卷第4期Vol 121No 14材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào)Journal of Materials Science &Engineering總第84期Aug.2003文章編號(hào):10042793X (20030420577205收稿日期:2003201206;修訂日期:2003202220作者簡(jiǎn)介:梁宗存,男,博士,從事晶體硅薄膜電池及相關(guān)材料研究工作.晶體硅薄膜電池制備技術(shù)及研究現(xiàn)狀梁宗存1,2,沈輝1,許寧生2(11中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所,廣東廣州510070;21中山大學(xué)物理系,廣東廣州510275【摘要】晶體硅薄膜太陽(yáng)電池近些年來(lái)得到廣泛的研究和初步的商業(yè)化探索。根據(jù)所采用的晶體

2、硅薄膜沉積工藝中溫度范圍的不同,晶體硅薄膜電池研究可分為高溫路線和低溫路線兩個(gè)不同發(fā)展方向。本文分別從這兩個(gè)方向綜述了目前國(guó)外晶體硅薄膜電池制備技術(shù)的最新進(jìn)展,最新實(shí)驗(yàn)室研究結(jié)果。報(bào)導(dǎo)了晶體硅薄膜電池商業(yè)化進(jìn)展?fàn)顩r,指出了晶體硅薄膜電池實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化必須解決的問(wèn)題。【關(guān)鍵詞】晶體硅薄膜電池;沉積:轉(zhuǎn)換效率;襯底;高溫;低溫中圖分類號(hào):TK 514文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:APreparation T echnology and Status of R esearch onCrystalline Silicon Thin Film Solar CellsLIANG Zong 2cun1,2,SHEN H ui 1

3、,XU Ning 2sheng2(11G u angzhou institute of E nergy Conversion ,CAS ,G u angzhou 510070,China ;2.Dep artment of Physics ,Zhongsh an U niversity ,G u angzhou 510275,China【Abstract 】Crystalline silicon thin film s olar cells have been widely investigated and commercially tested in recent years.There a

4、retw o principle routes in the research field of crystalline silicon thin film s olar cells :the low 2temperature and the high 2temperature approaches according to the difference of temperature ,which is used in the deposition of silicon thin film.In this paper ,the preparation technology as well as

5、 the latest results of crystalline silicon thin film s olar cells in terms of tw o routes is reviewed.The status of commercialization of crys 2talline silicon thin film s olar cells is reported.The problems that must be res olved in the commercialization of crystalline silicon thin film s o 2lar cel

6、ls are pointed out.【K ey w ords 】crystalline silicon thin film s olar cells ;deposition ;efficiency ;substrate ;high temperature ;low temperature1引言目前占據(jù)光伏市場(chǎng)主導(dǎo)地位的是晶硅電池單晶硅電池和多晶硅電池,兩者各自占據(jù)著約39%和43%的光伏市場(chǎng)。在晶硅電池組件中硅片材料占據(jù)總成本的5055%,晶硅電池所用硅片是由拉制或澆鑄的硅錠切割而成,因此,硅材料成本包括了原始硅材料、晶化過(guò)程和硅片切割等。由于晶硅電池制備技術(shù)已經(jīng)比較成熟,所以要大幅降低成本

7、必須從材料入手。進(jìn)一步降低成本的關(guān)鍵因素是減少所用硅片的厚度,從而降低硅材料的消耗。模擬表明,硅片的厚度最低可以降至1030m ,但由于此時(shí)薄膜厚度不能再自我支撐,需要適合的襯底來(lái)支撐薄膜,薄膜可以通過(guò)不同的方法沉積到襯底上。這樣通過(guò)將硅薄膜直接沉積到合適的低成本襯底上不僅可以降低硅材料的消耗還可避免了晶化和切割等成本以及硅材料的損失。由此制作的晶體硅薄膜電池被看作是光伏第二代,被認(rèn)為是最有可能取代常規(guī)的體硅電池,在過(guò)去十幾年來(lái)引起人們極大興趣并重新得到廣泛的研究。晶體硅薄膜電池之所以得到普遍的重視是由于它將晶體硅電池工藝優(yōu)點(diǎn)和薄膜電池的優(yōu)勢(shì)有機(jī)的結(jié)合起來(lái)。由于薄膜厚度只有大約1/10晶體硅電

