多化學(xué)組分對氣溶膠的影響

多化學(xué)組分氣溶膠對中國北方微物理溫暖云的影響

楊夙英1，2，馬建忠2，胡自金2，閆鵬2，陳越2，王巍31大氣物理與環(huán)境實(shí)驗(yàn)室，南京信息工程大學(xué)210044，中國;2中國氣象科學(xué)研究院，北京100081，中國;3中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京100012，中國收稿于2009年12月8日，接受于2010年3月30日，網(wǎng)上公布2010年10一個(gè)絕熱容器大小的云包裹模型是由多化學(xué)組分（MCC）的氣溶膠結(jié)合形成的，同時(shí)影響著UWyo單化學(xué)組分（SCC）包裹模型。用模型的方法來調(diào)查多組分氣溶膠對中國北方微物理溫暖云的影響。模擬初始化使用的數(shù)據(jù)和化學(xué)成分，期間的IPAC（在華北對氣溶膠和云微物理污染測量的氣溶膠粒徑分布）在2006年春季運(yùn)動(dòng)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在中國北方不僅使多化學(xué)組分氣溶膠云滴數(shù)量增加，同時(shí)比純銨硫酸鹽氣溶膠更能有效地減少有效半徑。這也表明，在中國北方多化學(xué)組分氣溶膠可以縮小體積小CDNC增加云滴譜（CDS），減少體積大的CDNC。我們的研究結(jié)果表明，氣溶膠的化學(xué)成分和粒度分布可以影響微物理溫暖的云，從而影響大氣輻射和降水。在未來的天氣和氣候變化研究中，這應(yīng)該吸引界內(nèi)更多的關(guān)注。

關(guān)鍵詞：氣溶膠，云微物理，化學(xué)成分，CCN，云模型。引言：楊夙英，馬建忠，胡靜，等。多在中國北方的溫暖云的微物理化學(xué)組分氣溶膠的影響。中國科學(xué)，地球科學(xué)，2011，54：451-461，DOI：10.1007/s11430-010-4075-z氣溶膠作為云凝結(jié)核（CCN）或冰核（IN），間接影響著氣候，即氣溶膠改變云滴數(shù)量，濃度（CDNC），粒度分布的事實(shí)，進(jìn)而影響著作用于氣候變化的云反照率和壽命的平衡[1，2]。雖然AIE的是氣候變化的重要影響成分，但AIE的影響仍有較大的不確定性，主要是因?yàn)闈舛群屠砘诓煌谋尘跋拢髿鈿馊苣z的屬性有著顯著的不同。云內(nèi)上升氣流的速度決定著氣溶膠數(shù)濃度，化學(xué)成分，粒度分布過飽和度，是由是影響激活的主要因素。在這些因素中，氣溶膠化學(xué)成分對云微物理的影響，是要解決的關(guān)鍵問題之一。氣溶膠的化學(xué)成分非常復(fù)雜，含有硫酸鹽，硝酸鹽，海鹽，其他無機(jī)化合物以及各種有機(jī)物。氣溶膠吸濕性和其不同的化學(xué)成分及不同的粒度分布，都可能會(huì)影響氣溶膠激活。在氣溶膠早期研究中，一般認(rèn)為，氣溶膠由單一的化學(xué)成分組成。例如，硫酸銨或不溶性的核心，組成大陸背景氣溶膠和海洋背景氣溶膠的氯化鈉。最近，已經(jīng)研究表明混合狀態(tài)（內(nèi)部或外部）的可溶性無機(jī)氣溶膠，可溶性微量氣體（硝酸），水溶性有機(jī)碳?xì)馊苣z（WSOC）可以顯著影響云的微物理過程。一氧化氮，酸水汽可以促進(jìn)激活氣溶膠的形成。通過減少水汽過飽和度[8]。水溶性有機(jī)碳?xì)馊苣zWSOC可以改變表面張力和水的CDNC，在運(yùn)動(dòng)過程中，與CDNC變化范圍有著較大的不確定性大致范圍為86％-110％。到現(xiàn)在為止，很少有研究報(bào)道氣溶膠，尤其是多化學(xué)成分（MCC）的氣溶膠，對微物理云的影響。氣溶膠在不同的地區(qū)特點(diǎn)不同，尤其在中國的北方地區(qū)。因此，多化學(xué)組分氣溶膠對云的微物理效果的調(diào)查，可以通過使用測量數(shù)據(jù)進(jìn)行必要的評估AIE和地區(qū)降水的形成機(jī)制。

