熱中子三軸譜儀的基本技術(shù)與應(yīng)用

熱中子三軸譜儀的基本技術(shù)與應(yīng)用

1中日散射的優(yōu)勢、劣勢在探索物質(zhì)結(jié)構(gòu)時，人們通常使用砂漿棒打樣品，觀察顆粒的波動性質(zhì)，并分析物質(zhì)的平均周期或接近結(jié)構(gòu)。在這方面，x射線粉末分散儀可以是最廣泛的研究對象，可以確定特定的晶體結(jié)構(gòu)。然而，x射線具有許多優(yōu)點，但也存在許多缺點，在許多情況下無法滿足我們的要求。然而，散射器在一定程度上與x射線形成了互補，它可以測量x射線不難測量的材料。此外，在磁結(jié)構(gòu)和磁激發(fā)的測量方面，散射器獨特且不可替代，因此它已成為凝聚態(tài)物理研究中非常重要的探測手段之一。介質(zhì)三軸譜是中性三軸譜圖中非常重要的之一。1994年，主要貢獻波爾伯格獲得了諾貝爾物理獎。本文首先結(jié)合中子的基本性質(zhì)介紹中子散射的優(yōu)勢與劣勢.第三部分介紹中子三軸譜儀的基本概念以及一些關(guān)鍵部件.在第四部分介紹中國科學(xué)院物理研究所與中國原子能科學(xué)研究院將要合作搭建的熱中子三軸譜儀.在第五部分,我們將給出幾個三軸譜儀應(yīng)用的例子.最后,我們將給出一個簡單的結(jié)論.2關(guān)于能量散射的方式中子是由JamesChadwick于1932年首先提出相應(yīng)的概念并在實驗上驗證的.他也因為這一發(fā)現(xiàn)而獨自獲得了1935年諾貝爾物理學(xué)獎.自由中子的質(zhì)量比質(zhì)子略大,約為1.675×10-27kg.中子有兩個重要的特性讓它在散射研究上具有獨特的地位.首先,中子不攜帶電荷,這意味著它不參與長程的庫侖相互作用,從而可以很容易地穿透樣品,測量到樣品的體性質(zhì).同時,這也使得在中子散射中可以比較容易地利用高磁場、高壓、極低溫與高溫等樣品環(huán)境.當(dāng)然,這反過來也是中子散射的一個“缺點”,因為往往需要很大的樣品(通常為克的量級)才能夠獲得足夠的信號強度.中子由于無需克服電子云的斥力,所以它將直接和原子核相互作用.這種相互作用非常短程(約10-15m),可以認為是點碰撞,從而可以將散射處理為僅包含s波的過程,極大地簡化了理論計算.需要指出的是,中子和原子核的相互作用并不像X射線或電子散射那樣隨著原子序數(shù)增加而迅速增加.它對很多輕元素(例如氫、鋰、氧等)也有很強的散射,這一點對于生物材料和許多能源材料尤為重要.其次,盡管中子沒有靜電荷,但是其內(nèi)部的夸克和膠子結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了一個大小為1.913μN的磁矩.該磁矩和固體中的未成對電子自旋相互作用,其強度和其與原子核的相互作用相當(dāng).其1/2的自旋角動量也使得它可以被極化為只含有單一自旋態(tài)的中子束,從而把磁散射從原子核散射與非相干散射中分離開.這使得中子散射在研究固體中磁性質(zhì)方面成為最重要的研究手段,可以和拉曼散射、μ子自旋共振(μsR)以及核磁共振形成互補.而中子非彈性散射在研究完整的磁激發(fā)譜方面,則是其他任何手段都無法替代的.基于中子散射的這些特點,它在研究化學(xué)、物理、材料以及生命科學(xué)等多門學(xué)科中都起著十分重要的作用.目前應(yīng)用于中子散射的中子通常由兩種方式產(chǎn)生:一種是反應(yīng)堆模式,通過235U裂變來產(chǎn)生中子;另一種則是散裂源模式,通過加速器加速獲得的高能質(zhì)子轟擊重原子核來產(chǎn)生中子.這兩種中子源的能量范圍和中子譜儀的工作方式不盡相同.反應(yīng)堆中子源產(chǎn)生的中子在時間上是連續(xù)的,因此在應(yīng)用中通常利用晶體的布拉格定律來獲得某一能量的中子.