論文翻譯譯文

超薄表面膜的微分反射光譜分析J.D.E.McINTYREandD.E.ASPNES貝爾電話實(shí)驗(yàn)室，股份有限公司，美利山，新澤西州07974，USA對(duì)薄吸附膜的兩相系統(tǒng)的反射性質(zhì)的影響的討論表明，該線性近似的歸一化反射率改變降低了多相分層復(fù)雜的反射率表達(dá)式，給人直接的物理洞察這些屬性系統(tǒng)，以及和物理興趣相關(guān)的幾個(gè)界面系統(tǒng)詳細(xì)研究，并且結(jié)果推廣到包括衰減全反射，部分覆蓋，與平滑變化的光學(xué)性質(zhì)接口。簡(jiǎn)介差分光譜目前用于調(diào)查固體的光學(xué)特性，來研究的形成和薄屬性它們的表面上的薄膜，并檢測(cè)中間體和異構(gòu)產(chǎn)物化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)。在后一種應(yīng)用中，檢測(cè)的靈敏度是常常比得上橢偏的。此外，由于反射率的改變可以快速地過程中測(cè)得的一個(gè)實(shí)驗(yàn)中，表面覆蓋的實(shí)際過程由吸附物質(zhì)可直接測(cè)定，即使是在另一個(gè)反應(yīng)發(fā)生在表面。該技術(shù)是這樣的重要性的機(jī)制的研究的多相催化。在目前的通信中，我們考慮的非常薄的光學(xué)特性的表面薄膜，其厚度d是小于波長(zhǎng)非常多，，代表的是入射在表面上的單色輻射。結(jié)果表明通過有效期為，復(fù)雜的簡(jiǎn)單線性近似多相分層系統(tǒng)的反射率的表達(dá)式可以簡(jiǎn)化為一個(gè)簡(jiǎn)單的形式賦予直接的物理洞察這種屬性系統(tǒng)。通過薄膜的形成所產(chǎn)生的反射率變化在基片上表面是與所述膜的厚度，表面覆蓋，波長(zhǎng)，和環(huán)境，膜的介電常數(shù)，及基板階段相關(guān)聯(lián)。線性近似理論的有效性檢查的范圍和電影的敏感性檢測(cè)采用鏡面和內(nèi)部反射光譜進(jìn)行比較。理論作為最簡(jiǎn)單的近似真實(shí)系統(tǒng)，我們最初考慮兩個(gè)階段的系統(tǒng)具備平面邊界由一個(gè)透明的環(huán)境中相（例如，溶液）和裸襯底，假定這兩個(gè)半無限的程度。當(dāng)薄膜是形成一種三相體系原始襯底和環(huán)境相之間產(chǎn)生的。這種膜由吸附的化學(xué)反應(yīng)物，中間體或產(chǎn)品;表面膜如氧化;或襯底材料本身的薄表面層，其光學(xué)特性通過的申請(qǐng)已經(jīng)被擾動(dòng)外部應(yīng)力或場(chǎng)或通過相互作用與吸附物質(zhì)。下面是波動(dòng)方程的一個(gè)解決方案，它描述的平面電磁波傳播通過這里E是的振幅的電場(chǎng)矢量，w=2nv是角其頻率為v的波的頻率，K為波矢量，r是位置矢量所指的任意的坐標(biāo)系.兩個(gè)相鄰的相的界面的菲涅爾反射系數(shù)被定義為電場(chǎng)矢量的復(fù)振幅的比的反射和入射波。它的值是極化的功能，的入射光束和入射角。對(duì)于斜入射輻射以定義為任何相?它是有用的，所述角度依賴數(shù)量，如下式其中μi，和分別是磁導(dǎo)率和兩相的復(fù)介電常數(shù)，垂直入射時(shí)3a=3b。復(fù)數(shù)折射率，可分為其實(shí)部和虛部分。如果該字段的時(shí)間依賴性被取為，并且消光系數(shù)，則其中，是折射率。