第二章 放射性核素的制備

1、第二章第二章 放射性核素的制備放射性核素的制備 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論2 主要內(nèi)容主要內(nèi)容 放射性核素的來(lái)源放射性核素的來(lái)源 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素 加速器生產(chǎn)放射性核素加速器生產(chǎn)放射性核素 放射性核素發(fā)生器放射性核素發(fā)生器 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論3 引引 言言 核技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ)是射線與物質(zhì)的相互作用，這些射核技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ)是射線與物質(zhì)的相互作用，這些射 線可由反應(yīng)堆、加速器直接提供，也可由放射性同位素衰線可由反應(yīng)堆、加速器直接提供，也可由放射性同位素衰 變獲得。變獲得。 反應(yīng)堆制備反應(yīng)堆制備 加速器生產(chǎn)加速器生產(chǎn) 本章中將主要介紹人工放射性核素的制備方法。本

2、章中將主要介紹人工放射性核素的制備方法。 產(chǎn)量大、品種數(shù)量多、生產(chǎn)成本相對(duì)低產(chǎn)量大、品種數(shù)量多、生產(chǎn)成本相對(duì)低 生產(chǎn)能力低，但品種多、所生產(chǎn)的生產(chǎn)能力低，但品種多、所生產(chǎn)的 核素多為無(wú)載體、比活度高。核素多為無(wú)載體、比活度高。 目前放射性核素生產(chǎn)最主要的方式之一目前放射性核素生產(chǎn)最主要的方式之一 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論4 2.12.1 放射性核素的來(lái)源放射性核素的來(lái)源 分分 類類 天然放射性核素天然放射性核素 人工放射性核素人工放射性核素 從自然界存在的礦石中提取從自然界存在的礦石中提取 通過(guò)人工干預(yù)的核反應(yīng)制備通過(guò)人工干預(yù)的核反應(yīng)制備 核反應(yīng)堆生產(chǎn)、加速器生產(chǎn)和核素發(fā)生器核反應(yīng)堆生產(chǎn)

3、、加速器生產(chǎn)和核素發(fā)生器 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論5 2.1.12.1.1 天然放射性核素天然放射性核素 天然放射性核素天然放射性核素 原生放射性核素原生放射性核素 宇生放射性核素宇生放射性核素 原始存在于自然界中原始存在于自然界中 宇宙射線與大氣和地表宇宙射線與大氣和地表 中的物質(zhì)相互作用生成中的物質(zhì)相互作用生成 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論6 原生放射性核素原生放射性核素 由三個(gè)天然放射性衰變系組成，即釷系由三個(gè)天然放射性衰變系組成，即釷系( (232Th或或 4n系系) )，鈾系（，鈾系（238U系或系或4n+2系），錒系（系），錒系（235U系或系或 4n+3系系) ) 共同特

4、點(diǎn)共同特點(diǎn) 起始都是長(zhǎng)壽命元素，壽命大于或接近地球。起始都是長(zhǎng)壽命元素，壽命大于或接近地球。 中間產(chǎn)物都有放射性氣體氡。并有放射性淀質(zhì)中間產(chǎn)物都有放射性氣體氡。并有放射性淀質(zhì) 生成。生成。 最后都生成穩(wěn)定的核數(shù)。最后都生成穩(wěn)定的核數(shù)。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論7 1.1.釷系釷系4n系系 2.2.鈾系鈾系4n+2系系 4n4n表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)的倍數(shù) 其起始元素是其起始元素是 通過(guò)一系列通過(guò)一系列衰變最后生成衰變最后生成208Pb( (穩(wěn)定穩(wěn)定) )Th 232 90 表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)的倍數(shù)+2+2 其起始元素

5、是其起始元素是 通過(guò)一系列通過(guò)一系列衰變最后生成衰變最后生成206Pb(穩(wěn)定穩(wěn)定) )U 238 92 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論8 3.3. 錒系錒系4n+3系系 表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4 4的倍數(shù)的倍數(shù)+3+3 其起始元素是其起始元素是235U通過(guò)一系列通過(guò)一系列衰變最后生成衰變最后生成 207Pb( (穩(wěn)定 穩(wěn)定) ) 4.4. 镎系镎系4n+1系系 表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4 4的倍數(shù)的倍數(shù)+1+1 其起始元素是其起始元素是237Np通過(guò)一系列通過(guò)一系列衰變最后生成衰變最后生成209Bi( (穩(wěn)定穩(wěn)定) ) 此系非天

6、然放射性，在此系非天然放射性，在4040年代，已通過(guò)各種核反應(yīng)方法合年代，已通過(guò)各種核反應(yīng)方法合 成了這一放射系的所有成員。其衰變子體中無(wú)放射性氣體成了這一放射系的所有成員。其衰變子體中無(wú)放射性氣體 氡（氡（Rn） 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論9 宇生放射性核素宇生放射性核素 表表2-1 2-1 宇生核素示例宇生核素示例 核素核素半衰期半衰期起源起源天然活度天然活度 14C 5730a宇宙射線作用，14N（n，p）14C15Bqg-1 3H 12.3a 宇宙射線與N和O相互作用；宇 宙線散裂；6Li（n，）3H 1.210- 3Bqkg-1 7Be 53.28d宇宙射線與N和O相互作用0.0

7、1Bqkg-1 除上述原生放射性核素外，除上述原生放射性核素外， 自然界中一些放射性核素如自然界中一些放射性核素如3H、 7Be、 、14C和和22Na，它們是宇宙，它們是宇宙 射線與空氣中的射線與空氣中的N、O、Li等等 作用在大氣層中生成的。作用在大氣層中生成的。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論10 在這些天然放射性核素中，存在著一些重要核素如在這些天然放射性核素中，存在著一些重要核素如235U、 238U和 和232Th等。等。235U和和239Pu（238U經(jīng)中子俘獲生成）在熱中子作經(jīng)中子俘獲生成）在熱中子作 用下易裂變，而且釋放出巨大的能量（一個(gè)用下易裂變，而且釋放出巨大的能量（一個(gè)

8、235U原子裂變可產(chǎn)生原子裂變可產(chǎn)生 200MeV的能量并產(chǎn)生的能量并產(chǎn)生23個(gè)中子），已經(jīng)廣泛用于各種放射性個(gè)中子），已經(jīng)廣泛用于各種放射性 核素生產(chǎn)、核能利用等各個(gè)方面。核素生產(chǎn)、核能利用等各個(gè)方面。232Th由于經(jīng)過(guò)快中子轟擊后由于經(jīng)過(guò)快中子轟擊后 可生成可生成233U，因此它將是，因此它將是235U資源匱乏時(shí)潛在的替代核燃料之一。資源匱乏時(shí)潛在的替代核燃料之一。 其它一些核素也有著較為重要的作用，如通過(guò)測(cè)古代遺物中其它一些核素也有著較為重要的作用，如通過(guò)測(cè)古代遺物中14C 的含量可以推斷該遺物所處年代。該方法自問(wèn)世以來(lái)就被考古的含量可以推斷該遺物所處年代。該方法自問(wèn)世以來(lái)就被考古 學(xué)家