而散裂源產(chǎn)生的中子是脈沖式的,所以可以通過測量中子飛行的時間來獲知中子的能量.中國原子能科學(xué)研究院原有的15MW重水反應(yīng)堆已經(jīng)退役,其在北京新建成的60MW的中國先進研究堆則剛剛臨界(即開始產(chǎn)生中子).我們將要介紹的由中國科學(xué)院物理研究所負責(zé)搭建的熱中子三軸譜儀就將依托該反應(yīng)堆.在散裂源方面,中國將在廣東省東莞市建造國內(nèi)第一臺散裂中子源.中子散射和其他散射手段一樣,遵循著基本的能量守恒與動量守恒公式:Q=kf-ki,(1)?ω=Ei-Ef,(2)其中中子的波矢k的大小為2π/λ,λ為中子的波長.中子的能量E=ue7b92k2/2mn,mn為中子的質(zhì)量.下標i和f分別代表著入射和出射(最終)中子.中子傳遞給樣品的動量和能量分別是ue7b9Q和ue7b9ω.(1)式可以在倒空間形象地表示出來(見圖1).在ki=kf時,該公式就退化為布拉格定律,即|Q|=2|ki|sinθ,(3)或λ=2dsinθ.(4)由于中子與物質(zhì)的相互作用很弱,所以可以利用費米黃金定則和玻恩近似來處理散射關(guān)系,從而獲得中子的微分散射截面為d2σdΩfdEf=Νkfkib2S(Q,ω),(5)其中N是原子核的數(shù)目,b是原子核散射長度.而散射方程S(Q,ω)為S(Q,ω)=12π?Ν∑ll′∫∞-∞dt?e-iQ?rl′(0)eiQ?rl(t)?e-iωt,(6)其中t是時間,<…>表示對初始狀態(tài)的平均.可以看到,S(Q,ω)僅僅依賴于中子傳遞到樣品的動量和能量,與中子入射和出射的波矢ki和kf的絕對值無關(guān).它包含著樣品內(nèi)原子的位置和運動的信息.對于大多數(shù)中子散射實驗來說,其目的都是通過測量S(Q,ω)來決定所觀測系統(tǒng)的微觀性質(zhì).對于自旋系統(tǒng),我們也可以推得類似的關(guān)系,只是這時需要考慮中子自旋、樣品自旋與Q的關(guān)系.限于篇幅就不在這里介紹了.3軸譜儀的主要部件1950年,不算很年輕(32歲)的加拿大人BertramBrockhouse在剛剛拿到博士學(xué)位之后,來到當(dāng)時擁有中子束流強度最高的反應(yīng)堆的加拿大國家研究理事會原子能項目(即后來的加拿大原子能有限公司)的ChalkRiver原子能實驗室工作.該實驗室在首都渥太華的西北方向,距離渥太華約200公里,基本屬于前不著村后不著店的地方.他所居住的小鎮(zhèn)DeepRiver現(xiàn)在也只有大約4000居民.當(dāng)Brockhouse還在為鎮(zhèn)上爆發(fā)的毛蟲災(zāi)害所苦惱的時候,并沒有想到自己將來會對物理學(xué)研究做出如此重大的貢獻.當(dāng)時Brockhouse對中子還并不了解,但是出于興趣他決定還是進行與此有關(guān)的研究.利用慢中子來研究非彈性散射的想法是在1950年12月的一次會議上產(chǎn)生的,不過,Brockhouse的初步嘗試直到1952年也沒有成功.隨后,利用反應(yīng)堆關(guān)機的時間,他在美國Brookhaven實驗室訪問了10個月,繼續(xù)進行中子散射的相關(guān)研究.返回ChalkRiver之后,他終于成功搭建了三軸譜儀的原型機,并在1955年的美國物理學(xué)會的一次會議上公布了測量結(jié)果.由于在三軸譜儀研制方面的杰出貢獻,Brockhouse在1994年一個星期三的早晨醒來時,收到了電話留言機里面從瑞典傳來的消息.從Brockhouse成功搭建三軸譜儀到現(xiàn)在已經(jīng)過去50多年,但是它的基本構(gòu)架卻并沒有太大的變化.如圖2所示,單色器、樣品與分析器都可以分別旋轉(zhuǎn),構(gòu)成了所謂的“三軸”.其中單色器和分析器都是通過單晶的布拉格散射來選擇某一中子能量,同時也分別決定了ki和kf.而單晶樣品也需要旋轉(zhuǎn)至某一角度,從而才可以移動到需要測量的波矢Q.