在這項(xiàng)研究中，在單化學(xué)組分（銨不溶性的核心硫酸鈉或氯化鈉）絕熱的云包裹模型的基礎(chǔ)上，多化學(xué)組分氣溶膠的云包裹模式已經(jīng)發(fā)展的基礎(chǔ)上多化學(xué)組分影響溫暖云的微物理模擬氣溶膠與地面和飛機(jī)測量初始化模型在2006年春季中國北方。數(shù)據(jù)包括在不同的采樣箱在地面上離子組成的氣溶膠以及氣溶膠粒度分布，和云的微物理參數(shù)。1UWyo云包裹模型描述

在這項(xiàng)研究中所使用的模型最初是源于懷俄明州大學(xué)絕熱的云包裹模型（簡稱UWyo云包裹模型）[7]。科勒方程是該模型的基本方程，該模型假設(shè)顆粒在一個(gè)封閉/絕熱升序包裹模型里以一個(gè)恒定的垂直速度移動(dòng)。在云下面，水汽和氣溶膠粒子處于水分平衡吸濕??蒸汽之間的顆粒表面和潮濕的空氣環(huán)境。在空氣/顆粒的溶液界面的飽和比用傳統(tǒng)科勒方程的形式表示：

其中下標(biāo)i跟蹤原子核的大小，順序，是在空氣/溶液界面的飽和度的比例，AW，我是水σw活動(dòng)，是表面張力，分子量，分子量水，R是普適氣體常數(shù)，T為絕對溫度，ρS，我是溶液的密度，和RI是粒子半徑。

（1），實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是用來描述鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)（χAW，我和ρS，I其中χ溶液中的溶質(zhì)的質(zhì)量百分比，擬合系數(shù)CJ和AJ和Munkelwitz[14]。描述激活后的霧滴凝結(jié)增長式。（4）其中S是環(huán)境的水汽飽和度的比例，pν*是飽和水蒸汽壓力，D'V是水蒸汽擴(kuò)散系數(shù)，L是汽化潛熱，k'a是空氣熱交換系數(shù)。在模型中，熱量和水分的保護(hù)為上升氣流包裹可以用方程表示。其中V是上升氣流速度，T是溫度空氣，g是重力加速度，CP是恒定的比熱