9、、古人類學(xué)家和地質(zhì)學(xué)家所重視，并得到了廣泛的應(yīng)用。學(xué)家、古人類學(xué)家和地質(zhì)學(xué)家所重視，并得到了廣泛的應(yīng)用。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論11 2.1.22.1.2 人工放射性核素人工放射性核素 1934年，法國(guó)科學(xué)家約里年，法國(guó)科學(xué)家約里 奧奧居里夫婦用居里夫婦用粒子轟擊鋁粒子轟擊鋁 發(fā)生核反應(yīng)獲得了第一個(gè)人工發(fā)生核反應(yīng)獲得了第一個(gè)人工 放射性核素。之后，人們通過(guò)放射性核素。之后，人們通過(guò) 反應(yīng)堆、加速器等制備了大量反應(yīng)堆、加速器等制備了大量 的各種人工放射性核素。的各種人工放射性核素。 目前，已發(fā)現(xiàn)的放射性核目前，已發(fā)現(xiàn)的放射性核 素有素有2000多種，其中人工放射多種，其中人工放射 性核素

10、就超過(guò)性核素就超過(guò)1600種。種。 19351935年獲諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)年獲諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng) 伊雷娜約里奧居里和丈夫 弗雷德里奧約里奧居里 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論12 人工放射性核素主要是通過(guò)中子和帶電粒子如質(zhì)人工放射性核素主要是通過(guò)中子和帶電粒子如質(zhì) 子、氘核等轟擊天然穩(wěn)定核素或子、氘核等轟擊天然穩(wěn)定核素或235U等易裂變材料使等易裂變材料使 其產(chǎn)生核反應(yīng)來(lái)制備的。其產(chǎn)生核反應(yīng)來(lái)制備的。 分分 類類 入射粒子的種類入射粒子的種類 入射粒子的能入射粒子的能 量量 中子核反應(yīng)中子核反應(yīng) 帶電粒子核帶電粒子核 反應(yīng)反應(yīng) 光核反應(yīng)光核反應(yīng) 重粒子核反重粒子核反 應(yīng)應(yīng) 低能核反應(yīng)低能核反應(yīng) （E50M

11、eV） 中能核反應(yīng)中能核反應(yīng) （50MeVE1000MeV） 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論13 裂變反應(yīng)堆裂變反應(yīng)堆 回旋加速器回旋加速器核素發(fā)生器核素發(fā)生器 “母母 牛牛” 生產(chǎn)人工放射性核素的設(shè)施和裝置生產(chǎn)人工放射性核素的設(shè)施和裝置 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論14 反應(yīng)堆制備反應(yīng)堆制備 作為人工放射性核素生產(chǎn)的重要設(shè)施之一，反應(yīng)堆可提作為人工放射性核素生產(chǎn)的重要設(shè)施之一，反應(yīng)堆可提 供不同能譜的中子和較大的輻照空間，具有可同時(shí)輻照多種供不同能譜的中子和較大的輻照空間，具有可同時(shí)輻照多種 樣品、輻照的樣品量大、靶子制備容易、輻照操作簡(jiǎn)便、成樣品、輻照的樣品量大、靶子制備容易、輻照操作簡(jiǎn)

12、便、成 本低廉等優(yōu)點(diǎn)。此外，從反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中核燃料因發(fā)生裂本低廉等優(yōu)點(diǎn)。此外，從反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中核燃料因發(fā)生裂 變核反應(yīng)生成的產(chǎn)物中也可提取大量的放射性核素。經(jīng)證實(shí)，變核反應(yīng)生成的產(chǎn)物中也可提取大量的放射性核素。經(jīng)證實(shí)， 經(jīng)慢中子誘發(fā)經(jīng)慢中子誘發(fā)235U裂變的產(chǎn)物約有裂變的產(chǎn)物約有400種。原子序數(shù)分布在種。原子序數(shù)分布在30 至至65范圍內(nèi)、質(zhì)量數(shù)位于范圍內(nèi)、質(zhì)量數(shù)位于35和和139左右的裂變產(chǎn)物具有較大的左右的裂變產(chǎn)物具有較大的 產(chǎn)額，可大量生產(chǎn)。產(chǎn)額，可大量生產(chǎn)。 核反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素已成為放射性核素的主要來(lái)源。核反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素已成為放射性核素的主要來(lái)源。 2021-8-2核技

13、術(shù)應(yīng)用概論15 加速器制備加速器制備 用加速帶電粒子轟擊各種靶子物，能引起不同的核反用加速帶電粒子轟擊各種靶子物，能引起不同的核反 應(yīng)，生成多種反應(yīng)堆所不能提供的放射性核素如應(yīng)，生成多種反應(yīng)堆所不能提供的放射性核素如18F、 201Tl等。這也是人工放射性核素最重要的來(lái)源之一。加速 等。這也是人工放射性核素最重要的來(lái)源之一。加速 器能生產(chǎn)的放射性核素品種較多，約占目前已知放射性核器能生產(chǎn)的放射性核素品種較多，約占目前已知放射性核 素總數(shù)的素總數(shù)的60%以上。它們多以軌道電子俘獲或以上。它們多以軌道電子俘獲或+衰變方式衰變方式 衰變，發(fā)射單純的低能衰變，發(fā)射單純的低能射線、射線、X射線或射線或+

14、射線。靶子物經(jīng)射線。靶子物經(jīng) 加速器輻照后，通過(guò)分離，可以得到無(wú)載體的放射性核素，加速器輻照后，通過(guò)分離，可以得到無(wú)載體的放射性核素， 但它的產(chǎn)量遠(yuǎn)比反應(yīng)堆生產(chǎn)的小。但它的產(chǎn)量遠(yuǎn)比反應(yīng)堆生產(chǎn)的小。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論16 核素發(fā)生器制備核素發(fā)生器制備 將反應(yīng)堆和加速器生產(chǎn)的某些放射性核素制成放射性核將反應(yīng)堆和加速器生產(chǎn)的某些放射性核素制成放射性核 素發(fā)生器，可為遠(yuǎn)離反應(yīng)堆和加速器的地方提供素發(fā)生器，可為遠(yuǎn)離反應(yīng)堆和加速器的地方提供短壽命放短壽命放 射性核素射性核素。 所謂放射性核素發(fā)生器就是一種可從較長(zhǎng)半衰期的母體所謂放射性核素發(fā)生器就是一種可從較長(zhǎng)半衰期的母體 核素中不斷分離出短

15、半衰期子體核素的一種裝置。由于放射核素中不斷分離出短半衰期子體核素的一種裝置。由于放射 性子體核素伴隨母體核素的衰變而不斷累積，可每隔一定時(shí)性子體核素伴隨母體核素的衰變而不斷累積，可每隔一定時(shí) 間從母體核素中方便地分離出來(lái)并加以收集，這種生產(chǎn)放射間從母體核素中方便地分離出來(lái)并加以收集，這種生產(chǎn)放射 性核素的過(guò)程又被比較形象地稱為性核素的過(guò)程又被比較形象地稱為“擠奶擠奶”，因而放射性核，因而放射性核 素發(fā)生器又稱為素發(fā)生器又稱為“母牛母?！?。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論17 2.22.2 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素 核反應(yīng)堆上制備放射性核素的方法主要有兩種：核反應(yīng)堆上制備放射性