可以看到,三軸譜儀簡單直接地實現(xiàn)了圖1所示的散射三角形關(guān)系,從而可以很容易地處理分析數(shù)據(jù).盡管三軸譜儀的基本結(jié)構(gòu)仍然一樣,但是對三軸譜儀的發(fā)展卻并非停滯不前.近幾十年來,對于三軸譜儀的發(fā)展主要集中在三個方面:增強信號、降低背景以及增加譜儀的靈活性.下面我們結(jié)合這三個方面介紹一下三軸譜儀的幾個主要部件.如同前面所介紹的,單色器和分析器無疑是三軸譜儀最核心的部件.在選用晶體時,其標準包括:單胞體積小,中子散射長度大,熱中子吸收系數(shù)低,德拜溫度高,非相關(guān)散射截面低等.按著這些標準,58Ni單晶將是最適合的晶體,不過由于其造價太高,并沒有被廣泛應(yīng)用.實際中常用的晶體是熱解石墨(PG),其性能接近單晶石墨.另外,Cu,Si和Ge單晶也被廣泛應(yīng)用于三軸譜儀單色器,不過它們的晶體鑲嵌角太小,為了增加中子束流強度,通常需要采用高溫?zé)釅旱姆椒▉砣斯ぴ黾予偳督?近年來,聚焦中子的方式已經(jīng)被廣泛用于增加中子束流強度.反應(yīng)堆式中子源所產(chǎn)生的中子束是非常發(fā)散的,各個方向都有,因此只有很少一部分中子能夠到達樣品(中子源到樣品通常超過5m以上).為了解決這一問題,單色器可以由很多塊小單晶構(gòu)成,這些單晶按照一定方式排列,即可以在垂直方向也可以在水平方向?qū)l(fā)散的中子反射到樣品上,從而達到聚焦中子的目的.目前雙聚焦的單色器可以將樣品處的中子束流強度提高一個量級以上.類似于單色器,中子分析器也可以采用雙聚焦的方式來增加到達探測器的中子束流.另外,多分析器的設(shè)計在近幾年也逐漸成熟并成功應(yīng)用到一些譜儀.在這種多分析器系統(tǒng)里,將放置多個分析器單晶,每個單晶都對應(yīng)著一個單獨的探測器或者一排位置敏感的中子探測器,從而可以同時測量倒空間內(nèi)的多個點.這樣,盡管在某個點的強度比聚焦單探測器的方法要低,但是在測量一條曲線上,卻能夠極大地節(jié)省時間,增強了測量的靈活性.有些時候,在中子束流強度已經(jīng)足夠強的情況下,需要提高Q空間的分辨率,這時就需要使用準直器.最常見的準直器就是Soller準直器.它由一排平行的可吸收中子的薄片組成,通過調(diào)整薄片之間的距離,就可以只允許發(fā)散角在某一角度之內(nèi)的中子通過.準直器通常放置的位置包括單色器和樣品之間、樣品和分析器之間以及分析器和探測器之間.可以看到,當(dāng)準直器讓中子束發(fā)散變小時,也就自然減弱了其強度.因此在實際測量中,需要按照實驗需求選用合適的準直器.中子過濾器是降低背景的重要部件.通過布拉格定律我們可以知道,如果一個晶體可以讓某一波長為λ的中子被散射,那么波長為λ/n的中子也同樣滿足布拉格定律.這些高階中子將會增加背景,甚至導(dǎo)致雜峰.另外,高能中子由于難以屏蔽,也是背景噪音的重要來源.中子過濾器大致可以分為以下幾種:(1)快中子過濾器.這種過濾器利用多聲子散射來阻擋高能中子.例如藍寶石晶體就可以有效地阻擋100meV以上的快中子通過.(2)共振過濾器.這種過濾器通過原子核的共振效應(yīng)來阻擋某一段的高能中子.(3)布拉格散射過濾器.由布拉格定律可知,某一單晶所能夠散射的最大波長是正比于它的最大面間距離的.例如Be過濾器就可以幾乎完全阻擋5.2meV以上的中子,而對低于這一能量的中子完全透明.另外,PG過濾器在一些特定的波長下不允許其相應(yīng)的半波長中子通過,因此也被廣泛地應(yīng)用到熱中子譜儀中,用來阻止高階中子.(4)中子速度選擇器.中子速度選擇器通過旋轉(zhuǎn)地吸收中子的葉片來允許某一區(qū)域速度(即能量)內(nèi)的中子通過,過高或過低速度的中子都無法通過.4世界一流三軸譜儀的搭建和發(fā)展概況我國的中子散射技術(shù)起步較早,在上世紀50年代末就建造出我國第一臺中子衍射譜儀——“躍進一號中子晶體譜儀”.