有了這個(gè)規(guī)定，復(fù)介電常數(shù)的虛部和實(shí)部下面公式定義其中，αj是復(fù)雜的電動(dòng)極化而σj是頻率下的電導(dǎo)率，所以而導(dǎo)磁率是在一般實(shí)部的，然后在光頻率范圍磁導(dǎo)率通?？梢匀?在接口上的JK反射的相位變化多相系統(tǒng)的等效菲涅爾反射系數(shù)是類推定義到兩相體系的振幅的比率事件的，并反映在初始周圍環(huán)境。然后推廣到一個(gè)三相薄中的一個(gè)遍歷過程中光束的相位的變化厚度d的膜相由例2中給出系統(tǒng)的等效菲涅爾系數(shù)。用人身份兩相系統(tǒng)的反射率（13)可以表示為R12，R23表示接口的反射率，在三相系統(tǒng)（123）中C512和C523是相應(yīng)的反射變化。對(duì)三相系統(tǒng)而言它的反射率是分別在實(shí)部和虛部的頁(yè)。下標(biāo)表示所述光束偏振中未表示均衡器。因?yàn)殛P(guān)系的形式是對(duì)于兩種模式是相同的。在應(yīng)用這些等式，菲涅爾系數(shù)，反射率和相在考慮適當(dāng)?shù)钠衩娴淖兓仨毐徊捎?。由于兩相系統(tǒng)的反射率是相同的與D=0的三相系統(tǒng)，我們可以寫成雖然反射率和絕對(duì)測(cè)量是非常難以在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中，其比例是可以精確地測(cè)量相對(duì)容易，因?yàn)槌Ｒ姷腻e(cuò)誤取消。不幸的是，確切的理論公式是太復(fù)雜，并且即使對(duì)于正常入射輻射，給出任何直接地了解如何介電常數(shù)和膜厚度的中間相和其基片表面的覆蓋影響一個(gè)實(shí)際系統(tǒng)的反射率。在許多情況下，然而，的厚度涉及表面研究薄膜比波長(zhǎng)小得多入射輻射。那么有可能使第一階近似值，類似于使用。這導(dǎo)致一般的簡(jiǎn)單對(duì)于反射率R(d)/R(O).。就我們所知，這些表達(dá)式尚未在一個(gè)一般功能形式先前呈現(xiàn)，這直接關(guān)系到小數(shù)反射率變化的特點(diǎn)該系統(tǒng)的電介質(zhì)參數(shù)。2.1線性逼近理論一個(gè)三相系統(tǒng)的等效菲涅耳系數(shù)是當(dāng)，這種關(guān)系可擴(kuò)展到在第一順序方面，由（1）和（16）擴(kuò)大分母為二項(xiàng)式系列和忽視方面更高比第一階，我們得到由于環(huán)境是透明的，由例2中得知廣義菲涅爾系數(shù)發(fā)生了垂直極化由復(fù)共軛相乘和僅保留一階項(xiàng)在給(d/A.)類似地，對(duì)于平行偏振這是方便的定義為歸一化的反射率變化的形式來表示這些結(jié)果。它是該數(shù)量通常是實(shí)驗(yàn)測(cè)得的。另外，由于μ1=μ2=μ3=我在光學(xué)頻率范圍內(nèi)，這些表達(dá)式簡(jiǎn)化對(duì)于垂直和平行偏振分別。在垂直入射這些進(jìn)一步減少在均衡給出的菲涅爾系數(shù)的關(guān)系。（19）和（21）是，實(shí)際上，數(shù)學(xué)上等效于最初由導(dǎo)出的關(guān)系德魯?shù)?.6）要占“過渡層”對(duì)橢圓的影響反射光的偏振。對(duì)于反射率比等值關(guān)系由弗朗西斯和埃里森7，B）已經(jīng)給出。其推導(dǎo)是基于Fry9的早期作品），并采用了弗萊的號(hào)，這是不容易被解釋上的物理基礎(chǔ)。在目前的通信，這些關(guān)系在基本物理參數(shù)，的條件被表達(dá)和EJ?