16、核素的方法主要有兩種： （1 1）通過(guò)反應(yīng)堆產(chǎn)生的）通過(guò)反應(yīng)堆產(chǎn)生的中子流照射靶材中子流照射靶材，直接生產(chǎn)或通過(guò)簡(jiǎn)，直接生產(chǎn)或通過(guò)簡(jiǎn) 單處理生產(chǎn)放射性核素，即單處理生產(chǎn)放射性核素，即（n，）法；法； 具有生產(chǎn)能力大、品種多、放射性廢物量小、生產(chǎn)成本具有生產(chǎn)能力大、品種多、放射性廢物量小、生產(chǎn)成本 低廉等特點(diǎn)。低廉等特點(diǎn)。 （2 2）從輻照后的）從輻照后的235U等易裂變材料產(chǎn)生的等易裂變材料產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物中分離裂變產(chǎn)物中分離， 即即（n，f）法。法。 可以提取國(guó)防工業(yè)用可以提取國(guó)防工業(yè)用95Zr（鋯）、鋯）、144Ce（鈰鈰）等裂片元等裂片元 素，也可大規(guī)模生產(chǎn)素，也可大規(guī)模生產(chǎn)99Mo（鉬）

17、（鉬）、131I（碘）（碘）等軍民兩用放射等軍民兩用放射 性核素（主要用于醫(yī)學(xué)診斷、治療）。性核素（主要用于醫(yī)學(xué)診斷、治療）。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論18 2.2.12.2.1 中子核反應(yīng)及其特點(diǎn)中子核反應(yīng)及其特點(diǎn) 中子不帶電，當(dāng)它與原子核作用時(shí)，由于不存在庫(kù)侖勢(shì)中子不帶電，當(dāng)它與原子核作用時(shí)，由于不存在庫(kù)侖勢(shì) 壘，因此不同能量的中子均能引發(fā)核反應(yīng)。能量很低的慢中壘，因此不同能量的中子均能引發(fā)核反應(yīng)。能量很低的慢中 子和中能中子主要引發(fā)子和中能中子主要引發(fā)（n，）反應(yīng)，慢中子還能引發(fā)反應(yīng)，慢中子還能引發(fā)（n， p）反應(yīng)和反應(yīng)和（n，）反應(yīng)反應(yīng)、（、（n，f）反應(yīng)等；對(duì)于快中子，主反應(yīng)等

18、；對(duì)于快中子，主 要是彈性散射的要是彈性散射的（n，n）反應(yīng)和非彈性散射的反應(yīng)和非彈性散射的（n，n）反應(yīng)，反應(yīng)， 其次是其次是（n，）反應(yīng)反應(yīng)、（、（n，p）反應(yīng)和反應(yīng)和（n，）反應(yīng)；高能反應(yīng)；高能 中子能引起中子能引起（n，n）反應(yīng)、反應(yīng)、（n，n）反應(yīng)反應(yīng)、（、（n，p）反應(yīng)反應(yīng)、 （n，）反應(yīng)反應(yīng)、（、（n，2n）反應(yīng)反應(yīng)、（、（n，3n）反應(yīng)等。中子核反應(yīng)等。中子核 反應(yīng)生成的核素通常是豐中子放射性核素，多以反應(yīng)生成的核素通常是豐中子放射性核素，多以- -形式衰變。形式衰變。 最主要的核反應(yīng)類型有最主要的核反應(yīng)類型有（n，）、（）、（n，p）、）、 （n，）、（）、（n，f）、（）、

19、（n，2n），），以及多次中子俘獲。以及多次中子俘獲。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論19 1.（n, ）反應(yīng)反應(yīng) （n, ）是生產(chǎn)放射性核素是生產(chǎn)放射性核素最重要、最常用最重要、最常用的核反應(yīng)，利用的核反應(yīng)，利用 （n, ）反應(yīng)可在反應(yīng)堆上生產(chǎn)大多數(shù)元素的放射性核素。反應(yīng)可在反應(yīng)堆上生產(chǎn)大多數(shù)元素的放射性核素。 通過(guò)（通過(guò)（n, n, ）反應(yīng)直接生成所需要的放射性核素）反應(yīng)直接生成所需要的放射性核素 例如例如59Co（n, ）60Co、191Ir（n, ）192Ir、31P （n, ）32P等。由于等。由于（n, ）反應(yīng)直接生成的放射性反應(yīng)直接生成的放射性 核素均為靶元素的同位素，核素均為靶

20、元素的同位素，不能通過(guò)化學(xué)方法將目標(biāo)不能通過(guò)化學(xué)方法將目標(biāo) 核素與其靶元素進(jìn)行分離核素與其靶元素進(jìn)行分離，因此，所制備的放射性核，因此，所制備的放射性核 素一般都是有載體的。素一般都是有載體的。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論20 通過(guò)通過(guò)（n, ）反應(yīng)，再經(jīng)核衰變生成所需要的放射性核素反應(yīng)，再經(jīng)核衰變生成所需要的放射性核素 989999 ( , ) m Mo nMoTc Te 130 52 (n,) Te 131 52 - 15min I 131 53 由于由于靶元素與目標(biāo)核素不是同一種元素靶元素與目標(biāo)核素不是同一種元素，因，因 此可通過(guò)物理或化學(xué)方法將靶子元素與目標(biāo)核素此可通過(guò)物理或化學(xué)方

21、法將靶子元素與目標(biāo)核素 進(jìn)行分離，獲得比活度、放射化學(xué)純度及放射性進(jìn)行分離，獲得比活度、放射化學(xué)純度及放射性 核素純度都很高的無(wú)載體的目標(biāo)核素。核素純度都很高的無(wú)載體的目標(biāo)核素。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論21 通過(guò)兩次或兩次以上的通過(guò)兩次或兩次以上的（n, ）反應(yīng)直接生成所需要的放射反應(yīng)直接生成所需要的放射 性核素，或再經(jīng)過(guò)核衰變生成所需要的放射性核素。性核素，或再經(jīng)過(guò)核衰變生成所需要的放射性核素。 W 186 74 (n,) w 187 74 (n,) W 188 74Re 188 75 - - 23.7h Re 187 75 69d 通過(guò)通過(guò)（n, ）反應(yīng)過(guò)程中的反應(yīng)過(guò)程中的熱原子效

22、應(yīng)熱原子效應(yīng)，可以得到較高比，可以得到較高比 活度的放射性核素，活度的放射性核素，如用此方法制備如用此方法制備51Cr（鉻）、（鉻）、65Zn等。等。 通過(guò)熱原子效應(yīng)生成一系列新的化合物。使分離放射性通過(guò)熱原子效應(yīng)生成一系列新的化合物。使分離放射性 同位素的復(fù)雜問(wèn)題歸結(jié)為分離不同狀態(tài)的化合物問(wèn)題。同位素的復(fù)雜問(wèn)題歸結(jié)為分離不同狀態(tài)的化合物問(wèn)題。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論22 2.（n, f）反應(yīng)反應(yīng) 235U等易裂變核素俘獲中子發(fā)生 等易裂變核素俘獲中子發(fā)生（n, f）反應(yīng)，生成數(shù)反應(yīng)，生成數(shù) 百種裂變?cè)?，因此裂變產(chǎn)物的組成相當(dāng)復(fù)雜。百種裂變?cè)兀虼肆炎儺a(chǎn)物的組成相當(dāng)復(fù)雜。 以以23

