帶電粒子活化分析

1、帶電粒子活化分析 第1頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三何謂帶電粒子活化分析 具有一定能量的帶電粒子與物質(zhì)中的原子核發(fā)生核反應(yīng)時(shí)，如果反應(yīng)的剩余核是放射性核素，則測(cè)量這放射性核素的半衰期和活度，就可以確定樣品中被分析元素的種類(lèi)和含量。這種元素分析方法稱(chēng)為帶電粒子活化分析（記為CPAA）。 CPAA起始于上世紀(jì)五十年代后期，目前已發(fā)展成為一種較為成熟的材料分析手段。第2頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三基本原理-入射粒子和靶發(fā)生核反應(yīng)的條件 入射粒子和靶和發(fā)生核反應(yīng)的條件是兩者的相對(duì)動(dòng)能必須滿(mǎn)足：第3頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星

2、期三 帶電粒子引起的核反應(yīng)的反應(yīng)式可寫(xiě)為： 反應(yīng)前后總電荷值和能量守恒，反應(yīng)規(guī)律遵從微觀量子力學(xué)的運(yùn)動(dòng)規(guī)律，一般情況下發(fā)射粒子為光子、中子、質(zhì)子和粒子?；驹?帶電粒子引起的核反應(yīng)表達(dá)式第4頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三 Q方程 閾能該方程可由能量守恒和動(dòng)量守恒得出，詳細(xì)推導(dǎo)請(qǐng)參見(jiàn)原子核物理。基本原理-核反應(yīng)中的能量關(guān)系第5頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三 定義： 單位時(shí)間入射粒子在靶中引起的核反應(yīng)數(shù)，用P(t)表示。 產(chǎn)生率的一般表達(dá)式：基本原理核反應(yīng)的產(chǎn)生率a) 加速器束流的品質(zhì)有一定的能量分布g(E0, Ei)，代表具有能量在Ei到Ei

3、+dEi之間的粒子數(shù)占總數(shù)的份額，也就是粒子具有能量為Ei的幾率。b) 粒子穿透一定的深度后會(huì)產(chǎn)生一定的能量歧離f(Ei, E, x)，表示能量為Ei的粒子在進(jìn)入深度為x處時(shí)，由于能損，使其能量變?yōu)镋到E+dE之間的幾率。所以，深度x處，待測(cè)元素含量為C(x)的反應(yīng)產(chǎn)生率為：第6頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三D cmA cm2C atoms/cm3I s-1束流強(qiáng)度 S-1單位體積內(nèi)的原子數(shù) cm-3截面 cm-2樣品厚度 cm第7頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三D*E0EthE=0R(Eth)R(E0) D* : 活化有效路徑 D* = R(

4、E0)-R(Eth)Eth : 帶電粒子核反應(yīng)閾能R(Eth), R(E0) : 能量分別為Eth 和 E0時(shí)的射程 2）厚樣品1）薄樣品 可視為常數(shù)，則反應(yīng)產(chǎn)生率為：第8頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三 入射粒子能量單一，待測(cè)元素均勻分布即C(x)為常數(shù)，能量歧離現(xiàn)象忽略，則反應(yīng)產(chǎn)生率為： 理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)不同的靶材料Z2=457, 平均截面變化僅為3%，可認(rèn)為與靶材料性質(zhì)無(wú)關(guān)。第9頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三 束流強(qiáng)度恒定，即放射性核的產(chǎn)生率不變，則與中子活化分析原理類(lèi)似有：基本原理公式第10頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日

