非線性光學(xué)——

1、第一章第一章 非線性光學(xué)簡(jiǎn)介非線性光學(xué)簡(jiǎn)介Introduction to Nonlinear Optics1-1介質(zhì)中的麥克斯韋方程介質(zhì)中的麥克斯韋方程1-2非諧振子模非諧振子模型型1-3 極化率的量子理論極化率的量子理論1-1 介質(zhì)中的麥克斯韋方程介質(zhì)中的麥克斯韋方程 Maxwells Equations in Nonlinear Media0HDJtDHtBEEJMHBPED000麥克斯韋方程組：麥克斯韋方程組：其中：其中：J上式中的上式中的 和和 分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由電荷密度，電荷密度， 為磁化強(qiáng)度，為磁化強(qiáng)度， 為真空介電常數(shù)，為真空介電常數(shù)

2、， 為真為真空磁導(dǎo)率，空磁導(dǎo)率， 為介質(zhì)的電導(dǎo)率，為介質(zhì)的電導(dǎo)率， 是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。M00P假假定介質(zhì)是非磁性的定介質(zhì)是非磁性的0M無自由電荷無自由電荷，0, 0J方程可簡(jiǎn)化為：方程可簡(jiǎn)化為：00BDtDHtBEHBEPED00是是介質(zhì)的介電張量介質(zhì)的介電張量極化強(qiáng)度可寫為極化強(qiáng)度可寫為NLLPPP這里這里 分別為線性極化強(qiáng)度和非線性極化強(qiáng)度。分別為線性極化強(qiáng)度和非線性極化強(qiáng)度。NLLPP, t drdtrEttrrtrPL,10線性極化線性極化項(xiàng)項(xiàng)線線性極化率張量性極化率張量 tr,1將光場(chǎng)電矢量按付立葉級(jí)數(shù)展開將光場(chǎng)電矢量按付立葉級(jí)數(shù)展開dkdtirk ikEtrEex

3、p, ,10kEkkPL dtrdtirk itrkexp,11 ,1,10kk對(duì)線性極化強(qiáng)度兩邊做付立葉變換得對(duì)線性極化強(qiáng)度兩邊做付立葉變換得線線性介質(zhì)極化率張量與介電張量的關(guān)系性介質(zhì)極化率張量與介電張量的關(guān)系其中其中dtrdtirk itrPkPLLexp, 3322113322113322113022112211221120,:,;,;,:,;,dtrddtrddtrdtrEtrEtrEttrrttrrttrrdtrddtrdtrEtrEttrrttrrtrPNL ,32kPkPkPNL非線性極化強(qiáng)非線性極化強(qiáng)度度將上式兩邊進(jìn)行付立葉變換將上式兩邊進(jìn)行付立葉變換其中其中 lljjiilj

4、iljiljijjiijijijikEkEkEkkkkdddkPkEkEkkkddkP,:,:,303202n階極化率張量階極化率張量 nntrktrkinnnnnndtrddtrdetrtrkkkknnnn111121211111,;,1-2 非諧振子模型非諧振子模型Anharmonic oscillator modelFaxxdtdxdtxd22022titititieeEeeEmqF221121假設(shè)單位體積含有假設(shè)單位體積含有N個(gè)經(jīng)典諧振子，當(dāng)原子受外加個(gè)經(jīng)典諧振子，當(dāng)原子受外加光電場(chǎng)作用時(shí)，原子中的電子作受迫振動(dòng)，運(yùn)動(dòng)方光電場(chǎng)作用時(shí)，原子中的電子作受迫振動(dòng)，運(yùn)動(dòng)方程為程為力力F可表示可

5、表示為（兩個(gè)外光場(chǎng)作用）為（兩個(gè)外光場(chǎng)作用）NqxP 根據(jù)極化強(qiáng)度定義，單位體積內(nèi)的電偶極矩為根據(jù)極化強(qiáng)度定義，單位體積內(nèi)的電偶極矩為利用線性方程可得到一階解利用線性方程可得到一階解 tiiiiiieiEmqxccxxx220121111. 321xxxx假設(shè)非諧項(xiàng)假設(shè)非諧項(xiàng) 很小，利用微擾理論有很小，利用微擾理論有2ax這里這里c.c.為復(fù)共軛項(xiàng)。為復(fù)共軛項(xiàng)。 222201212020222220222022221221202222012120212212222122122122111024212.02221iimqaxeiiEmqaxeiiiEEmqaxccxxxxxxtiiiiiiiti