23、5U為例為例，它在熱中子引起裂變的產(chǎn)物中包括，它在熱中子引起裂變的產(chǎn)物中包括36種元種元 素的素的160多種核素多種核素（A=72161）。）。通過(guò)化學(xué)分離的辦法可從通過(guò)化學(xué)分離的辦法可從 這些裂變產(chǎn)物中提取在國(guó)防工業(yè)和國(guó)民經(jīng)濟(jì)中有重要應(yīng)用價(jià)這些裂變產(chǎn)物中提取在國(guó)防工業(yè)和國(guó)民經(jīng)濟(jì)中有重要應(yīng)用價(jià) 值的放射性核素，如值的放射性核素，如90Sr、95Zr、99Mo、131I、137Cs、144Ce等。等。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論23 3.（n, p）反應(yīng)反應(yīng) 4.（n, ）反應(yīng)反應(yīng) （n，p）反應(yīng)要求中子有較高能量，一般由快中子誘發(fā)。反應(yīng)要求中子有較高能量，一般由快中子誘發(fā)。 由于核內(nèi)勢(shì)壘隨

24、原子序數(shù)的增大而增高，因此由于核內(nèi)勢(shì)壘隨原子序數(shù)的增大而增高，因此，（，（n，p） 反應(yīng)反應(yīng)適于制備原子序數(shù)較低的放射性核素適于制備原子序數(shù)較低的放射性核素，如，如14C、32P、58Co 等。等。 與與（n, ）反應(yīng)加反應(yīng)加- -衰變以及衰變以及（n，p）反應(yīng)一樣，利用反應(yīng)一樣，利用 （n, ）反應(yīng)也可以生產(chǎn)無(wú)載體放射性核素。用富集的反應(yīng)也可以生產(chǎn)無(wú)載體放射性核素。用富集的6Li生生 產(chǎn)氚就是采用了該核反應(yīng)方式，即產(chǎn)氚就是采用了該核反應(yīng)方式，即6Li（n, ）3H。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論24 2.2.22.2.2 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)放射性核素反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)放射性核素 反應(yīng)堆輻照法生

25、產(chǎn)的放射性核素，其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)的放射性核素，其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量 不僅受反應(yīng)堆所能提供的不僅受反應(yīng)堆所能提供的輻照條件與能力輻照條件與能力影響，而且與影響，而且與核核 反應(yīng)的選擇反應(yīng)的選擇、靶材的制備靶材的制備、提取工藝提取工藝等因素有關(guān)。此外，等因素有關(guān)。此外， 還必須注意靶件在堆內(nèi)輻照時(shí)的還必須注意靶件在堆內(nèi)輻照時(shí)的安全性安全性。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論25 1. 放射性核素生產(chǎn)要求反應(yīng)堆提供的條件放射性核素生產(chǎn)要求反應(yīng)堆提供的條件 A. 高中子注量率高中子注量率 B. 足夠的輻照時(shí)間足夠的輻照時(shí)間 C. 反應(yīng)堆運(yùn)行方式反應(yīng)堆運(yùn)行方式 D. 反應(yīng)堆安全保障反應(yīng)堆安全保

26、障 一般一般51013cm-2s-1以上，特殊要求在以上，特殊要求在11015cm-2s-1以上以上 多達(dá)數(shù)十個(gè)的輻照孔道多達(dá)數(shù)十個(gè)的輻照孔道 依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長(zhǎng)短設(shè)置不同的運(yùn)行方式依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長(zhǎng)短設(shè)置不同的運(yùn)行方式 干孔道采用空氣冷卻靶件，濕孔道采用純凈水冷卻靶件干孔道采用空氣冷卻靶件，濕孔道采用純凈水冷卻靶件 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論26 2.2. 靶件的制備靶件的制備 （1）靶材的選擇與處理靶材的選擇與處理 A 選擇適合的靶材化學(xué)形態(tài)選擇適合的靶材化學(xué)形態(tài) B 盡可能采用高豐度的靶材元素作為靶材盡可能采用高豐度的靶材元素作為靶材 靶材元素含量盡量高、靶材元素

27、的化學(xué)純度要高、靶材靶材元素含量盡量高、靶材元素的化學(xué)純度要高、靶材 輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學(xué)形態(tài)、堆內(nèi)輻照時(shí)靶件輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學(xué)形態(tài)、堆內(nèi)輻照時(shí)靶件 的穩(wěn)定性（化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性）好。的穩(wěn)定性（化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性）好。 如，靶材核素如，靶材核素112Sn的天然豐度的天然豐度0.96%。用天然的。用天然的Sn作作 靶，經(jīng)過(guò)（靶，經(jīng)過(guò)（n，）反應(yīng)得到的）反應(yīng)得到的113Sn含有大量的同位素載體，含有大量的同位素載體， 只有用高富集度的只有用高富集度的112Sn，才能得到高比活度的，才能得到高比活度的113Sn。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論2

28、7 （2）靶材的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及制備靶材的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及制備 靶件的靶件的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)包括靶筒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、靶芯的結(jié)構(gòu)（靶子包括靶筒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、靶芯的結(jié)構(gòu)（靶子 物的形態(tài)）及其在靶筒內(nèi)的分布方式設(shè)計(jì)。靶件需要根據(jù)反物的形態(tài)）及其在靶筒內(nèi)的分布方式設(shè)計(jì)。靶件需要根據(jù)反 應(yīng)堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)（孔道尺寸、中子類型及中應(yīng)堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)（孔道尺寸、中子類型及中 子注量率分布）、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方子注量率分布）、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方 式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設(shè)計(jì)，以保證輻照時(shí)靶式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設(shè)計(jì)，以保證輻照時(shí)靶 件及反應(yīng)堆的安全。件及反應(yīng)

29、堆的安全。 制備制備輻照靶件時(shí)還要考慮靶材裝載量、內(nèi)外包裝形式等輻照靶件時(shí)還要考慮靶材裝載量、內(nèi)外包裝形式等 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論28 （3 3）輻照靶件的焊封）輻照靶件的焊封 輻照靶件必須具有良好的輻照靶件必須具有良好的密封性密封性，以保證同位素靶件在，以保證同位素靶件在 反應(yīng)堆輻照過(guò)程中不發(fā)生放射性物質(zhì)泄漏。反應(yīng)堆輻照過(guò)程中不發(fā)生放射性物質(zhì)泄漏。 （4 4）輻照靶件的質(zhì)量控制）輻照靶件的質(zhì)量控制 靶件需要經(jīng)過(guò)靶件靶件需要經(jīng)過(guò)靶件密封性密封性檢測(cè)、檢測(cè)、表面污染表面污染等等檢測(cè)合格后檢測(cè)合格后 才能入堆輻照才能入堆輻照。 可采用的辦法有工業(yè)可采用的辦法有工業(yè)CT、中子照相技術(shù)、中子

30、照相技術(shù)、譜儀測(cè)量等進(jìn)譜儀測(cè)量等進(jìn) 行行無(wú)損檢測(cè)無(wú)損檢測(cè)！ 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論29 3. 靶件的輻照靶件的輻照 選擇合適的輻照條件和保證輻照過(guò)程的安全是至關(guān)重要選擇合適的輻照條件和保證輻照過(guò)程的安全是至關(guān)重要 的。靶件的輻照應(yīng)注意以下幾點(diǎn)：的。靶件的輻照應(yīng)注意以下幾點(diǎn)： A 選擇適合的核反應(yīng)及中子能譜選擇適合的核反應(yīng)及中子能譜 適合在反應(yīng)堆上生產(chǎn)放射性核素，一般其原子序數(shù)要求適合在反應(yīng)堆上生產(chǎn)放射性核素，一般其原子序數(shù)要求 在在20以上。對(duì)于原子序數(shù)位于以上。對(duì)于原子序數(shù)位于2035之間的放射性核素的生產(chǎn)，之間的放射性核素的生產(chǎn)， 可以選用能量高的可以選用能量高的快中子快中子；當(dāng)原