5、，5點(diǎn)14分，星期三輻照ti時(shí)刻，樣品中的放射性核數(shù)目帶電粒子活化分析原理-輻照樣品的放射性核數(shù)目輻照結(jié)束時(shí) t0時(shí)刻樣品中的放射性活度：冷卻到t1時(shí)刻的活度探測(cè)器測(cè)量到的總計(jì)數(shù)：第11頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三帶電粒子活化分析的測(cè)量方法 含量測(cè)定方法可分為絕對(duì)測(cè)定和相對(duì)測(cè)定兩種：絕對(duì)測(cè)量： 利用上述公式，并求出或測(cè)量出入射粒子的總數(shù)（即束流強(qiáng)度）、探測(cè)器的立體角、反應(yīng)截面和探測(cè)效率等量。因此，絕對(duì)測(cè)量結(jié)果精度不高，而且計(jì)算繁瑣。第12頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三相對(duì)測(cè)量： 已知元素含量的標(biāo)準(zhǔn)樣品與待測(cè)樣品在相同的粒子能量下輻照，相同的

6、測(cè)量條件下測(cè)量積分截面簡(jiǎn)化為活化有效路徑之比。第13頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三 N : 單位體積內(nèi)的靶原子數(shù) ； I0 : 平均電離能；Z1,Z2 : 入射粒子和靶核電離能； m0 : 電子質(zhì)量； ：相對(duì)論修正項(xiàng)；活化有效路徑的計(jì)算：殼修正：C/Z2 第14頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三常用的帶電粒子 proton, deuteron, tritium, 3He, 4He常用的帶電粒子活化核反應(yīng) (d,n) AX(n,gamma)A+1X X(d,p)A+1 X 放射性核素多為beta+ 衰變。 設(shè)備 加速器：靜電，串列，回旋 冷卻系統(tǒng)

7、樣品制備與表面腐蝕處理， 固樣，直徑約15mm, 厚度約 5mm 帶電粒子活化分析技術(shù)第15頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三放射性測(cè)量系統(tǒng) NaI（Tl）探測(cè)器； 定量：峰面積； 定性鑒別元素：半衰期，CLSQ軟件氮?dú)獍惺乙旱?6頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三帶電粒子活化分析技術(shù)中的干擾問(wèn)題不同元素經(jīng)照射后生成相同放射性核素的干擾 例： 11B(p,n)11C 分析 B 閾能：2.8MeV 14N(p,)11C 閾能：4.0MeV根據(jù)閾能，改變?nèi)肷淞Ｗ幽芰咳肷淞Ｗ?p)的能量(E0)小于4.0MeV即可第17頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20

8、日，5點(diǎn)14分，星期三50100150103104105計(jì)數(shù)率 min-1t min18FHybrid（混合物）13N不同元素經(jīng)照射后生成相同放射性核素,但發(fā)射的射線(xiàn)能量相同( +衰變核素)的干擾 例: 18O(p,n)18F 分析濃縮 18O 16O(p, )13N 和 13C(p,n)13N 18F 和13N都是+衰變核素,對(duì) 0.511 Mev 峰都有貢獻(xiàn),但是T1/2(18F)=110min T1/2(13N)=10min根據(jù)半衰期，增加輻照后的冷照時(shí)間 t第18頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三帶電粒子活化分析技術(shù)的應(yīng)用 帶電粒子活化分析技術(shù)主要應(yīng)用于樣品表面層的痕量輕元素分析以及某些重元素分析。 入射帶電粒子與輕元素之間的庫(kù)倫勢(shì)壘低； 入射帶電粒子與重元素之間的庫(kù)倫勢(shì)壘雖然較高，但對(duì)有些重元素 （如Pb Nb），其它分析方法靈敏度低。 雖然帶電粒子活化做常規(guī)分析不是十分方便，但可用來(lái)標(biāo)定其它分析方法的測(cè)量結(jié)果。第19頁(yè)，共20頁(yè)，2022年，5月20日，5點(diǎn)14分，星期三分析的主要基體材料 Si, Ge, GaAs分析的主要元素： - Boron; Zr合金中要求極低的硼含量 11B(p,n)11C或 10B(d,n)11C回旋；6.7 MeV; 52Cr(p,n)52mMn flux monitor; 塑料閃爍體探測(cè) 11C 的0.96 Me