非線 非線性光學(xué) 原理與進(jìn)展 錢世雄 01 D課件

第１章引言一線性光學(xué)與非線性光學(xué)1.特點(diǎn)線性光學(xué)，即光束在空間或介質(zhì)中的傳播是互相獨(dú)立的，光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應(yīng)，光束的傳播方向會(huì)發(fā)生改變，空間分布也會(huì)有所變化，但光的頻率不會(huì)在傳播過程中改變；介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù)，如折射率、吸收系數(shù)等，都與入射光的強(qiáng)度無(wú)關(guān)，只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。當(dāng)一束激光射入到介質(zhì)以后，會(huì)從介質(zhì)中出射另一束或幾束很強(qiáng)的有新頻率的光束。它們可以處在與入射光頻率相隔很遠(yuǎn)的長(zhǎng)波邊或短波邊，或是在入射光頻率近旁的新的相干輻射；兩個(gè)光束在傳播中經(jīng)過交叉區(qū)域后，其強(qiáng)度會(huì)互相傳遞，介質(zhì)的吸收系數(shù)已不再是恒值，它會(huì)隨光束強(qiáng)度的增加變大或者變小。一個(gè)光束的光波相位信息在傳播過程中，也會(huì)轉(zhuǎn)移到其他光束上去，一個(gè)光束的相位可以與另一個(gè)光束的相位呈復(fù)共軛關(guān)系；某一定強(qiáng)度的入射光束在通過介質(zhì)后，透射光束的強(qiáng)度可以具有兩個(gè)或多個(gè)不同的值。2.光與物質(zhì)相互作用關(guān)系當(dāng)一個(gè)光電場(chǎng)入射到介質(zhì)體系中時(shí)，由于介質(zhì)體系是由大量的多種荷電粒子，如電子、原子實(shí)及離子等構(gòu)成，它們?cè)谕夤怆妶?chǎng)的作用下會(huì)發(fā)生位移，這就會(huì)在介質(zhì)中產(chǎn)生感應(yīng)的電極化強(qiáng)度。從（１.０-１）出發(fā)，配合電磁波在介質(zhì)中傳播的波動(dòng)方程人們可以解釋介質(zhì)中存在的吸收、折射和色散等效應(yīng)。其中μ0是真空導(dǎo)磁率，σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率。一般來講，χ(1)的實(shí)部對(duì)應(yīng)介質(zhì)體系的折射和色散，而χ(1)的虛部說明介質(zhì)的吸收.

光電場(chǎng)所感應(yīng)的電極化強(qiáng)度與入射光電場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系式中必須計(jì)及光電場(chǎng)強(qiáng)度的高冪次項(xiàng)，即

χ(2)、χ(3)分別為二階及三階非線性極化率張量，它們以及高階非線性極化率張量χ(n)是表征光與物質(zhì)非線性相互作用的基本參數(shù)。Ｂｌｏｅｍｂｅｒｇｅｎ給非線性光學(xué)效應(yīng)的定義作了如下論述：凡物質(zhì)對(duì)于外加電磁場(chǎng)的響應(yīng)，并不是外加電磁場(chǎng)振幅的線性函數(shù)的光學(xué)現(xiàn)象，均屬于非線性光學(xué)效應(yīng)的范疇。從Ｂｌｏｅｍｂｅｒｇｅｎ的這個(gè)定義出發(fā)，我們可以把（１.０-３）中右邊第一項(xiàng)有關(guān)的效應(yīng)稱為線性光學(xué)效應(yīng)，與χ(2)∶ＥＥ有關(guān)的效應(yīng)稱為二階非線性光學(xué)效應(yīng)，與χ(3)ＥＥＥ有關(guān)的效應(yīng)稱為三階非線性光學(xué)效應(yīng)，更高階的非線性光學(xué)效應(yīng)可以此類推.超流激光場(chǎng)物理學(xué)啁啾脈沖放大技術(shù)得到的短脈沖只有1.5pw(1pw=1015w)高功率激光子流。聚焦強(qiáng)度1021w/cm2(8)大大超過介質(zhì)內(nèi)部形成的庫(kù)侖場(chǎng)強(qiáng)-超流激光場(chǎng)與物質(zhì)相互作用§１.１非線性光學(xué)的早期１０年（１９６１—１９７０）非線性光學(xué)的一個(gè)重要發(fā)展時(shí)期是早期的１０年。1961年，F(xiàn)ranken將紅寶石激光束入射到石英片上，確證了新的ＳＨＧ效應(yīng)。ＳＨＧ效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)極大地促進(jìn)了無(wú)機(jī)晶體材料在相干輻射產(chǎn)生中的應(yīng)用，具有重要的意義。１９６２年Woodbury在使用硝基苯材料研究調(diào)Ｑ紅寶石激光器時(shí)發(fā)現(xiàn)，從激光器出射的譜線中，除了紅寶石的激光線外，還有另一條處于紅區(qū)的７６６ｎｍ譜線。而且這條出射光束具有與紅寶石激光束同樣的傳播方向和小的發(fā)散角。隨之人們即分析出，這是與硝基苯的分子振動(dòng)密切有關(guān)的一種新的相干輻射，即受激拉曼散射ＳＲＳ。