31、子序數(shù)；當(dāng)原子序數(shù)大于大于36時(shí)，通常時(shí)，通常選用選用 （n, ）反應(yīng)生產(chǎn)反應(yīng)生產(chǎn)放射性核素。放射性核素。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論30 B 盡可能高的中子注量率盡可能高的中子注量率 C 適合的輻照時(shí)間適合的輻照時(shí)間 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的產(chǎn)額與中子注量率成正比。因反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的產(chǎn)額與中子注量率成正比。因 此，應(yīng)采用盡可能高的中子注量率，以提高目標(biāo)核素的產(chǎn)額。此，應(yīng)采用盡可能高的中子注量率，以提高目標(biāo)核素的產(chǎn)額。 某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時(shí)間可以根據(jù)靶件的輻某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時(shí)間可以根據(jù)靶件的輻 照產(chǎn)額公式來(lái)計(jì)算。照產(chǎn)額公式來(lái)計(jì)算。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論3

32、1 產(chǎn)額的計(jì)算產(chǎn)額的計(jì)算 假設(shè)假設(shè)穩(wěn)定核素穩(wěn)定核素S被入射粒子轟擊生成放射性核素被入射粒子轟擊生成放射性核素A，核素，核素 A僅以衰變方式減少并且生成穩(wěn)定核素僅以衰變方式減少并且生成穩(wěn)定核素B。 ( ( sA n SAB ， ） 穩(wěn)定） 1/2 (232424 0.5314.66 NaNaMg( n bTh ， ） 穩(wěn)定） 例：例： 在照射時(shí)間內(nèi)，核素在照射時(shí)間內(nèi)，核素A的產(chǎn)率與入射粒子注量率的產(chǎn)率與入射粒子注量率（cm- 2s-1）、 ）、熱中子俘獲截面熱中子俘獲截面s（b，1b=10-24cm2）和靶核數(shù)和靶核數(shù)Ns成正成正 比，即核素比，即核素A的生產(chǎn)率為的生產(chǎn)率為sNs；同進(jìn)它又隨著；

33、同進(jìn)它又隨著ANA的衰變速的衰變速 率而減少。率而減少。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論32 因此，核素因此，核素A的凈增長(zhǎng)率為：的凈增長(zhǎng)率為： A ssAA dN NN dt 式中式中 NA為照射時(shí)間為照射時(shí)間t t后核素后核素A A的原子數(shù)。的原子數(shù)。 初始條件初始條件t=0時(shí)，時(shí)，NA0，則上述微分的方程的解為：，則上述微分的方程的解為： ( )(1) ss A A Nt A Nte 其放射性活度為：其放射性活度為： ( )(1) At AAAss A tNNe 核素核素A A的產(chǎn)生速率的產(chǎn)生速率 核素核素A A的衰變速率的衰變速率 飽和飽和 因子因子 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論33

34、 4. 輻照靶件的處理輻照靶件的處理 輻照后的靶件處理包括目標(biāo)放射性物理處理、化學(xué)處理輻照后的靶件處理包括目標(biāo)放射性物理處理、化學(xué)處理 及其進(jìn)一步加工成各種放射性制品。輻照后的靶件一般都需及其進(jìn)一步加工成各種放射性制品。輻照后的靶件一般都需 要經(jīng)過(guò)化學(xué)處理（目標(biāo)核素的分離與純化）后才能制成滿足要經(jīng)過(guò)化學(xué)處理（目標(biāo)核素的分離與純化）后才能制成滿足 用戶需要的放射性核素制品。用戶需要的放射性核素制品。 化學(xué)處理方法化學(xué)處理方法有溶劑萃取法、沉淀法、離子交換法、蒸有溶劑萃取法、沉淀法、離子交換法、蒸 （干）餾、電化學(xué)法、熱原子反沖法等。（干）餾、電化學(xué)法、熱原子反沖法等。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用

35、概論34 5. 放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量 放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過(guò)物理檢驗(yàn)、化學(xué)檢驗(yàn)以及放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過(guò)物理檢驗(yàn)、化學(xué)檢驗(yàn)以及 生物檢驗(yàn)等質(zhì)量檢驗(yàn)方法予以保證的，其生物檢驗(yàn)等質(zhì)量檢驗(yàn)方法予以保證的，其產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo)產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo)包括：包括： 放射性活度、放射性純度、放射化學(xué)純度、化學(xué)純度、載體放射性活度、放射性純度、放射化學(xué)純度、化學(xué)純度、載體 含量及醫(yī)用制劑的無(wú)菌、無(wú)熱源檢測(cè)等。含量及醫(yī)用制劑的無(wú)菌、無(wú)熱源檢測(cè)等。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論35 6. 某些重要核素的生產(chǎn)工藝某些重要核素的生產(chǎn)工藝 表表2-2 2-2 反應(yīng)堆生產(chǎn)的一些重要放射性核素反應(yīng)堆生產(chǎn)的一些

36、重要放射性核素 核素核素半衰期半衰期核反應(yīng)核反應(yīng)靶子物靶子物生產(chǎn)方法生產(chǎn)方法 3H 12.33a 6Li（n，）3H Li-Mg， Li-Al 照射后將靶子在真空中加熱至 500600以分離 14C 5730a 14N（n，p）14C Be3N2， 硝酸鋇 靶子用65%的硫酸溶解，加入 H2O2，生成的14CO2，14CO， 14CH4等用N2氣流帶出，通過(guò) 750的CuO后，生成的14CO2用 NaOH吸收，再沉淀成Ba14CO3 32P 14.282 d 32S（n，p）32P 蒸餾純 化的硫 照射后于180下減壓蒸餾除硫， 加入0.1molL-1HCl和H2O2，加熱 純化2h得到H33

37、2PO4 60Co 5.271a 59Co（n，）60Co 純度 98%的 Co絲 直接可制成各種形式和各種放射 性活度的鈷源 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論36 核素核素半衰期半衰期核反應(yīng)核反應(yīng)靶子物靶子物生產(chǎn)方法生產(chǎn)方法 99Mo- 99mTc 99Mo： 2.7477d 99mTc： 6.006h MoO3粉末 溶于10molL-1氨水中，除去過(guò) 量氨，用0.05molL-1HCl溶解 并調(diào)節(jié)溶液pH為3-4，吸附在 氧化鋁柱上，最后用生理鹽水 洗脫99mTc 113Sn- 113mIn 112Sn： 115.09d 113mIn： 1.658h 錫絲， 112Sn富集靶 高中子通量照射

38、一年后，用 6molL-1HCl加熱溶解，蒸干， 加Br2水氧化成Sn4+，然后將它 吸附在氧化鋯吸附柱上，用 0.05molL-1HCl洗脫113mIn 125I 59.407d 124Xe氣 124Xe氣體靶入堆輻照后，取 出、冷卻衰變一星期，然用 NaOH吸收125I。 131I 8.040dTeO2 TeO2置于馬弗爐內(nèi)，于 750800下蒸餾，用 NaOH溶液吸收蒸出的131I 9999mTc Tc 98Mo（n，）99Mo -， 113mIn 113mIn 112Sn（n，）113 Sn Ec IT 125I 124Xe（n，）125Xe 131I 130Te（n，）131Te 2