8、池的厚度,可以大大降低硅材料的消耗,而且可快速大面積沉積薄膜甚至組件面積。而硅元素豐富,無(wú)毒,電池工藝成熟,具有較高的轉(zhuǎn)換效率等特點(diǎn)。除此以外,薄膜電池的特點(diǎn)還表現(xiàn)為:由長(zhǎng)光子產(chǎn)生的載流子在薄膜電池中較容易在復(fù)合前收集到,從而增大短路電流;另外,如果忽略表面復(fù)合,由于薄膜電池中體復(fù)合遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于晶硅電池的復(fù)合,從而降低了飽和暗電流,因此薄膜電池可以具有較高的開(kāi)路電壓和填充因子,從而具有較高的電池轉(zhuǎn)換效率。但晶體硅薄膜電池存在著一個(gè)問(wèn)題:與其它薄膜電池材料不同,硅是非直接半導(dǎo)體,為了最大限度地吸收和轉(zhuǎn)換太陽(yáng)光譜,通常需要較厚的活性層。這樣就需要薄膜電池工藝采取有效的限光措施以彌補(bǔ)硅片厚度減薄后所造成

9、的光譜損失和快速的沉積技術(shù)。因此,只有薄膜電池襯底成本和薄膜沉積技術(shù)成本低于體硅成本時(shí),它才能在經(jīng)濟(jì)上是可行的,目前國(guó)外還沒(méi)有建立起人們所接受的適合的襯底和沉積技術(shù)。在晶體硅薄膜電池的研究領(lǐng)域中存在兩種基本路線:高溫過(guò)程路線和低溫過(guò)程路線。高溫路線是指薄膜沉積溫度及電池制作過(guò)程大于800的方法,低溫是指薄膜沉積及電池工藝過(guò)程均低于650。不同的溫度范圍決定了所采用的不同襯底材料,兩種基本路線都在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)得到了廣泛的研究,并且個(gè)別晶體硅薄膜電池技術(shù)得到產(chǎn)業(yè)化嘗試。本文分別對(duì)兩種不同路線下晶體硅薄膜電池的實(shí)驗(yàn)室研究進(jìn)行了綜述,同時(shí)報(bào)導(dǎo)了晶體硅薄膜電池商業(yè)化的最新進(jìn)展,并指出了晶體硅薄膜電池實(shí)現(xiàn)商業(yè)

10、化需要解決的問(wèn)題。2高溫路線下晶體硅薄膜電池的研究211簡(jiǎn)述高溫下薄膜沉積主要有兩種基本方法:液相外延法(LPE 1,2(此述語(yǔ)也常被應(yīng)用在非晶向外延生長(zhǎng)和化學(xué)氣相沉積法(C VD 3,4。在液相外延生長(zhǎng)中,通過(guò)將硅的飽和熔液(熔劑如銦,錫等溫度降低,隨著溫度的降低過(guò)飽和現(xiàn)象就會(huì)發(fā)生,從而析出晶體硅,析出的硅沉積到與熔液接觸的襯底上。液相外延生長(zhǎng)硅薄膜的優(yōu)點(diǎn)是得到的簿膜缺陷密度低,但其生長(zhǎng)速度慢,近來(lái)有報(bào)導(dǎo)生長(zhǎng)速度可達(dá)4m/min 5。在熱化學(xué)氣相沉積法中,硅薄膜是通過(guò)對(duì)硅烷或氯硅烷在襯底表面的熱分解還原反應(yīng)而沉積到襯底上的。熱化學(xué)氣相沉積法可以容易地控制薄膜厚度和摻雜水平,在常壓下此法可以在