壓力，分別。（6），凝結(jié)水的人口率液滴半徑里妮滴（I=1，...，N）可表示為

其中ρW的水的密度，并ρ一個(gè)是空氣密度。氣溶膠粒度分布和化學(xué)處方組件如下：粒度分布的三模態(tài)對數(shù)正態(tài)分布的形式，

NK氣溶膠數(shù)濃度，RK數(shù)量模式的半徑，和σk的幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差模式K.三種模式包括艾肯模式（R<0.1微米），積累模式（0.1微米<R<1.0微米），粗模式（R>1.0微米），干顆粒尺寸范圍是從0.006微米到4微米，指定的界限恒定的半徑比（RK+1/rk=1.09）??。關(guān)于干顆粒的性質(zhì)，它們都被假定為緊湊的領(lǐng)域和其溶于水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)假設(shè)給定大小的所有粒子相同。在模型中考慮的化學(xué)成分（NH4）2SO4-水或氯化鈉水系統(tǒng)，其中包括不溶于水的物質(zhì)。在UWyo云包裹模型，用拉格朗日方法執(zhí)行微物理計(jì)算，粒子/液滴在每個(gè)容器的數(shù)量濃度是個(gè)常數(shù)，粒度是時(shí)間的函數(shù)變量。因?yàn)樵诓煌萜骼锏幕瘜W(xué)成分是多種多樣的，所以通過使用這個(gè)專業(yè)模型，我們可以改進(jìn)，同時(shí)還可以考慮在每個(gè)容器的混合多組分。更新后的模型適合模擬多組分氣溶膠對微物理暖云特征的影響。2.云包裹模型的發(fā)展2.1觀察和裝配初始干氣溶膠譜在低層大氣的干氣溶膠譜中，在2006年4月16日在天津唐山地區(qū)（參見圖1中的虛線），3.3最大飽和多化學(xué)組分氣溶膠的影響水蒸氣在絕熱的狀態(tài)下，總含水量和水蒸汽是不變的。粒子吸濕性由于氣溶膠的變化具有不同的組件，導(dǎo)致hydrometeor和飽和度比的區(qū)別。上升氣流速度決定的絕熱冷卻速度和壓力減少率在飽和水蒸汽條件下，進(jìn)一步控制飽和水汽的變化率比例和凝水含量。在本文中，我們目前激活氣溶膠的模擬結(jié)果是：同的化學(xué)成分，在不同的上升氣流成云速度不同。圖5顯示了對多化學(xué)組分氣溶膠的影響最大水蒸氣的飽和度比例。根據(jù)不同的場景，最大飽和水蒸氣是不同的，在硫酸銨降序改變不溶性的核心，硫酸銨，硫酸銨混合在一起的硝酸銨，硝酸銨，MCC氣溶膠，WSOC，氯化鈉。有關(guān)氣溶膠粒子吸濕性和水溶性成分含量起著關(guān)鍵的作用，高的吸濕性和水溶性成分含量，消耗更多的水蒸汽，并降低最大過飽和度比例，如氯化鈉[16]，反之亦然，例如，銨硫酸鹽與不溶性物質(zhì)[28]。對于多化學(xué)組分氣溶膠（方案1），最大飽和度的比例接近硝酸鹽和硫酸鹽在上升氣流速度較低的氣溶膠的比例（對應(yīng)于在凝水的供應(yīng)較慢的速度）。隨著上升氣流的速度的增加，它變得比純硫酸鹽氣溶膠低，WSOC。這表明氣溶膠的化學(xué)成分的粒度分布影響著最大飽和度。3.4影響MCC的氣溶膠對云滴數(shù)濃度圖6顯示了作為一個(gè)上升氣流的模擬功能的CDNC速度與不同的化學(xué)成分的氣溶膠模擬模型的初始條件。場景1CDNC顯然比純硫酸銨多。這一結(jié)果的原因是，無論最大飽和率（圖5）和氣溶膠的臨界飽和比（圖7）可以影響CDNC。在不斷的上升氣流速度，雖然WSOC的最大飽和度的比例較低（圖5），WSOC關(guān)鍵飽和的比例多（圖7），從而導(dǎo)致更多的活性粒子和最高CDNC。這一結(jié)果與圖4相一致。這表明，WSOC增加降低過飽和CCN的激活程度。然而，最高的臨界飽和比例（圖7），導(dǎo)致相對較高CDNC。如上所述，氣溶膠的粒徑分布化學(xué)成分中起著重要作用的是CDNC氣溶膠。例如，多化學(xué)組分氣溶膠CDNC是700厘米，多大于純硫酸銨（600CM-3）。CDNC的增加是由于大量的WSOC背景氣溶膠中的不溶性的物質(zhì)。圖6云滴數(shù)濃度的上升氣流的作用速度與不同的化學(xué)成分的氣溶膠有關(guān)。3.5多化學(xué)組分氣溶膠對云滴譜的影響