6、i代入代入 可得到二階近似解可得到二階近似解 21)(xa同樣，可通過連續(xù)迭代得到高階解。同樣，可通過連續(xù)迭代得到高階解。和、差和、差頻頻倍頻倍頻光整流光整流上式產(chǎn)生上式產(chǎn)生新頻新頻率極化強(qiáng)度，輻射光波頻率有率極化強(qiáng)度，輻射光波頻率有21212 ,2 ,對(duì)高階項(xiàng)將產(chǎn)生頻率對(duì)高階項(xiàng)將產(chǎn)生頻率2211nn在非共振條件下，若在非共振條件下，若210, 4012mqaEPP二階和一階極化強(qiáng)度的比為二階和一階極化強(qiáng)度的比為amqEmaxxmqEat2at4020當(dāng)當(dāng) 很大時(shí)，恢復(fù)力大小與非諧力在同一量級(jí)很大時(shí)，恢復(fù)力大小與非諧力在同一量級(jí)x atEEPP12代入上式，可得代入上式，可得已知原子電場(chǎng)已知原

7、子電場(chǎng)cmVEat8103 710atEE對(duì)于對(duì)于2.5w/cm2 激光，其光場(chǎng)為激光，其光場(chǎng)為30V/cm,這樣有這樣有因此需要高強(qiáng)度的激光產(chǎn)生非線性效應(yīng)。因此需要高強(qiáng)度的激光產(chǎn)生非線性效應(yīng)。擴(kuò)展到高階項(xiàng)同樣有擴(kuò)展到高階項(xiàng)同樣有 atnnEEPP11-3 極化率的量子理論極化率的量子理論Quantum Mechanical Theory of Nonlinear Optical susceptibility密度矩陣表示密度矩陣表示trHttriss,int0HHH對(duì)原子系統(tǒng)，波函數(shù)對(duì)原子系統(tǒng)，波函數(shù) ，含時(shí)薛定諤方程為，含時(shí)薛定諤方程為trs,哈密頓算符哈密頓算符 ruEruHnnn0本征態(tài)

8、本征態(tài) 滿足不含時(shí)薛定諤方程滿足不含時(shí)薛定諤方程 run rutCrnnsns波函數(shù)按能量本征態(tài)展開波函數(shù)按能量本征態(tài)展開為無外場(chǎng)時(shí)的哈密頓算符，為無外場(chǎng)時(shí)的哈密頓算符， 為相互作用哈密為相互作用哈密頓算符。頓算符。0HintH ruHtCrudttdCinnsnnnsn rdruHruHnmmn3 tCHtCdtdisnnmnsm mnnmrdruru3滿足正交歸一性滿足正交歸一性將波函數(shù)展開式代入含時(shí)薛定諤方程將波函數(shù)展開式代入含時(shí)薛定諤方程其中其中薛定諤方程變?yōu)檠Χㄖ@方程變?yōu)閟AsAAssmnsnmnsmACCA用用Dirac符號(hào)表示符號(hào)表示或或rdAAss3力學(xué)量算符力學(xué)量算符 的期望

9、值為的期望值為A snsmsnmCCsp mnnmsnsmsACCspArduAuuAuAnmnmmn3其中其中 對(duì)對(duì)于原子系綜，假設(shè)有概率于原子系綜，假設(shè)有概率p(s)處于處于s態(tài)，其態(tài)，其密密度矩陣可定義為度矩陣可定義為這里這里p(s)為經(jīng)典概率。為經(jīng)典概率。算算符符 的期望值應(yīng)表示為對(duì)所有態(tài)的期望值應(yīng)表示為對(duì)所有態(tài)s的系綜平的系綜平均均A用密度矩陣可寫為用密度矩陣可寫為mnnmnmAA因此，因此， 的期望值用密度矩陣表示的期望值用密度矩陣表示AAtrA將密度矩陣對(duì)時(shí)間求微分有將密度矩陣對(duì)時(shí)間求微分有 snsmsnsmssnsmsnmCdtdCdtdCCspCCdtsdp其中，上式右邊括號(hào)