11、10001300溫度范圍內(nèi)達(dá)到較高的生長(zhǎng)速度10m min 。盡管高溫方法有快速沉積薄膜及得到的薄膜具有較大的顆粒直徑等優(yōu)點(diǎn),但在此路線中由于薄膜沉積溫度高于800,因此,對(duì)襯底的要求特別苛刻。所選用襯底除滿足和硅化學(xué)相容及相同或相近似的熱膨脹系數(shù)外,襯底還必須要求耐高溫直至到硅的熔點(diǎn)或以上溫度的梯度變化,滿足這一苛刻條件的襯底并不多。根據(jù)所采用襯底的不同可分為硅襯底和非硅襯底,下面分別加以簡(jiǎn)述。212非硅襯底上的晶體硅薄膜電池當(dāng)硅薄膜通過(guò)熱C VD 沉積到非硅襯底上時(shí),得到的顆粒通常非常小,大約在幾個(gè)微米左右。為了得到較大顆粒的硅薄膜,需要將細(xì)小顆粒轉(zhuǎn)化成較大顆粒,硅薄膜通常要經(jīng)加熱熔化后再

12、冷卻過(guò)程即液相晶化過(guò)程來(lái)增大薄膜顆粒。由于此過(guò)程溫度要超過(guò)硅的熔點(diǎn)1435,該過(guò)程對(duì)襯底的熱膨脹系數(shù)有相當(dāng)高的要求。適宜的襯底僅有極少數(shù),如耐高溫的石墨片,重?fù)诫s的硅帶,某些陶瓷材料如S iC ,S iAlON 等。由于這些襯底通常含有較多的雜質(zhì),為防止在高溫下雜質(zhì)向活性層擴(kuò)散,需要在襯底和活性層之間有大于1m 厚的有效阻擋層,如ONO 層6(ONO 代表硅的氧化物和氮化物,石墨襯底上的S iC 阻擋層等7。所以盡管重?fù)诫s硅帶是硅襯底,但此法中由于活性層是沉積在非晶的阻擋層上,嚴(yán)格說(shuō)來(lái)應(yīng)屬于非硅襯底,所以我們將帶有阻擋層的重?fù)诫s硅帶視為非硅襯底。除有中間層外,還需在硅薄膜上有一保護(hù)層(一般是等

13、離子體沉積的氧化物以防止熔化后的硅形成液滴。液相晶化可以通過(guò)不同技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn):1區(qū)熔再結(jié)晶(Z MR 技術(shù),Z MR 可以以線形加熱器(燈管7,大面積加熱器8或電子束9來(lái)實(shí)現(xiàn);2激光再晶化法10。經(jīng)過(guò)再結(jié)晶后薄膜硅晶粒增大,由于該層為重?fù)?所以一般作為籽晶層。在將保護(hù)層腐蝕掉后,在籽晶上再經(jīng)過(guò)一次C VD 或LPE 輕摻雜的硅薄膜沉積。該過(guò)程如圖1所示:圖1應(yīng)用液相再晶化法制備多晶硅薄膜電池的簡(jiǎn)要步過(guò)程Fig.1Scheme of preparation steps to fabricate crystalline siliconthin film s olar cells with recry

14、stallization methods875材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào)2003年8月表1在非硅襯底上制備的晶體硅薄膜電池的轉(zhuǎn)換效率T able1E fficiency of crystalline silicon thin film solar cells b ased on foreign substrates at high temperature Insitution Substrate Intermediate layer Areacm2Layer Thicknessum E fficiency%Reference Frauhofer ISE S iS iC ONO layer1509136

15、 ASEISFH graphite S iC1133081331 Frauhofer ISE P2SSP Oxide layer with holes130111211 M itsubishi S i substrate Oxide layer10050161412 E lectric C orporationIMEC M onocrystalline Oxide layer4114661513 ISEASE graphite S iC130111014 CNRS2PH ASE Mullite ONO181232 FranceECN S iAlON ONO12551530 Netherland