為了在不同情況下調(diào)查在云滴譜的區(qū)別（CDS），我們變化液滴的高度和時(shí)間的函數(shù)光譜，以上升氣流速度為0.5ms-1為例的進(jìn)行結(jié)果分析（圖8）。如圖8所示，模擬從海拔2090米的水蒸氣飽和度的比率為0.99開始到水蒸氣是飽和2110米至2120米，并在2121年至2175年M.最大以上，減少內(nèi)云溶液滴在大小不同的生長曲線。半徑小于1微米大的水滴繼續(xù)增長，成為云中水滴，另一方面，小液滴變得更小，而往上走，不激活成云滴。比較在不同情況下的仿真結(jié)果表明液滴作為一個(gè)高度功能大小分布是不同的，特別是在分離位置各地。這確切說明，多化學(xué)組分氣溶膠有強(qiáng)大的影響力對于云滴譜形成和分布。在初始階段的CDS應(yīng)該更適合調(diào)查氣溶膠的化學(xué)成分作用對于云中水滴的形成。因此，模擬的CDS在云的形成的初始階段進(jìn)行研究。在本研究中選擇的CD在海拔2180米的模擬結(jié)果，略高于最大飽和度比高度。如圖8在海拔2180米，最低的云滴大小大于1微米，因而液滴半徑大于1.0微米的可以被定義為云滴。在CDS不同情景下的各種不同上升氣流的速度，最后模擬的結(jié)果上升的氣流速度為0.5米S-1。同時(shí)硫酸銨的結(jié)果是作為參考分析CDS的多化學(xué)組分氣溶膠的影響。圖9顯示了在一個(gè)恒定的上升氣流速度中，在場景1的CDS的第一個(gè)高峰值高于硫酸銨。第二個(gè)高峰在CDS值幾乎相同的兩種情況。與方案1的云譜相比，增加多化學(xué)組分氣溶膠CDNC體積小，大量的WSOC，可能是由于大量的大尺寸CDNC不溶性的物質(zhì)。很明顯，MCC氣溶膠可以導(dǎo)致CDS的縮小。根據(jù)測量低海拔（200-300米），非降水層液體水云出現(xiàn)了一個(gè)相對分散CD的下降和CDNC增加的趨勢。3.6云滴的有效多化學(xué)組分氣溶膠對半徑的影響云滴的有效半徑是云的微物理和光學(xué)特性的重要參數(shù)，它被定義第三比率云在第二時(shí)刻液滴大小分布，即由于不同的氣溶膠化學(xué)成分的影響各種類似垂直分布格局的上升氣流的速度。硫酸銨的結(jié)果是作為參考分析CDS的多化學(xué)組分氣溶膠的影響。如圖10所示的有效半徑水滴在海拔高于位置的最大飽和比和半徑大于1微米。方案1表明，多化學(xué)組分的氣溶膠大陸背景大氣，可以減少云的反射率顯著的增加。4結(jié)論

基于UWyo單一化學(xué)成分（SCC）包裹模型，（MCC）是與開發(fā)有關(guān)氣溶膠包括硫酸鹽，硝酸鹽，密封鹽，WSOC不溶性的物質(zhì)。更新后的模型是用來模擬在地面上氣溶膠化學(xué)初始條件下多化學(xué)組分氣溶膠對CCN和暖云的微觀影響。主要調(diào)查結(jié)果和結(jié)論如下。（1）作為中國北方干燥，塵土飛揚(yáng)，污染嚴(yán)重的地區(qū)，該地區(qū)氣溶膠的來源是非常復(fù)雜的。使用CCN活化譜和云微參數(shù)模擬測量MCC氣溶膠，應(yīng)該更能代表中國北方真實(shí)情況，同時(shí)這些模擬使用完全不同理想化的SCC氣溶膠。這表明，相互作用沙塵污染，可能對溫暖云形成有很大的影響。（2）特征參數(shù)，即在C和KTwomey公式（N=CSK）下，通過測量分別基于模型模擬計(jì)算為4195和1.09。CCN的估計(jì)值與實(shí)測這些參數(shù)基本吻合。結(jié)果表明，CCN的是中國北方典型的歐陸氣氛。（3）中國北方多化學(xué)組分氣溶膠與純硫酸銨CDNC的比較。在一個(gè)上升氣流速度為0.5MS-1CDNC可高達(dá)100厘米。MCC的氣溶膠有效半徑（更新后）明顯低于純銨硫酸，有0.2-0.3微米的差異。（4）由于CDNC和CDS變化的氣溶膠效應(yīng)可以影響大氣輻射和降水。MCC氣溶膠在微物理溫暖云可以有很大的影響。在未來的研究要更多的關(guān)注氣溶膠對于天氣和氣候變化的影響。此項(xiàng)工作是由中國國家自然科學(xué)提供基金（批準(zhǔn)號：40433008），研究與發(fā)展特別基金，中國氣象局福利行業(yè)（氣象）（批準(zhǔn)號：GYHY（QX）-2007-6-36，GYHY（QX）-2007-6-5）