表征系統(tǒng)對(duì)元激發(fā)的響應(yīng)。一個(gè)正常的發(fā)病形式（電子IWR場(chǎng)時(shí)間依賴性），類似于均衡器。（25），先前已通過斧和錘給出）。3.結(jié)果最簡(jiǎn)單的形式均衡的。（23）和（24）使相當(dāng)大的洞察為獲得成非常薄的膜系統(tǒng)的光學(xué)特性。我們現(xiàn)在討論其應(yīng)用物理感興趣的幾個(gè)系統(tǒng)。3.1有效范圍線性逼近理論的有效性的范圍中示出圖。我要強(qiáng)烈吸收薄膜上形成（例如，氧化物）浸漬在水溶液（N1=1.333的金屬襯底;N2=3.0，K2=1.5;N3=2.0，K3=4.0）。完整曲線顯示的值作為從精確表達(dá)式計(jì)算D/的函數(shù)）..，虛線示出了由線性近似的給出的值可。-入射角是45.垂直極化，近似是有效的（±20％），而對(duì)于平行偏振的有效期的范圍是使用類似于用于線性近似中使用的程序理論，反射率比值，R（D）/R（0），可擴(kuò)展到第二計(jì)為了在D/λThe結(jié)果表達(dá)式太麻煩要實(shí)用和這里沒有給出。二階近似的有效性的范圍為垂直的偏振在圖中示出。1由點(diǎn)劃線曲線。為平行偏振二階曲線幾乎是重合與示出第一階近似虛線。在上面的例子中，AR/R變?yōu)楹愣ǜＬ卅?gt;0.3，因?yàn)樗泄鈧鬏數(shù)皆撃し瓷淝霸诤蟊砻嫖瞻l(fā)生只有第一前表面反射需要考慮，因此三相系統(tǒng)的反射率則獨(dú)立膜厚和對(duì)應(yīng)于兩相系統(tǒng)中3.2檢測(cè)靈敏度對(duì)于靈敏度的恒定或緩慢變化的值膜檢測(cè)是線性地正比于薄膜厚度成反比正比于波長(zhǎng)。式（24）和（25）可以用來估計(jì)檢測(cè)所需的靈敏度和信號(hào)對(duì)噪聲增強(qiáng)系統(tǒng)獲得的光學(xué)特性的足夠的分辨率表層。在一般情況下，最大的靈敏度可以通過采用平行偏振來實(shí)現(xiàn)輻射斜入射。這是特別重要研究在金屬基材吸附膜在紅外波長(zhǎng)區(qū)域，其中金屬導(dǎo)電率都非常高。的組件光頻電場(chǎng)矢量平行于表面平面是在界面微乎其微。領(lǐng)域正常的唯一成分到表面具有足夠的幅度，以與薄膜互作用并產(chǎn)生在波長(zhǎng)區(qū)的可測(cè)量的能量損失，其中薄膜吸收。在可見紫外線波長(zhǎng)區(qū)域，所述的光頻電導(dǎo)率金屬一般是低得多的和切向場(chǎng)分量是有限的表面。這一事實(shí)，與增強(qiáng)的靈敏度相結(jié)合更短的波長(zhǎng)，常常允許在金屬基體吸收膜是與在該波長(zhǎng)區(qū)域通常入射輻射檢測(cè)。該在吸收反射特性和介質(zhì)基片表面將詳細(xì)在下面的章節(jié)進(jìn)行審查。3.3鏡面反射示出了膜-自由的鏡面反射率的依賴性金屬表面（實(shí)線）和金屬覆蓋大約強(qiáng)吸收物質(zhì)的一個(gè)單層（破折號(hào)點(diǎn)上入射的角度和偏振入射光束的曲線）輻射在可見光波長(zhǎng)區(qū)域這種光學(xué)常數(shù)系統(tǒng)是相同的第3.1節(jié)中采用的那些單調(diào)增大從它的最小值atφ1=0當(dāng)統(tǒng)一φ1=90展品最小的偽布魯斯特角對(duì)于非偏振輻射，的反射率，幾乎保持恒定，以大入射角作為在示出φ1和極化的函數(shù)的變化對(duì)于相同的接口。