16、s應(yīng)當(dāng)指出的是,這些在電池制作過(guò)程中額外增加的過(guò)程是否能符合最初低成本材料這一目標(biāo)是需要考慮的。另外一個(gè)制約因素就是再結(jié)晶的速度,再結(jié)晶速度如果過(guò)快,則薄膜缺陷態(tài)密度大大提高,如何在保證薄膜質(zhì)量的前提下提高結(jié)晶速度仍是個(gè)問(wèn)題。由于材料經(jīng)過(guò)再結(jié)晶后,晶?？梢源蟮綆讉€(gè)毫米,可以采用常規(guī)體硅電池的制作過(guò)程來(lái)制備薄膜電池。目前不同的研究機(jī)構(gòu)得到的實(shí)驗(yàn)室結(jié)果列于表1。213當(dāng)襯底為非活性重?fù)诫s的晶體硅襯底時(shí),此時(shí)薄膜沉積過(guò)程稱作外延生長(zhǎng)。襯底的晶體結(jié)構(gòu)可以延伸到沉積的薄膜中,換句話講,襯底的晶體結(jié)構(gòu)決定了晶體薄膜生長(zhǎng)的取向。外延生長(zhǎng)的優(yōu)點(diǎn)在于能獲得大顆粒的晶體結(jié)構(gòu),有時(shí)甚至是單晶,這決定于襯底的特征。通

17、過(guò)合適摻雜的外延活性層的生長(zhǎng)之后,在活性層上可以制作電池。許多實(shí)驗(yàn)室研究是應(yīng)用重?fù)诫s的單晶或多晶硅為襯底,但以此為襯底的薄膜電池更多的是從技術(shù)而非成本來(lái)展示高溫路線中潛在的薄膜電池轉(zhuǎn)換效率。因此,從性價(jià)比考慮,必須考慮應(yīng)用低成本的襯底,另外一種思路是多次利用硅襯底。在電池結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上,除了薄膜可以直接沉積到襯底上,另外一種比較有趣的設(shè)計(jì)是通過(guò)襯底和電池的分離技術(shù)而達(dá)到重復(fù)使用襯底。一種襯底和電池活性層分離技術(shù)是首先通過(guò)腐蝕在硅的表面形成一層多孔硅,得到的多孔硅在襯底和活性層之間充當(dāng)減反層,當(dāng)電池制作完成后,通過(guò)機(jī)械處理將硅襯底和活性層分離15,襯底可以利用多次。另外一種分離技術(shù)是通過(guò)先將一層掩蓋

18、層如(S iO2按一定的模式將單晶硅襯底部分掩蓋起來(lái),液相外延生長(zhǎng)硅薄膜形成一具有開(kāi)口網(wǎng)形結(jié)構(gòu)薄膜層,當(dāng)腐蝕掉襯底后,該層結(jié)構(gòu)足以自我支撐16。在電池工藝中,當(dāng)以低成本的硅帶作為襯底時(shí),由于襯底通常會(huì)含有較高的缺陷態(tài),在電池制作過(guò)程中一般通過(guò)氫鈍化來(lái)鈍化外延層17,18或氮?dú)夥障聼Y(jié)4來(lái)提高薄膜電池轉(zhuǎn)換效率。表2高溫路線下以重?fù)诫s硅為襯底外延生長(zhǎng)的晶體硅薄膜電池的轉(zhuǎn)換效錄T able2E fficiency of crystalline silicon thin film solar cells b ased on highly doped silicon substrate at high

19、tempuratureG rowth T echnique Substrate Thicknessum Areacm2S olar Cell Process E fficiency%ReferenceCVD M ono(SIM OX464high eifficiency s olar cell process191219CVD P+2m ono374high eifficiency s olar cell process17163CVD P+2S ils o204emitter etching131817CVD P+2EFG204emitter etching131217CVD RG S204