釹玻璃棒中的非線性光學(xué)效應(yīng)——自聚焦使光束在材料中被聚集，使在焦點(diǎn)處達(dá)到高于損傷閾值的功率密度。與自聚焦密切相關(guān)的自相位調(diào)制效應(yīng)也得到了廣泛的研究。飽和吸收是與吸收有關(guān)的一種非線性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)增加入射激光束的強(qiáng)度時(shí)，介質(zhì)的吸收系數(shù)會(huì)隨之減小，人們稱此為飽和吸收效應(yīng)。也觀察到了反飽和吸收現(xiàn)象。雙光子吸收則是與飽和吸收在形式上迥異的另一種效應(yīng)。它會(huì)使介質(zhì)的吸收系數(shù)隨光強(qiáng)度的增加而增大，其基本原理是，介質(zhì)中的分子或原子可以經(jīng)過兩個(gè)光子的同時(shí)吸收而躍遷至較高的一個(gè)激發(fā)態(tài)。

在２０世紀(jì)６０年代，瞬態(tài)光學(xué)效應(yīng)方面的研究也得到很大的進(jìn)展。在這個(gè)階段，為配合非線性光學(xué)實(shí)驗(yàn)研究的發(fā)展，在理論上也有出色的研究。Ａｍｓｔｒoｎｇ等人在１９６２年發(fā)表了關(guān)于光場(chǎng)與物質(zhì)的非線性相互作用的長(zhǎng)篇論文，被后人稱為ＡＢＣＤ論文，至今仍有一定參考價(jià)值。Bloembergen在１９６５年出版了“NonlinearOptical”一書，該書對(duì)非線性光學(xué)極化率，當(dāng)時(shí)已發(fā)現(xiàn)的ＳＨＧ、ＳＲＳ等效應(yīng)作了詳細(xì)的討論，是非線性光學(xué)領(lǐng)域的經(jīng)典性著作。同年，Butcher也推出了“NonlinearOpticalPhenomena”一書，從密度矩陣方程出發(fā)，推導(dǎo)了介質(zhì)體系中非線性極化率的基本公式。這兩本著作，可以稱為６０年代非線性光學(xué)的代表性著作，集中反映了６０年代早期對(duì)非線性光學(xué)的研究成果。