隨著斜入射和垂直偏振，對(duì)于膠卷檢測(cè)靈敏度在臨界入射減小單調(diào)地從在垂直入射其最大值為零。具有平行偏振輻射，更復(fù)雜的變化。檢驗(yàn)。（但是，透著相似的形式（24A）。對(duì)于這里示出（強(qiáng)吸收的金屬基片上薄膜），其結(jié)果是，例如，該在（24B）的方bracketted長(zhǎng)期的分子幾乎保持真實(shí)，接近統(tǒng)一為所有值。的方bracketted分母長(zhǎng)期是近真實(shí)的，等于為cos2φ1小入射角。該使用平行偏振輻射薄膜檢測(cè)靈敏度因此增加與φ1為和比為垂直偏振更大由因子。如所示由表示虛線曲線這近似是對(duì)的例子非常好當(dāng)考慮。對(duì)于叭的較大值，分母平方bracketted長(zhǎng)期有大致相等的實(shí)部和虛組件。術(shù)語的實(shí)部和虛部的橫產(chǎn)品產(chǎn)生最低，最高，并在11符號(hào)改變所示英寸的11的值變?yōu)榱?，?dāng)交叉積的總和等于零。在放牧incidence11再次變?yōu)榱阋驗(yàn)殡m然所觀察到的異常行為用本實(shí)施例，不會(huì)發(fā)生對(duì)光學(xué)常數(shù)的所有集合，顯而易見的是，與inciden的角度測(cè)量，比臼更大偽布儒斯特角必須酌情作出。一般來說，最高靈敏度可以通過采用得到平行偏振輻射和φ145°之間的值和偽布魯斯特角度。觀察外部反射從介質(zhì)類似的行為，如在圖中所示圖4和5為一組光學(xué)常數(shù)N1=L.333的;N2=3.0，K2=1.5;N3=4.0，K3=0.0。在這種情況下，形成一個(gè)薄的吸收在透明基板上膜（D/2=10?）產(chǎn)生的反射率增加垂直偏振輻射時(shí)對(duì)于平行偏振輻射，AR始終是有限的，但通過零和變化在布儒斯特角簽字，φ8=TAN-1（N3/N1）R11的值也為零時(shí)，結(jié)果，在比圖11是不連續(xù)的這個(gè)入射角如果E2，E3都是真實(shí)的，始終為零[比照均衡器因此，以一階，一兩相電介質(zhì)系統(tǒng)的反射率是不變由一個(gè)非常薄的電介質(zhì)膜的襯底上的沉積surfa這導(dǎo)致自干擾，反射特性增強(qiáng)和反射抑制薄膜，在二階可以忽略不計(jì)3.4弱吸收膜如果基板是強(qiáng)烈吸收（金屬）但表面薄膜是僅弱吸收，然后垂直入射裸電介質(zhì)所涵蓋的反射率和電介質(zhì)的一個(gè)膜的大約一個(gè)單層作為角度的函數(shù)發(fā)生率平行和垂直極化和非偏振光光參數(shù)是：NI=1.333;N2=3.0，K2=1.5;NA=4.0，KA=0;D/λ=1×10從圖中的反射率歸一化的變化，引起約吸收膜的一個(gè)單層。如果該膜非常弱吸收的或透明的對(duì)于這樣的情況下的反射率變化預(yù)測(cè)是非常小的，并可以通過基片的光學(xué)特性很大程度上決定小，如果有的話，可以關(guān)于該薄膜的吸收特性來獲得的信息?；蛘?，如果基板是透明的，吸收系數(shù)該薄膜是有關(guān)的消光系數(shù)，K2由因此，在垂直入射時(shí)通過薄的吸收膜的沉積所產(chǎn)生的反射率變化由此在介質(zhì)基片上可以是正或負(fù)，這取決于在是否N3>N1或N3<N1如果基片是光學(xué)更密，最大靈敏度是通過采用內(nèi)部反射方式來實(shí)現(xiàn)。在均衡器的檢查。（26），（28），顯而易見的是，在反射薄膜的光譜，不僅在光依賴于復(fù)雜的方式該膜的常數(shù)，而且在那些襯底和環(huán)境的階段。