20、H passivation101418CVD D2W eb304BSF、H passiviation171320CVD CZ2S i114epitaxy on porous silicon+lift121515LPE P+2m ono354backside etching181121LPE P+2M ono304drift field161422 S tring ribbon S i1001sintering in N21512表2給出了在重?fù)诫s硅襯底上外延生長(zhǎng)制備晶體硅薄膜電池的效率,表中數(shù)據(jù)表明,在有合適的背部反射層下在SI M OX(通過(guò)氧離子置入在單晶硅襯底上形成200nm厚S iO2

21、掩埋層襯底上的電池具有1912%的轉(zhuǎn)換效率。在氫鈍化下EFG硅帶上以工業(yè)電池過(guò)程制作的電池轉(zhuǎn)換效率已超過(guò)13%。3低溫路線下晶體硅薄膜電池的研究低溫路線下薄膜沉積及所有過(guò)程均低于650,在低975第21卷第4期梁宗存,等.晶體硅薄膜電池制備技術(shù)及研究現(xiàn)狀溫路線下襯底可以采用玻璃和不銹鋼。玻璃襯底的采用使得低溫路線中所有過(guò)程的溫度均不能超過(guò)650,在此溫度下,所有的薄膜沉積技術(shù)在此溫度范圍內(nèi)都需要額外的能量來(lái)源(如等離子體,離子輔助,熱絲等來(lái)加快硅的沉積,或者依靠固態(tài)晶化法將最初非晶態(tài)的硅晶化。雖然在低溫路線下采用額外的輔助能量,但薄膜沉積速度仍然很低,大約在幾到十幾個(gè)納米/分鐘?？紤]到光譜的有

22、效吸收,薄膜沉積要么需要很長(zhǎng)的沉積時(shí)間,要么在電池工藝中采用有效的限光措施。同時(shí)在低溫下制得的顆粒大約在1微米左右,很難制備合理的結(jié)太陽(yáng)電池。另外,發(fā)射極必須通過(guò)沉積來(lái)制備而不能通過(guò)傳統(tǒng)的擴(kuò)散方法來(lái)制備。因此,低溫路線下制備的晶體硅薄膜電池中通常會(huì)包含非晶硅及透明導(dǎo)電層。有大量的文獻(xiàn)報(bào)導(dǎo)關(guān)于等離子體輔助的沉積方法沉積微晶硅層,它們共同的特點(diǎn)是以等離子體環(huán)境來(lái)加速硅的沉積。除了RF 2PEC VD 23外,ECR 2C VD 24、Very 2high fre 2quency PEC VD 25也得到研究。在所有的研究中,以K aneka 公司較為成功,他們所謂的星電池結(jié)構(gòu)是將有效的限光措施和高

23、質(zhì)量的微晶硅結(jié)合起來(lái)(2m ,另外有n 型異質(zhì)發(fā)射極,形成pin 2S i 結(jié)構(gòu)。通過(guò)三結(jié)電池后,效率可達(dá)12%26。一個(gè)相對(duì)較新的硅沉積方法是熱絲C VD ,該法可以大大提高沉積速度。此法是通過(guò)在加熱的鎢絲附近分解S iH 4,沉積速度可達(dá)到5至20微米小時(shí)。盡管此法有較高的薄膜沉積速度,并且多晶硅薄膜具有柱狀結(jié)構(gòu),但是顆粒直徑仍在1微米左右,其電池轉(zhuǎn)換效率很低僅317%27。另外一個(gè)可選擇制備晶體硅薄膜的方法是通過(guò)非晶硅的沉積(PEC VD ,得到的非晶硅或者通過(guò)固相或者通過(guò)激光誘導(dǎo)的方法加以晶化,晶化后的硅層充當(dāng)籽晶層,形成非晶硅/晶體硅異質(zhì)結(jié)。其報(bào)導(dǎo)的最高轉(zhuǎn)換效率為912%。4晶體硅薄