39、021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論37 （1）131I干法生產(chǎn)工藝干法生產(chǎn)工藝 A 一種是一種是（n，f）法法，即，即235U（n，f）131I，從輻照后的，從輻照后的235U 靶件中分離裂靶件中分離裂 變產(chǎn)物變產(chǎn)物131I。但提取率較低，并且從大量的裂。但提取率較低，并且從大量的裂 變產(chǎn)物中提取裂變變產(chǎn)物中提取裂變131I會(huì)另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。會(huì)另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。 B 另一種是另一種是（n，）法法，即以單質(zhì)碲或碲的各種化合物為原，即以單質(zhì)碲或碲的各種化合物為原 料，入堆輻照后，碲經(jīng)過(guò)料，入堆輻照后，碲經(jīng)過(guò)130Te（n，）131Te和和- -衰變生成衰變生成 131I，再將 ，再將1

40、31I從靶材料中分離出來(lái)。從靶材料中分離出來(lái)。 生產(chǎn)方式生產(chǎn)方式 131 131I I廣泛用于甲狀腺癌、甲亢、甲狀腺機(jī)能衰退和其他腎 廣泛用于甲狀腺癌、甲亢、甲狀腺機(jī)能衰退和其他腎 臟疾病的診斷和治療。臟疾病的診斷和治療。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論38 n濕法蒸餾濕法蒸餾操作過(guò)程復(fù)雜、由于使用了濃硫酸及過(guò)氧化操作過(guò)程復(fù)雜、由于使用了濃硫酸及過(guò)氧化 氫，危險(xiǎn)性大，操作周期長(zhǎng)（氫，危險(xiǎn)性大，操作周期長(zhǎng)（24h24h），產(chǎn)生大量廢液，），產(chǎn)生大量廢液， 很少被用于很少被用于131 131I I生產(chǎn)。 生產(chǎn)。 n干法蒸餾干法蒸餾具有分離時(shí)間短，具有分離時(shí)間短， 產(chǎn)品回收率高，產(chǎn)品比活產(chǎn)品回收率高

41、，產(chǎn)品比活 度高，雜質(zhì)含量低，不產(chǎn)度高，雜質(zhì)含量低，不產(chǎn) 生廢液。比活度高有利于生廢液。比活度高有利于 制備各種標(biāo)記化合物，制制備各種標(biāo)記化合物，制 備治療腫瘤用備治療腫瘤用膠囊、微球膠囊、微球。 碘碘-131-131膠囊膠囊 分離方式：分離方式：干法蒸餾、濕法蒸餾、電解蒸餾干法蒸餾、濕法蒸餾、電解蒸餾 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論39 過(guò)濾器，過(guò)濾器，B B流量計(jì)，流量計(jì)，C C壓力計(jì)，壓力計(jì)，D D蒸發(fā)爐，蒸發(fā)爐，E E純化爐，純化爐，F(xiàn) F吸收柱，吸收柱， G G閥，閥，活性碳柱，活性碳柱，I I活性碳測(cè)量柱，活性碳測(cè)量柱，J J真空泵真空泵 圖圖2-5 2-5 131 131I I干

42、法生產(chǎn)系統(tǒng)示意圖 干法生產(chǎn)系統(tǒng)示意圖 主要包括主要包括加熱蒸餾加熱蒸餾、堿液吸收堿液吸收、廢氣處理廢氣處理三部分組成。三部分組成。 干法生產(chǎn)裝置干法生產(chǎn)裝置 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論40 加熱蒸餾裝置加熱蒸餾裝置 由管式加熱電爐（帶溫度控制儀）、純化加熱爐、石英由管式加熱電爐（帶溫度控制儀）、純化加熱爐、石英 舟皿、石英加熱管組成。舟皿、石英加熱管組成。 堿液吸收裝置堿液吸收裝置 由兩級(jí)堿液吸收柱組成。第一級(jí)吸收柱容積由兩級(jí)堿液吸收柱組成。第一級(jí)吸收柱容積50mL，第二，第二 級(jí)吸收柱容積級(jí)吸收柱容積250mL。 廢氣處理裝置廢氣處理裝置 廢物處理裝置由三級(jí)強(qiáng)堿液洗滌塔組成，每級(jí)洗滌塔容

43、廢物處理裝置由三級(jí)強(qiáng)堿液洗滌塔組成，每級(jí)洗滌塔容 積積1000mL, ,堿液濃度為堿液濃度為5.0molL-1NaOH。除此之外，操作的工。除此之外，操作的工 作箱或熱室需配置除碘過(guò)濾器。作箱或熱室需配置除碘過(guò)濾器。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論41 將輻照后將輻照后TeO2裝入石英舟皿內(nèi)，并置于蒸餾爐內(nèi)，連接裝入石英舟皿內(nèi)，并置于蒸餾爐內(nèi)，連接 好系統(tǒng)。將系統(tǒng)加熱到好系統(tǒng)。將系統(tǒng)加熱到700900，131I被蒸餾出來(lái)，隨之被蒸餾出來(lái)，隨之 被載氣載帶至純化爐被載氣載帶至純化爐（200400）內(nèi)，隨載氣帶出來(lái)的內(nèi)，隨載氣帶出來(lái)的 TeO2在此溫度下冷卻并沉積在純化爐中，實(shí)現(xiàn)在此溫度下冷卻并沉

44、積在純化爐中，實(shí)現(xiàn)TeO2與與131I分離。分離。 除去除去TeO2后的含有后的含有131I放射性氣體通過(guò)堿液洗滌，被吸收在堿放射性氣體通過(guò)堿液洗滌，被吸收在堿 液中。未被吸收的液中。未被吸收的131I主要通過(guò)多級(jí)堿液洗滌塔（主要通過(guò)多級(jí)堿液洗滌塔（5molL- 1NaOH溶液）進(jìn)一步除去尾氣中的 溶液）進(jìn)一步除去尾氣中的131I，以降低，以降低131I的排放。的排放。 干法生產(chǎn)流程干法生產(chǎn)流程 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論42 國(guó)家藥典對(duì)國(guó)家藥典對(duì)NaNa131 131I I口服液的質(zhì)量要求： 口服液的質(zhì)量要求： 產(chǎn)品形狀：無(wú)色透明液體；產(chǎn)品形狀：無(wú)色透明液體； pH=79； 由由譜儀檢測(cè)

45、譜儀檢測(cè)131I核素的純度，沒(méi)檢測(cè)出其它雜質(zhì)核素；核素的純度，沒(méi)檢測(cè)出其它雜質(zhì)核素； 放化純大于放化純大于95%。 產(chǎn)品質(zhì)量控制產(chǎn)品質(zhì)量控制 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論43 （2）125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 125I的性質(zhì)與應(yīng)用 的性質(zhì)與應(yīng)用 125 125I I的半衰期 的半衰期T T1/2 1/2=60d, =60d,主要釋放主要釋放27keVX27keVX射線，能有效殺滅射線，能有效殺滅 腫瘤細(xì)胞，易屏蔽，對(duì)患者及周圍人群輻射劑量較小，對(duì)環(huán)腫瘤細(xì)胞，易屏蔽，對(duì)患者及周圍人群輻射劑量較小，對(duì)環(huán) 境無(wú)污染。主要用于前列腺癌、乳腺癌的境無(wú)污染。主要用于前列腺癌、乳