如果e1和F.3是在波長(zhǎng)范圍的興趣幾乎恒定，的反射率變化可以與該薄膜的吸收性質(zhì)然而，這關(guān)系被遮蔽，通過以下事實(shí)中的一個(gè)的附近膜的吸收帶時(shí)，折射率，n2時(shí)，表現(xiàn)出異常色散如果這種分散性強(qiáng)，反射光譜被嚴(yán)重扭曲相比于常規(guī)的透射光譜和吸收最高將被取代最后，它可以指出，用于吸收基板，正比于實(shí)部，噸，介電常數(shù)的弱吸收膜的，而對(duì)于電介質(zhì)基板取決于的虛分量，3.5內(nèi)反射雖然線性近似理論的討論前面的章節(jié)主要是關(guān)于外在反映，它是為內(nèi)部反射模式同樣有效。在這種情況下，同相（I）對(duì)應(yīng)于其充當(dāng)基板的內(nèi)反射元件，而相（3）是周圍介質(zhì)和N1>N3如果環(huán)境相是透明的，并入射在內(nèi)部反射元件的角度等于或大于大于臨界角,,全內(nèi)反射發(fā)時(shí)，這樣是完全統(tǒng)一的臨界角的值是獨(dú)立的吸收層是否存在于表面上襯底如果相（L），（2）和（3）是透明的，ε1是真實(shí)的。檢查（24A）和（24B）顯示，以一階沒有反射率變化由一個(gè)非常薄的電介質(zhì)膜的沉積的內(nèi)部的表面上產(chǎn)生兩種偏振模式的反射元件如果薄膜相吸收，82是復(fù)雜和漸逝波從內(nèi)部反射元件遭受功率損失，例如是R（D）<1和用于光學(xué)常數(shù)N2和k2時(shí)的所有值在圖的實(shí)線6說明的依賴自由電介質(zhì)內(nèi)部反射元件的反射率（N1=4.0，在與對(duì)水溶液（K3=0.0）接觸K1=0.0）入射光束的發(fā)生率和偏振角度。R11表現(xiàn)出在主要的角度的零最小值這是外部偏振角的互補(bǔ)上升硬生生地團(tuán)結(jié)在臨界角，φ0=19.5°虛線曲線顯示的反射率時(shí)的薄膜（N2=1.333，K2=1.5）的存在在表面上，用于perpendicular-和平行偏振輻射，分別圖。7顯示的與值對(duì)應(yīng)的曲線在本實(shí)例中，對(duì)于電影的檢測(cè)靈敏度減毒全反射（ATR）與φ1>φC是最大的平行極化這個(gè)是不是普遍適用，但是，觀察為膜相反的行為用稍大n2的值。均衡器的檢查。（24A）和（24B）揭示對(duì)于所有入射角比如果大于·3.6表面覆蓋如果表面分餾覆蓋，平均膜厚度可以被定義如其中d是局部厚度，薄膜一小塊或島嶼的面積在基板表面上，和A是完全裸露的基板的面積表面（未總的膜面積）。如果具有均勻厚度的薄膜形式,;是恒定的，等于所述單層厚度的整數(shù)倍，d0因此，有效厚度為其中，表面覆蓋被定義為線性逼近理論的有效性的區(qū)域，我們可代替的數(shù)量，在當(dāng)量（24）用d然后，對(duì)于正常入射在一個(gè)固定的波長(zhǎng)，是線性比例的表面覆蓋，提供82和83是不變的該薄膜的光學(xué)特性和然而基板可能會(huì)發(fā)生變化，根據(jù)的熱的變化吸附，表面覆蓋。這種變化會(huì)擾亂值82和83.當(dāng)這些變化是可以忽略不計(jì)，我們可以注意到完全覆蓋的三相系統(tǒng)的反射率類似地，兩相系統(tǒng)具有8=0的反射率是反射率變化作為表面覆蓋的函數(shù)，由下式給出部分單層覆蓋的治療方法已被提出這是基于散射和微觀原子極化）車型。這些理論，其適用性最近被Bootsma討論預(yù)測(cè)1eflectivity變化成正比的分?jǐn)?shù)分離的原