§１.２研究全面深入的２０年自1971年至1990年，非線性光學(xué)經(jīng)歷了深入發(fā)展的２０年。一些新的重要的非線性光學(xué)效應(yīng)相繼被發(fā)現(xiàn)，新型的非線性光學(xué)晶體材料的試制成功，微微秒激光器件的廣泛使用以及飛秒激光器的研制進(jìn)展，使得利用超快脈沖進(jìn)行非線性光學(xué)的研究得到重大推進(jìn)。在1970年代至1980年代，四波混頻（ＦＷＭ）作為一種重要的產(chǎn)生相位復(fù)共軛光束的方法，在畸變相位的恢復(fù)，相位共軛腔的設(shè)計(jì)方面得到了廣泛的應(yīng)用。ＤＦＷＭ所具有的復(fù)共軛特性，ＮＤＦＷＭ的窄帶反射特性，共振ＤＦＷＭ的高反射等等使得ＦＷＭ這種技術(shù)可以用于消除激光束在大氣中傳播時(shí)產(chǎn)生的相位畸變和研制光束自導(dǎo)跡系統(tǒng)。相位共軛鏡則是利用了ＤＦＷＭ或其他方法（如ＳＢＳ）的相位復(fù)共軛特性，它在高質(zhì)量的有共軛腔特性的激光器的研制方面得到了極為重要的應(yīng)用，可以消除腔內(nèi)一些元件的畸變作用和熱效應(yīng)等不利影響。利用各種金屬蒸汽及氣體介質(zhì)中的共振效應(yīng)，人們觀察到在電子能級(jí)間的受激電子拉曼散射（ＳＥＲＳ）效應(yīng)。在Ｋ、Ｎａ等蒸汽中進(jìn)行的ＳＥＲＳ研究，可以將相干輻射向紅外區(qū)域擴(kuò)展，得到在１～２０μｍ波長(zhǎng)范圍間分立可調(diào)諧的相干輻射。在將相干輻射向紫外區(qū)擴(kuò)展的研究工作中，反斯托克斯拉曼激光器的探索是人們極為重視的途徑。如果利用化學(xué)反應(yīng)或光解離過程將原子激發(fā)至激發(fā)態(tài)而得到足夠大的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)就可以得到有效的反斯托克斯ＳＲＳ。背向ＳＢＳ具有很高的增益因子和很好的相位共軛特性，

由于ＳＢＳ的相位共軛特性，可以采用ＳＢＳ池作為激光腔的一個(gè)反射鏡而構(gòu)成相位共軛腔，這種共軛腔可極大地改善激光器輸出的光束質(zhì)量，且輸出能量可達(dá)到１Ｊ以上。

相干反斯托克斯拉曼散射（ＣＡＲＳ）最早是由Maker和Terhune在1965年觀察到的，這是一種三階相干非線性光學(xué)過程。由于這種方法具有抗熒光干擾、信號(hào)的方向性好及頻率鑒別性等特點(diǎn)，因而有很高的信噪比。利用這種技術(shù)，可以進(jìn)行火焰溫度的遙測(cè)，在發(fā)動(dòng)機(jī)的溫度檢測(cè)，爐溫測(cè)量方面得到實(shí)際應(yīng)用。

1975年貝爾實(shí)驗(yàn)室的McCall，Gibbs和Venkatesan從置于法布里—珀羅干涉腔中的鈉蒸汽中首次測(cè)得了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)特性。在氣體、液體及半導(dǎo)體等許多材料中都觀察到了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)（ＯＢＩＳ）現(xiàn)象。光纖通信是在1970年代初開始研究并得到廣泛注意。由于低損耗石英光纖的制成以及近紅外波段激光器性能的提高，光纖通信的研究取得了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，使它成為通信領(lǐng)域最重要和最有發(fā)展?jié)摿Φ氖侄?。光學(xué)孤子(Soliton）是在傳播過程中保持形狀不變的一種光波，自然是光纖通信中最理想的載波光束，它可以經(jīng)光束中的群速色散（ＧＶＤ）和ＳＰＭ兩種過程的結(jié)合而在光纖中得到產(chǎn)生與傳播。