46、腺癌的125 125I I中子源插植治 中子源插植治 療，有效率達(dá)療，有效率達(dá)95%95%以上。以上。 125125I I種子 種子(seed)(seed)源源 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論44 （2）125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 生產(chǎn)方式生產(chǎn)方式 主要核反應(yīng)主要核反應(yīng)IXenXe 125125124 ),( 目前有兩種生產(chǎn)方法：目前有兩種生產(chǎn)方法： A 氣體靶法氣體靶法 將將124Xe封裝在不銹鋼筒內(nèi)制成內(nèi)靶，然后置封裝在不銹鋼筒內(nèi)制成內(nèi)靶，然后置 于高純鋁筒內(nèi)做成輻照靶件入堆輻照。于高純鋁筒內(nèi)做成輻照靶件入堆輻照。 B 間歇循環(huán)回路間歇循環(huán)回路 采用這種方法生產(chǎn)采

47、用這種方法生產(chǎn)125I，不需要制備，不需要制備124Xe氣氣 體靶，該生產(chǎn)辦法相對(duì)簡(jiǎn)單，得到的體靶，該生產(chǎn)辦法相對(duì)簡(jiǎn)單，得到的125I純度高，生產(chǎn)能力純度高，生產(chǎn)能力 也較前一種辦法高。也較前一種辦法高。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論45 間歇循環(huán)回路法生產(chǎn)間歇循環(huán)回路法生產(chǎn)125I的工藝流程的工藝流程 n將一定豐度的將一定豐度的124 124Xe Xe氣體通過(guò)循氣體通過(guò)循 環(huán)回路打入位于反應(yīng)堆內(nèi)的環(huán)回路打入位于反應(yīng)堆內(nèi)的輻輻 照瓶照瓶?jī)?nèi)，輻照一定時(shí)間（內(nèi)，輻照一定時(shí)間（1-1- 1.5T1.5T1/2 1/2）后，由堆外的衰變瓶 ）后，由堆外的衰變瓶 將輻照后的將輻照后的124 124Xe

48、 Xe氣體吸入放置氣體吸入放置 衰變衰變3d-5d3d-5d，大部分，大部分125 125Xe Xe衰變衰變 成成125 125I I，未被利用的 ，未被利用的124 124Xe Xe打回打回 循環(huán)回路。循環(huán)回路。125 125I I用 用NaOHNaOH溶液吸溶液吸 收，產(chǎn)品檢驗(yàn)合格后再分裝。收，產(chǎn)品檢驗(yàn)合格后再分裝。 n在循環(huán)回路上可接多個(gè)衰變瓶，在循環(huán)回路上可接多個(gè)衰變瓶， 循環(huán)利用。循環(huán)利用。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論46 2.2.32.2.3 從裂變產(chǎn)物中提取放射性核素從裂變產(chǎn)物中提取放射性核素 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的第二種方法是從反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的第二種方法是從235 2

49、35U U等易裂變 等易裂變 材料在輻照后產(chǎn)生的裂片元素及超鈾元素中提取放射性核素，材料在輻照后產(chǎn)生的裂片元素及超鈾元素中提取放射性核素， 它們包括原子序數(shù)很大范圍的放射性核素，通過(guò)分離可以獲它們包括原子序數(shù)很大范圍的放射性核素，通過(guò)分離可以獲 得比活度很高的裂變放射性核素。得比活度很高的裂變放射性核素。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論47 1. 裂變核反應(yīng)裂變核反應(yīng) 圖圖2-7 2-7 中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖 nSrXenU 1 0 94 38 140 54 1 0 235 92 2 nKrBa 1 0 89 36 144 56 3 nKrSb 1 0 99 41

50、133 51 4 在中子的作用下，重核裂變的產(chǎn)在中子的作用下，重核裂變的產(chǎn) 物組成較復(fù)雜，以物組成較復(fù)雜，以235 235U U為例： 為例： 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論48 2. 裂變產(chǎn)物的組成及其質(zhì)量分布裂變產(chǎn)物的組成及其質(zhì)量分布 裂變產(chǎn)物的組成是隨時(shí)間變化的。當(dāng)一個(gè)可裂變物質(zhì)的靶裂變產(chǎn)物的組成是隨時(shí)間變化的。當(dāng)一個(gè)可裂變物質(zhì)的靶 在反應(yīng)堆內(nèi)照射了在反應(yīng)堆內(nèi)照射了T時(shí)間并冷卻時(shí)間并冷卻t時(shí)間后，裂片核素時(shí)間后，裂片核素i i的放射性的放射性 Ai可用下式來(lái)表示：可用下式來(lái)表示： (1) ii Tt ii ANI Yee 式中式中 N可裂變物質(zhì)的原子核數(shù)；可裂變物質(zhì)的原子核數(shù)； I中子注

51、量；中子注量； 裂變截面；裂變截面； Yi核素核素i的裂變產(chǎn)額；的裂變產(chǎn)額； i核素核素i的衰變常數(shù)。的衰變常數(shù)。 在在N、I、不變的情不變的情 況下，裂變產(chǎn)物的放況下，裂變產(chǎn)物的放 射性與裂變產(chǎn)額射性與裂變產(chǎn)額Yi有有 關(guān)，并隨著關(guān)，并隨著T、t而變而變 化?；?。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論49 圖圖2-82-8 不同能量的中子誘發(fā)不同能量的中子誘發(fā) 235235U U裂變的質(zhì)量 裂變的質(zhì)量- -產(chǎn)額圖產(chǎn)額圖 是指裂變產(chǎn)物的某一種核是指裂變產(chǎn)物的某一種核 素或某一質(zhì)量鏈在重核裂變素或某一質(zhì)量鏈在重核裂變 過(guò)程中產(chǎn)生的幾率。過(guò)程中產(chǎn)生的幾率。它通常它通常 用每用每100次核裂變產(chǎn)生的裂變次

52、核裂變產(chǎn)生的裂變 產(chǎn)物原子數(shù)來(lái)表示（產(chǎn)物原子數(shù)來(lái)表示（%）。）。 裂變產(chǎn)額裂變產(chǎn)額 “雙駝峰雙駝峰”曲曲 線線 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論50 3. 裂變產(chǎn)物分離裂變產(chǎn)物分離 離子交換分離離子交換分離 溶劑萃取分離溶劑萃取分離 萃取色層分離萃取色層分離 沉淀分離法沉淀分離法 其它方法其它方法 A 裂片元素的分離方法 裂片元素的分離方法 選擇性好，回收率高、易于實(shí)現(xiàn)選擇性好，回收率高、易于實(shí)現(xiàn) 自動(dòng)化操作、易于放射性屏蔽自動(dòng)化操作、易于放射性屏蔽 簡(jiǎn)便、快速、選擇性高、易于簡(jiǎn)便、快速、選擇性高、易于 連續(xù)操作和遠(yuǎn)距離控制連續(xù)操作和遠(yuǎn)距離控制 對(duì)于性質(zhì)相似的元素的分離更對(duì)于性質(zhì)相似的元素的分離