南京信息工程大學(xué)（批準(zhǔn)號南京信息工程大學(xué)-20090218＃）。FeichterJ.羅曼ü全球間接氣溶膠效應(yīng)：review.Atmos化學(xué)物理學(xué)報(bào)，2005年，5：715-737

氣候變化2007：物理科學(xué)基礎(chǔ)。：所羅門S，秦大河，曼寧男，等，主編。政府間委員會(huì)第四次評估報(bào)告氣候變化。劍橋和紐約：劍橋大學(xué)出版社20073尹巖，李文?，ReisinTG等。云凝結(jié)的影響在對流降水發(fā)展的核心關(guān)于云數(shù)值研究。大氣研究，2000，53：91-116

4彭溢，段義海鹽和NSS-硫酸的影響氣溶膠應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，2005，16：417-4255張亮，米凱蘭杰利DV，泰勒PA.氣溶膠濃度影響降水形成低級別的熱層狀云。氣溶膠科學(xué)，2006，37：203-2176McFiggansG，ArtaxoP，Baltenspergerü，等。物理效應(yīng)在溫暖的云滴激活和化學(xué)氣溶膠屬性。大氣物理化學(xué)，2006，6：2593年至2649年7斯奈德JR，吉伯特S，BrenguierJ.氣溶膠海洋層積云激活云：2?？评蘸桶碚摲忾]研究。J地球物理研究，2003，108（D15）：8629，DOI：10.1029/2002JD0026928Nenes，Charlson?FacchiniMC，J，等?；瘜W(xué)影響云滴數(shù)間接影響地球物理RESLett，2002年，29：1848，DOI：10.1029/2002GL015295

9ErvensKreidenweisM.水溶性的影響法因戈?duì)柕翯，B，有機(jī)碳的云滴數(shù)量concentration.J地球物理RES，2005年，10：D18211，DOI：10.1029/2004JD00563410趙CS，研究影響數(shù)值海洋云的微物理性能的多組分氣溶膠。J流星SOCJPN，2005年，83：977-986

11趙CS，石坂巖云微物理的數(shù)值研究。氣象學(xué)報(bào)，2004，62：87-95男，12米爾恰FacchiniDecesariMC，S，等。針對不同的CCN的過飽和光譜氣溶膠組件氣溶膠類型有機(jī)的影響。特力B輯物理學(xué)氣象，2002，54：74-8113賢，李文?，ReisinT，等。使用云模型的數(shù)值模擬詳細(xì)的微觀。應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，1999，39：1460年至1472年14唐MunkelwitzHR.水上活動(dòng)，密度和折射率水的大氣中的硫酸鹽和亞硝酸鈉水滴指數(shù)的重要性。地球物理學(xué)報(bào)，1994，99：18801-1880815PruppacherKlettJD.微觀云和降水。多德雷赫特：Kluwer學(xué)術(shù)出版社，1997年Chalson?，雅各布森16舒爾曼，M，L，MC，J，等。有機(jī)化合物表面張力的影響。地球物理RESLett，1996，23：277-28017馬靜Z，陳宜瑜，王煒，等。強(qiáng)大的空氣污染的原因煙霞云在中國。地球物理學(xué)報(bào)，2010，115，DOI：10.1029/2009JD01306

18王，馬靜?，畠山，等。中國北方沿海地區(qū)高空測量的垂直超微粒子