上世紀80年代初,在錢三強、章綜院士的倡導(dǎo)下,我國與法國合作建成了一個初具規(guī)模的熱中子散射實驗室,擁有6臺中子散射譜儀和亞洲第一個冷源.然而,中國原子能科學(xué)研究院的15MW重水反應(yīng)堆由于老化問題于2007年退役,使我國失去了開展高水平中子散射研究的平臺.令人欣慰的是,為保持我國在中子散射研究領(lǐng)域的可持續(xù)性,國家在原有重水反應(yīng)堆退役的同時,開展了高通量中國先進研究堆(60MW)的建設(shè).目前,先進堆已建成并于2010年度達到臨界,這為促進我國在中子散射科學(xué)研究方面的發(fā)展,增強我國在國際中子科學(xué)研究方面的競爭力帶來了一個歷史性的機會.目前世界上主要科技強國都擁有自己的三軸中子散射譜儀,其中高水平的實驗室包括:美國的橡樹嶺國家實驗室和美國國家計量標準局;加拿大的ChalkRiver實驗室;歐洲的Laue-Langevin研究所(法國)、FRM-II實驗室(德國);澳大利亞的BraggInstitute等.因此在中國搭建自己的高通量三軸譜儀也自然在先進堆建成后立刻提上了日程.中國科學(xué)院物理研究所與中國原子能科學(xué)研究院合作,將在先進堆7號中子水平孔道A束上搭建一臺世界級的熱中子三軸譜儀.為了估算我們譜儀的性能,我們利用McStas軟件對譜儀的中子束流強度進行了模擬.由于先進堆本身的真實中子束流強度還沒有被測量,因此我們在中子孔道處的初始束流強度采用了先進堆的模擬數(shù)據(jù).根據(jù)這一數(shù)據(jù),我們對單色器、分析器的位置和尺寸進行了優(yōu)化,獲得了最佳聚焦的條件.圖3(a)給出了在樣品處單色器對25meV中子束流的聚焦效果模擬.可以看到,通過雙聚焦,可以提高中子束流強度達10倍以上.如上所述,目前世界一流的三軸譜儀發(fā)展方向主要包括三個方面:提高中子通量;降低、消除背景噪音;增加實驗手段的靈活性.在提高中子通量方面,其主要技術(shù)包括:雙聚焦的單色器和分析器,從而可以極大幅度提高樣品處的中子通量;多分析器系統(tǒng),可以同時測量倒空間能譜的10個以上的信號,從而有效地節(jié)省了測量時間.在降低、消除背景噪音方面,其技術(shù)主要包括:在單色器和分析器晶體后面貼附碳化硼等材料,吸收未被反射的中子;在中子束通道上加載各種過濾器來去除不需要的中子,包括熱解石墨過濾器、藍寶石過濾器等;在通道設(shè)計上按著樣品需要的束流大小添加各種狹縫,限制孔道等.在增加實驗手段靈活性方面,其技術(shù)主要包括:選擇各種單色器來適應(yīng)各能量段的測量;極化中子,以便在需要的情況下決定性地確定磁結(jié)構(gòu)和磁激發(fā);采用各種大小的準直器,從而可以輕松地調(diào)整分辨率;樣品臺可以承載各種實驗環(huán)境,包括極低溫、強磁場、高壓、高電壓等.在吸收了上述很多已經(jīng)發(fā)展的最新技術(shù)的同時,我們獨創(chuàng)性地采用了單色器前放置速度選擇器的設(shè)計.預(yù)計這一方案將極大減少高能中子到達單色器的數(shù)量,從而可以有效地降低背景噪音.圖3(b)給出了我們設(shè)計的總體模型圖.5反鐵磁的結(jié)構(gòu)和能量三軸譜儀在物理學(xué)方面的應(yīng)用非常廣泛.在物理性質(zhì)方面,它的測量范圍包括彈性的晶格峰與磁結(jié)構(gòu)峰、聲子譜、自旋波、自旋漲落、臨界散射、漫散射等.在測量的材料方面,它的測量范圍包括高溫超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體、龐磁阻、低維磁性系統(tǒng)以及其他大多數(shù)凝聚態(tài)物理所研究的材料,還包括化學(xué)以及生物學(xué)方面的一些應(yīng)用.下面我們結(jié)合我們自己的一些工作來具體介紹一下三軸譜儀的應(yīng)用.