53、更 能顯示其優(yōu)越性能顯示其優(yōu)越性 操作繁雜、程序冗長(zhǎng)、回收率操作繁雜、程序冗長(zhǎng)、回收率 和去污率較低和去污率較低 超臨界流體萃取法超臨界流體萃取法和采用離子和采用離子 液體為萃取介質(zhì)的方法液體為萃取介質(zhì)的方法 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論51 B 長(zhǎng)壽命裂片元素及超鈾元素的分離長(zhǎng)壽命裂片元素及超鈾元素的分離 目前，長(zhǎng)壽命裂片核素及超鈾核素主要從生產(chǎn)堆卸目前，長(zhǎng)壽命裂片核素及超鈾核素主要從生產(chǎn)堆卸 出的乏燃料中提取。乏燃料的后處理主要目的是回收出的乏燃料中提取。乏燃料的后處理主要目的是回收235U， 并提取軍用核素并提取軍用核素239Pu。在。在235U、239Pu提取回收后，其它提取回收后，

54、其它 的裂變產(chǎn)物和超鈾元素全部轉(zhuǎn)入廢液中。的裂變產(chǎn)物和超鈾元素全部轉(zhuǎn)入廢液中。 關(guān)于裂變產(chǎn)物核素的分離和分析有許多專著可供借鑒關(guān)于裂變產(chǎn)物核素的分離和分析有許多專著可供借鑒 和參考，如美國(guó)曼哈頓計(jì)劃中有關(guān)裂變產(chǎn)物的分離分析專和參考，如美國(guó)曼哈頓計(jì)劃中有關(guān)裂變產(chǎn)物的分離分析專 著著Radiochemical Studies：The Fission Products 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論52 C 中短壽命裂片元素的分離中短壽命裂片元素的分離 裂變裂變99Mo的提取的提取 235U裂變生成裂變生成99Mo產(chǎn)額為產(chǎn)額為6.06%，可以從，可以從235U的裂變產(chǎn)物的裂變產(chǎn)物 中大量提取中大量提

55、取99Mo。裂變。裂變99Mo的提取一般采用的提取一般采用Al2O3色層分離、色層分離、 HDEHP溶劑萃取或萃取色層分離溶劑萃取或萃取色層分離、安息香肟沉淀分離法安息香肟沉淀分離法 等。等。 下面以日本開展的裂變下面以日本開展的裂變99Mo生產(chǎn)為例介紹裂變生產(chǎn)為例介紹裂變99Mo生產(chǎn)生產(chǎn) 技術(shù)。技術(shù)。 99Mo、 、131 131I I在醫(yī)學(xué)上需求量較大，這里主要介紹它們的提取。 在醫(yī)學(xué)上需求量較大，這里主要介紹它們的提取。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論53 A、 235U靶件的制備靶件的制備 圖圖2-9 235U靶件結(jié)構(gòu)圖靶件結(jié)構(gòu)圖 把把24gUO24gUO2 2壓制成圓片狀，燒結(jié)處理。

56、壓制成圓片狀，燒結(jié)處理。5 5片裝入片裝入不銹鋼包殼內(nèi)不銹鋼包殼內(nèi)。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論54 B、 235U靶件的輻照及冷卻靶件的輻照及冷卻 輻照條件輻照條件：中子注率量：中子注率量21013cm-2s-131013cm-2s-1， 輻照輻照4d7d。 冷卻時(shí)間冷卻時(shí)間：2d。 冷卻冷卻2d后，一個(gè)靶件將產(chǎn)生后，一個(gè)靶件將產(chǎn)生2.811012Bq99Mo、 4.11012Bq 131I、2.591012Bq 133Xe等裂片元素。等裂片元素。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論55 裂變裂變 99Mo 提取流程提取流程 C、輻照后、輻照后235U靶件的處理靶件的處理 2021-8-2核

57、技術(shù)應(yīng)用概論56 表表2-3 裂變裂變99Mo中放射性雜質(zhì)含量中放射性雜質(zhì)含量 放射性雜質(zhì)放射性雜質(zhì)半衰期半衰期比活度（比活度（與與99Mo之比之比） 131I 8.05d110-5 103Ru 39.5d510-7 95Nb 35.0d210-6 141Ce 32.5d110-57 89Sr 52.7d610-6 91Y 58.8d910-8 95Zr 65.5d510-9 132Te 77.7d110-4 137Cs 30.0d310-9 140Ba 12.8d210-7 239Np 2.346d210-3 注：注： 輻照時(shí)間輻照時(shí)間 7d，測(cè)量，測(cè)量 時(shí)間為輻時(shí)間為輻 照之后照之后7d。

58、 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論57 裂變裂變131I的提取的提取 裂變裂變131I是裂變法生產(chǎn)是裂變法生產(chǎn)99Mo時(shí)的副產(chǎn)物之一，由于時(shí)的副產(chǎn)物之一，由于裂裂 變變131I的產(chǎn)額為的產(chǎn)額為3.1%，因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn)，因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn) 131I。 。 裂變同位素生產(chǎn)過(guò)程中，在切割和酸性溶解時(shí)都有裂變同位素生產(chǎn)過(guò)程中，在切割和酸性溶解時(shí)都有131I 逸出，逸出，采用負(fù)壓方式可將其收集采用負(fù)壓方式可將其收集；不管采用何種方式溶靶，；不管采用何種方式溶靶， 留在溶液中的留在溶液中的131I一般都采用先酸化、后蒸餾或熱氣載帶等一般都采用先酸化、后蒸餾或熱氣載帶等 措施使其分

59、離出來(lái)。措施使其分離出來(lái)。 下面簡(jiǎn)單介紹比利時(shí)國(guó)家放射元素研究院（下面簡(jiǎn)單介紹比利時(shí)國(guó)家放射元素研究院（IREIRE）從）從 堿性溶靶溶液中分離純化堿性溶靶溶液中分離純化131I的工藝流程的工藝流程。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論58 圖圖2-12 IRE裂變同位素裂變同位素99Mo、131I、133Xe 分離流程圖分離流程圖 堿性溶靶時(shí)，大部分裂變產(chǎn)物以堿性溶靶時(shí)，大部分裂變產(chǎn)物以 固態(tài)形式存在，只有少量的其它固態(tài)形式存在，只有少量的其它 裂變?cè)嘏c鉬一起溶解。溶解出裂變?cè)嘏c鉬一起溶解。溶解出 的放射性雜質(zhì)較酸性溶靶少。的放射性雜質(zhì)較酸性溶靶少。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論59 4.

60、 利用溶液堆生產(chǎn)放射性核素利用溶液堆生產(chǎn)放射性核素 溶液堆溶液堆（Solution reactor）是是20世紀(jì)世紀(jì)40年年 代提出的一種堆型，它代提出的一種堆型，它 使用的核燃料不是通常使用的核燃料不是通常 的固體燃料棒形式，而的固體燃料棒形式，而 是易裂變物質(zhì)如是易裂變物質(zhì)如235U的均的均 相水溶液，所以又稱為相水溶液，所以又稱為 均勻水溶液堆（均勻水溶液堆（Aqueous homogeneous solution reactor）。）。 2021-8-2核技術(shù)應(yīng)用概論60 （1）水溶液堆的發(fā)展概況）水溶液堆的發(fā)展概況 1944年，年，Richard Feynman首次提出，該反應(yīng)堆型中