10、內(nèi)的式子可表示為其中，上式右邊括號(hào)內(nèi)的式子可表示為上式右邊可用密度矩陣表示上式右邊可用密度矩陣表示 ssssnmnmmnsip sC C HC C H,11HiHHimnmnnm代入上式，有代入上式，有smsnsmsnsmsnsnsmsnsmCHCiCHCidtdCCCHCidtdCC111,1HitrandomHHHHint0nEnHn0EreHint非線性極化率的微擾理論非線性極化率的微擾理論哈密頓量哈密頓量能量本征方程能量本征方程相互作用哈密頓量相互作用哈密頓量為隨機(jī)哈密頓量，表示熱庫對(duì)系統(tǒng)的隨機(jī)擾動(dòng)，為隨機(jī)哈密頓量，表示熱庫對(duì)系統(tǒng)的隨機(jī)擾動(dòng)，主要表現(xiàn)為系統(tǒng)的弛豫過程。主要表現(xiàn)為系統(tǒng)的弛

11、豫過程。randomH,1randomrelaxHitrelaxtHHit,1int0密度矩陣方程可寫為密度矩陣方程可寫為弛豫過程密度矩陣方程為弛豫過程密度矩陣方程為 snsnsnnCCspnn對(duì)非對(duì)角元密度矩陣可表示對(duì)非對(duì)角元密度矩陣可表示由于不同態(tài)由于不同態(tài)s間位相的不確定性間位相的不確定性，系，系綜平均得綜平均得0 nnnnnnrelaxnnt nnnnnnT211 0110nnnnnrelaxnnnnTt弛豫過程可理解為位相相干指數(shù)衰減過程弛豫過程可理解為位相相干指數(shù)衰減過程表示從表示從 的弛豫時(shí)間，的弛豫時(shí)間，稱為橫向弛豫時(shí)間。稱為橫向弛豫時(shí)間。nn縱向弛豫過程可寫為縱向弛豫過程可寫

12、為稱為縱向弛豫時(shí)間。稱為縱向弛豫時(shí)間。1T 21210PPP和和 用微擾級(jí)數(shù)表示用微擾級(jí)數(shù)表示P其中其中 為熱平衡狀態(tài)系統(tǒng)的密度算符。為熱平衡狀態(tài)系統(tǒng)的密度算符。 0 PTrPnn假設(shè)介質(zhì)為非永久極化，有假設(shè)介質(zhì)為非永久極化，有 00P relaxrelaxtHHittHHit21int20210int101,1,1將上式微擾展開代入密度算符方程，得將上式微擾展開代入密度算符方程，得解上式方程，已知光場(chǎng)可寫成頻率展開，解上式方程，已知光場(chǎng)可寫成頻率展開，tirk iEiiiexpEtiHHHiiiiiexpintintintE同樣，相互作用哈密頓量可寫為同樣，相互作用哈密頓量可寫為 jjnn

13、jnjjnit密度算密度算符可符可表示為表示為并且滿足并且滿足 nnkjnnjnnnnknnjknnnknnnnjnnnnkjnnnnkjnnjknnkjkjnnnnnnnnnnjnnjjnnHHHHiiHHiH int11intint11int1int1int200int11,這樣一階和二階分別為這樣一階和二階分別為EreHintrNeP 002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP已知已知以及以及代入一階密度算符解，得代入一階密度算符解，得 對(duì)對(duì)于一階極化率有兩項(xiàng)，二階極化率共有于一階極化率有兩項(xiàng)，二階極化率共有8項(xiàng)（如下式所示），三階極化率有項(xiàng)（

14、如下式所示），三階極化率有48項(xiàng)。項(xiàng)。Hng= 01212121,220321022121111ggngnngngnnnnngjnningkngnggngnnnnnngknningjgngnngngnginnkngjgngnngngnginnjngkgngnngnggnjnnkgninnggngnngnggnknnjgnikjiijkiiirrriiirrriirrriirrriirrriirrreNEEP非線性極化率全交換對(duì)稱非線性極化率全交換對(duì)稱對(duì)一階極化率對(duì)一階極化率 11ijij如果不存在阻尼項(xiàng)，在非共振條件下，二階極如果不存在阻尼項(xiàng)，在非共振條件下，二階極化率張量有如下對(duì)稱性化率張量有如下對(duì)稱性 132232122132kijjkiijk 002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP有有在無阻尼存在時(shí)，極化率張量為實(shí)數(shù)在無阻尼存在時(shí)，極化率張量為實(shí)數(shù) 21322132ijkijk 112121112121nnnllllnnllllnnllllnnnnN階非線性極化率滿足階非線性極化率滿足 22222222ijjjjijijijj倍頻倍頻 312223121232132232122132kjij