鑒于極短波長(zhǎng)激光器，包括真空紫外（ＶＵＶ），極端真空紫外（ＸＵＶ）及軟Ｘ射線區(qū)的激光器在超大規(guī)模集成電路光刻，用于觀察原子和分子等微觀世界的全息技術(shù)以及高激發(fā)態(tài)光譜研究方面的重要意義，人們對(duì)其一直在努力開拓。利用非線性光學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生ＶＵＶ，ＸＵＶ波段的相干輻射是一種現(xiàn)實(shí)的方法，因?yàn)橹苯又圃爝@些波段的激光器在技術(shù)上存在許多困難。采用非共振ＦＷＭ或多波混頻可以在惰性氣體，甚至金屬蒸汽中得到ＶＵＶ及ＸＵＶ波段的相干輻射。盡管采用相位匹配，效率仍然很低，一般僅為１０-7左右。采用雙光子共振的ＦＷＭ過程以及采用多光子共振的多波混頻則可以提高轉(zhuǎn)換的效率。人們從四波混頻和三次諧波已可獲得波長(zhǎng)在７２ｎｍ以上大部分區(qū)域的ＶＵＶ及ＸＵＶ相干輻射。而從更高次的諧波過程，還可得到波長(zhǎng)短至３８ｎｍ的相干輻射。

在軟Ｘ射線區(qū)，當(dāng)波長(zhǎng)短至１０ｎｍ以下時(shí)，由于介質(zhì)在這些區(qū)域的顯著吸收，相干輻射的產(chǎn)生就需要借助于如高溫等離子體、核爆炸、強(qiáng)激光轟擊金屬靶等方法。非線性光學(xué)材料的研究在這２０年中有了重大的進(jìn)展。1960年代時(shí)，大量使用的非線性光學(xué)晶體是ＫＤＰ，ＡＤＰ，ＬｉＮｂＯ3和ＬｉＩＯ3等，它們?cè)冢樱龋?，ＳＦＧ及ＯＰＯ器件上得到了廣泛的應(yīng)用，但是它們?cè)趽p傷閾值、短波吸收及大氣中的穩(wěn)定性方面都有相當(dāng)?shù)木窒扌浴?970年代以來，人們先是在有機(jī)非線性晶體材料的研究方面得到了一些進(jìn)展，例如制得了尿素晶體，但它在損傷閾值等方面與無(wú)機(jī)晶體材料還有一定差距。ＫＴＰ的發(fā)現(xiàn)（ＫＴｉＰＯ4），為無(wú)機(jī)非線性晶體材料家族增添了一種有大的非線性光學(xué)系數(shù)、高損傷閾值的材料。

陳創(chuàng)天等人，在1980年代成功地推出了β-ＢａＢ2Ｏ4（ＢＢＯ）及ＬｉＢ3Ｏ5（ＬＢＯ）兩種性能優(yōu)越的晶體。兩種晶體的短波吸收限比ＫＤＰ和ＡＤＰ更短，而且具有大的非線性光學(xué)系數(shù)，如ＢＢＯ的ｄ22比ＫＤＰ的ｄ36高了２倍多。它們已被廣泛地應(yīng)用在超短脈沖區(qū)的ＳＨＧ、ＳＦＧ及ＯＰＯ等相干輻射的轉(zhuǎn)換，對(duì)新型激光器件的研制起了極大的推動(dòng)作用。在這２０年中，大量的非線性光學(xué)專著得到出版，如在四波混頻，光學(xué)相位共軛，相干輻射的擴(kuò)展，光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)，多光子過程，光纖和有機(jī)材料中的非線性光學(xué)效應(yīng)等領(lǐng)域都有相應(yīng)的書籍。至于國(guó)際學(xué)術(shù)會(huì)議的論文集及一些著名學(xué)術(shù)刊物所編輯的專集則為數(shù)極多。這段時(shí)期中，關(guān)于非線性光學(xué)的基本原理和研究工作比較全面總結(jié)的則首推Ｙ．Ｒ．Ｓｈｅｎ的“ThePrinciplesofNonlineraOptics”。