和X射線粉末散射一樣,中子粉末散射是測量晶體結(jié)構(gòu)非常重要的手段之一.在新發(fā)現(xiàn)的鐵基超導(dǎo)體母體LaFeAsO中,中子粉末散射測量首先成功地觀測到了與四方相到正交相晶格相變緊密相關(guān)的反鐵磁相變,并且定出了其磁結(jié)構(gòu).然而在測量另一種鐵基超導(dǎo)體母體NaFeAs的時候,中子粉末散射卻只觀測到了結(jié)構(gòu)相變,而沒有探測到反鐵磁結(jié)構(gòu).這也導(dǎo)致了一些疑問,是否在其他體系中所觀測到的反鐵磁相變是鐵基超導(dǎo)體母體的共性,同時在研究鐵基超導(dǎo)電性機理的時候,是否需要考慮體系的反鐵磁性質(zhì).為了回答這一問題,我們利用橡樹嶺國家實驗室HFIR反應(yīng)堆的HB1三軸譜儀,探索是否在NaFeAs單晶中存在著反鐵磁結(jié)構(gòu).我們的測量結(jié)果表明,在Q=(1,0,1)M處,在低溫下確實存在著一個峰.其中下標M表示磁晶格晶胞.該峰在溫度上升后消失,意味著其反鐵磁的性質(zhì),如圖4(a)所示.在其他反鐵磁峰位置的測量表明,NaFeAs樣品的反鐵磁的共線性結(jié)構(gòu)和122體系、1111體系的鐵基超導(dǎo)體母體是一致的.為了判明NaFeAs系統(tǒng)中反鐵磁是沿著晶體a方向還是b方向的,我們需要比較磁峰與晶格峰.需要指出的是,在前面反鐵磁峰(見圖4(a))的測量中,我們采用了較寬的準直器系列:48′-60′-80′-120′.但是在比較磁峰與晶格峰位置時,需要更高的分辨率,因此我們將準直器系列調(diào)整為15′-20′-20′-30′.在這種準直系列下,我們測量的(1,0,1)M峰的θ-2θ如圖4(b)中的黑色實心方塊所示.在和晶格峰位置比較的過程中,我們不能簡單地測量任一位置的晶格峰,這是因為儀器在移動到遠離(1,0,1)M的位置時的系統(tǒng)誤差很容易引起錯誤的判斷.因此,我們需要拿掉在測量磁峰時的兩個熱解石墨過濾器.如同前面所介紹的,這將使得λ/2的中子通過,從而測量到了晶格峰.由于該晶格峰來源于正方相的兩個孿晶,所以其位置是(1,0,0.5)和(0,1,0.5)耦合的結(jié)果.而對于共線性反鐵磁結(jié)構(gòu)來說,由于一個方向是反鐵磁的(即相鄰自旋方向相反),而另一個方向是鐵磁的(即相鄰自旋方向相同),因此在a方向或b方向的反鐵磁將只有在(1,0,1)M或(0,1,1)M有磁峰存在.而我們測量到的磁峰位置在晶格峰的左邊,如圖4(b)所示,這意味著該磁峰對應(yīng)的是a方向反鐵磁的結(jié)構(gòu).最后,通過和反鐵磁峰與晶格峰強度的對比,我們也定出NaFeAs中磁矩的大小為(0.09±0.04)μB,這么小的磁矩是很難被中子粉末散射觀測到的.從上面的介紹可以看出,通過靈活地改變?nèi)S譜儀的各種配置,我們成功地定出了NaFeAs的磁結(jié)構(gòu).中子三軸譜儀更重要和更廣泛的應(yīng)用是在通過非彈性散射對自旋漲落進行研究的領(lǐng)域中.讓我們還是回到鐵基超導(dǎo)體來,這一次我們討論所謂“122”體系中的BaFe2-xNixAs2.它的母體(即x=0,無Ni摻雜)和前面介紹的NaFeAs一樣,也存在著共線性結(jié)構(gòu)的長程反鐵磁序.隨著Ni的摻雜,這種反鐵磁序逐漸減弱,而超導(dǎo)則將逐漸出現(xiàn).此時,母體中的自旋波也消失,其自旋激發(fā)則變得和超導(dǎo)態(tài)緊密相關(guān).其中一個重要的現(xiàn)象就是所謂的“磁共振峰”.它是指自旋激發(fā)譜某一能量的強度在進入超導(dǎo)態(tài)時顯著增加的現(xiàn)象.在BaFe1.9Ni0.1As2(Tc=20K)中,我們首先在反鐵磁位置(1,0,0)M上進行能量掃描.在這種模式下,我們固定三軸譜儀的分析器,從而只探測固定的出射中子能量(14.7meV).然后改變