24、膜電池的產(chǎn)業(yè)化急需解決的問(wèn)題晶體硅薄膜電池目前主要集中于實(shí)驗(yàn)室研究,很少有商業(yè)化報(bào)道。目前只有Astropower 公司發(fā)展的S iliconFilm T m29電池可以實(shí)現(xiàn)商品化。在這種方法中,100微米厚的硅活性層沉積到經(jīng)過(guò)微刻槽的可導(dǎo)電石墨襯底上。石墨襯底是選擇低成本材料制備而成,由于襯低可連續(xù)以所需要的厚度制備,因此避免了切割等過(guò)程,可大幅度降低成本。在石墨襯底和活性層之間有一中間層作為背反射和防擴(kuò)散層。所制備的薄膜顆粒直徑大約在2毫米左右,電極通過(guò)絲網(wǎng)印刷制備而成。所采用的材料及產(chǎn)品化方法均高度保密,未有報(bào)導(dǎo)。在小面積1cm 2上電池最高效率為1616%,在675cm 2電池展示的效

25、率1116%,該電池組件正處于實(shí)驗(yàn)產(chǎn)品上。另外澳大利亞Pacific S olar 公司正對(duì)平行多結(jié)薄膜電池的商業(yè)化進(jìn)行大量的試驗(yàn)工作,但目前還沒(méi)有關(guān)于沉積技術(shù)和電池工藝的公開(kāi)報(bào)導(dǎo)。不同襯底上的硅薄膜電池的研究結(jié)果表明晶體硅薄膜與體硅電池相比,可以大幅降低每峰瓦成本。但如要實(shí)現(xiàn)商業(yè)化還需要很長(zhǎng)的一段路,這其中最為關(guān)鍵的問(wèn)題是合適襯底的制備技術(shù)和薄膜沉積技術(shù)的不確定。晶體硅薄膜電池實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化的前提是對(duì)以上兩個(gè)方面問(wèn)題的解決,即對(duì)襯底除要求具有較高質(zhì)量的晶體結(jié)構(gòu)外,還必須滿足可大面積、連續(xù)化生產(chǎn)等特點(diǎn),并且廉價(jià)(每平方米低于50美元。而薄膜沉積技術(shù)的采用也必須滿足大面積快速生長(zhǎng)等特點(diǎn)。因此,只有真

26、正實(shí)現(xiàn)了以上兩個(gè)方面的條件,晶體硅薄膜電池最終才可能實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。從另一方面講,適合襯底和沉積技術(shù)的不確定將很可能產(chǎn)生新的方法和技術(shù),在新的方法技術(shù)中,除要求我們對(duì)晶體硅薄膜電池進(jìn)行工業(yè)投資外,還應(yīng)加強(qiáng)光伏界和儀器設(shè)備廠商的聯(lián)合。5結(jié)語(yǔ)兩種路線下制備的晶體硅薄膜電池相比較,在高溫路線下可以制得顆粒較大的晶體硅薄膜,而且沉積速度快,從而所制備的晶體硅薄膜電池具有相對(duì)較高的轉(zhuǎn)換效率。低溫路線下由于受溫度低的影響,制備的晶體硅薄膜顆粒較小而且沉積速度慢,電池轉(zhuǎn)換效率相對(duì)較低。但由于低溫的采用,可以實(shí)現(xiàn)在廉價(jià)襯底上(如玻璃大面積沉積薄膜,因此可以大幅度降低電池制作成本。在兩種路線下晶體硅薄膜電池分別得到

27、了廣泛的實(shí)驗(yàn)室研究,并有初步的商業(yè)化嘗試。但真正實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化從而最終取代體硅電池還需要較長(zhǎng)的一段路。參考文獻(xiàn)2M.K onuma ,E.C zech ,I.S ilier ,et al.Liquid phase epitaxy centrifugefor low 2cost crystalline silicon thin 2film solar cells A .2nd w orld con f.PVSECC.1998,P12781283.4T.Vermeulen ,J.P oortmans ,m.Caymax ,et al.Application of indus 2trial proces

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