所有這些紅外或可見波段，連續(xù)波或超短脈沖，DRO或SRO的OPO及OPA技術(shù)的巨大進(jìn)展已經(jīng)有效地促進(jìn)了激光光譜及非線性光學(xué)的研究，為更高精度和ｆｓ量級(jí)的非線性光學(xué)研究提供了有效的紅外相干輻射光源。第二個(gè)極為引人注目的進(jìn)展是ｆｓ區(qū)非線性光學(xué)的研究。在1990年代，ｆｓ激光器已經(jīng)實(shí)現(xiàn)商品化，并在實(shí)驗(yàn)室得到廣泛應(yīng)用。再利用非線性光學(xué)過程可進(jìn)一步壓縮及放大超短脈沖或轉(zhuǎn)換超短脈沖的波長(zhǎng)，這對(duì)于利用非線性光學(xué)效應(yīng)研究各種材料中的超快過程起了重要的推動(dòng)作用。摻有稀土元素Ｅｒ光纖的制備，使得在光通信最感興趣的波段得到了高增益介質(zhì)。Ｅｒ光纖具有很大的增益帶寬，可用于產(chǎn)生和放大超短脈沖.由于半導(dǎo)體激光器在光通信、光盤存貯等領(lǐng)域的重要應(yīng)用前景，有關(guān)半導(dǎo)體激光器的研究近年來得到了很大的進(jìn)展。除了ＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ多量子阱激光器以外，利用應(yīng)變型量子阱ＩｎＧａＡｓ／ＩｎＧａＡｓＰ／ＩｎＰ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＩｎＡｓ等材料都得到了激光輸出。ⅡⅥ族寬禁帶材料及ＧａＮ等摻Ｎ材料所制作的發(fā)光及激光器件也有重要的突破，而在這些半導(dǎo)體激光器的研制之中，伴隨著許多非線性光學(xué)的研究課題。

光纖通信的神速發(fā)展并如此深刻地影響人類社會(huì)是科學(xué)技術(shù)的一個(gè)重大成就。為充分挖掘和利用光纖通信的波段范圍，人們已在開拓高密度波分復(fù)用技術(shù)（ＤＷＤＭ），即采用盡可能多的光學(xué)頻道，預(yù)計(jì)頻道數(shù)可接近一千個(gè)，而每個(gè)頻道運(yùn)載有足夠多的信息。這樣要在一根光纖中同時(shí)傳輸許多在波長(zhǎng)上緊密相依（間隔約為０．４ｎｍ）而載有信息的光波，必然需要許多復(fù)雜的光子學(xué)與光電子學(xué)技術(shù)和系統(tǒng)與之配合。如多波長(zhǎng)激光器，高速調(diào)制器，光學(xué)分叉復(fù)用器（ＯＡＤＭ），光學(xué)開關(guān)，光電接收器等。它們應(yīng)該有極高的響應(yīng)速度以對(duì)超高容量信息進(jìn)行接收、處理、分類和再發(fā)送。這將涉及到許多非線性光學(xué)技術(shù)和材料的超快響應(yīng)。在光纖通信的發(fā)展計(jì)劃中，光孤子通信受到人們的密切注視。光孤子由于其極好的波形保持特性，對(duì)無(wú)誤碼率信息傳輸?shù)膽?yīng)用前景十分誘人。由此，科學(xué)家們?cè)冢玻笆兰o(jì)８０年代發(fā)現(xiàn)光孤子的基礎(chǔ)上，近幾年來，在時(shí)間孤子、空間孤子以及時(shí)空孤子（ＳＴＳ）都有大量的研究工作。

ｆｓ激光應(yīng)用的另一個(gè)重要領(lǐng)域是ｆｓ化學(xué)和ｆｓ生物學(xué)。在使用ｐｓ激光研究超快化學(xué)反應(yīng)的基礎(chǔ)上，很早就開始了ｆｓ化學(xué)的研究。ｆｓ化學(xué)主要是研究化學(xué)反應(yīng)中的超快動(dòng)力學(xué)過程，化學(xué)鍵的斷裂和生成，異構(gòu)化以及反應(yīng)的中間過渡物等。由此可以了解化學(xué)反應(yīng)是如何發(fā)生的，與反應(yīng)條件有何關(guān)系。近10年來，利用ｆｓ激光已對(duì)光合作用的原初過程，視覺的超快光響應(yīng)以及蛋白質(zhì)等進(jìn)行了研究。高等植物及細(xì)菌的光能捕獲及光能傳遞是