拓?fù)浣^緣體薄膜和有限尺寸效應(yīng)

1、拓?fù)浣^緣體專(zhuān)題編者按：拓?fù)浣^緣體是最近幾年發(fā)現(xiàn)的一種新的物質(zhì)形態(tài).拓?fù)浣^緣體所具育的特殊性質(zhì)使其在未來(lái)的自旋電于 學(xué)和量子計(jì)算等領(lǐng)域有潛在的克要的應(yīng)用前最引起了科學(xué)界的廣泛關(guān)注.近期中國(guó)科學(xué)家在拓?fù)浣^緣體的實(shí)臉 和理論研究方面泉得了一系列的直要進(jìn)展大大加深了人們對(duì)拓?fù)浣^緣體的理解，在國(guó)際學(xué)術(shù)界引起了廣泛的影 響.本專(zhuān)題特別邀請(qǐng)了國(guó)內(nèi)g位長(zhǎng)期從辜拓?fù)浣^緣體研究的專(zhuān)家桜文介紹相關(guān)的前沿研究成果以*瀆者.拓?fù)浣^緣體薄膜和有限尺寸效應(yīng)*張歎 何珂“馬旭柑薛其坤2（1中國(guó)科竽院物理硏兗所 表賀物理ST*實(shí)臉室 北京100190）（2清華大學(xué)物承系 低維量亍物瑾國(guó)TSA實(shí)強(qiáng)寶 北京1000R4）摘要 拓?fù)?/p>

2、絕緣休是近年來(lái)發(fā)現(xiàn)的一類(lèi)新的量子林料已成為凝聚態(tài)物理的研究熱點(diǎn)族域.厚度僅幾納米的 拓?fù)浣^緣體薄鶯不但具有奇特的物理性質(zhì)而且還是拓?fù)浣^緣體應(yīng)用于平面器件的基礎(chǔ)文章以【幾Sm為例介紹 T Bi.Se,家族拓?fù)浣^緣體薄膜的分子束外延生長(zhǎng)以於其能帯、自旋結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)隨層厚的演化.這些結(jié)果為人 工調(diào)控拓樸絕緣體的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)提供了指導(dǎo).關(guān)鍵詞柘撲絕緣體Bi,Se 分于束外逛甬分辨光電子能譜掃描隧道顯徽懂Topological insulator thin films and finite size effectsZHANG Yil HE Kert MA Xu-Cun1 XUE Qi-Kim(1

3、 State Key for Sur/aif Physics Instttute of Physics of S< tenets . Bryinx 100190.(7nw>(2 State Key Lah of Low Dhnensional Quantum Physii 5 Defiaf f meat oj Physii 5 Tsinghua U加 lieijtng 100084 China)Abstract Popological insulators (TIs) are a new class of :juantuni matter which have attracted

4、extensive interest recently Nanometer thick TI thin films not only exhibit iiovel physical properties but also arv u>vful for developing TI based pkmar (k icv>. Taking Bi S< a> «m cxampK we report the molecular beam epitaxy growth of the Bi Se family of TI thin films and the ihickne

5、ss dependent behavior of their band and spin slructures and topological characteristics I he results provide information on the artificial conlrol of the electronic structures and physical properties of TIs.Kcywordst(>X)logical iiisulator* Bi_ Sc molecular beam epitaxy angle rvsol-c(l photoviniss

6、ion >pec-troscopy. scanning tunneling microscopy#http:/www. wuli. ac. cn物理10卷（2011年）7期拓?fù)浣^緣體專(zhuān)題#http:/www. wuli. ac. cn物理10卷（2011年）7期拓?fù)浣^緣體專(zhuān)題1引言拓?fù)洌╰opology）是近代數(shù)學(xué)的一個(gè)槪念.粗略地 說(shuō)，拓?fù)湫再|(zhì)是指一些對(duì)細(xì)節(jié)不敏感的性質(zhì).例如一個(gè) 有環(huán)形柄的茶杯的表面和一個(gè)輪胎的表面盡管它們 外觀有很大不同但卻都有一個(gè)“洞”.因此在拓?fù)渖鲜?等價(jià)的.一個(gè)物體“洞”的數(shù)目就是一種對(duì)細(xì)節(jié)不敏感 的拓?fù)涮卣鞑牧系男再|(zhì)是由其能帶結(jié)構(gòu)決定的如果 能帶也能通過(guò)拓?fù)?/p>

7、的方式表征,那么這種材料將有可 能顯示出對(duì)細(xì)節(jié)不敏感的物理性質(zhì).量于霍爾效應(yīng)就 是這樣一個(gè)例于.在強(qiáng)磁場(chǎng)下二維電于系統(tǒng)形成了一 系列分立的朗道能級(jí)因此可以看成一種絕緣體.然而 這種絕緣體的能帶結(jié)構(gòu)卻具有和普誦的絕緣體（例如 金剛石、八1（）、真空等）不同的拓?fù)涮卣?這種拓?fù)涮?征導(dǎo)致了量于霍爾電阻其數(shù)值不會(huì)因?yàn)闃悠芳?xì)節(jié)的國(guó)家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：210253 h 10974231）.國(guó)家直點(diǎn)基尉硏兗發(fā)具計(jì)劃 < 批準(zhǔn)號(hào).2009CB029 20資助項(xiàng)目20）105 -30 收列遇訊聯(lián) M 人.Email: kehe<iphy.ac. cn435http:/www. wuli. ac

8、. cn物理10卷（2011年）7期拓?fù)浣^緣體專(zhuān)題變化而改變.由于這種隨細(xì)節(jié)不敏感性現(xiàn)在量于霍爾 電阻的國(guó)際推薦值已成為電阻的計(jì)量標(biāo)準(zhǔn).量于霍爾 系統(tǒng)實(shí)際上就是一種磁場(chǎng)下的拓?fù)浣^緣體理.最近幾年來(lái)人們認(rèn)識(shí)到具有強(qiáng)自旋軌道耦臺(tái) 的窄帶半導(dǎo)體在不外加磁場(chǎng)的情況下也有可能成為 拓?fù)浣^緣體.與磁場(chǎng)下的量于霍爾系統(tǒng)類(lèi)似這些材 料的體能帶左費(fèi)米能級(jí)處具有能隙然而由于其體 能帶獨(dú)特的拓?fù)湫再|(zhì)在其表面或與普通絕緣體的 界面上卻總是具有無(wú)能隙的表面界面態(tài).這種表 面界面態(tài)類(lèi)似于石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)具有線性色散 關(guān)系的狄拉克椎形狀.然而與石墨烯不同的是拓?fù)?絕緣體的表面/界面態(tài)（除了在動(dòng)量空間某些對(duì)稱(chēng)點(diǎn) 之外）是完全

9、自旋極化的（見(jiàn)圖1）.更重要的是與 以往發(fā)現(xiàn)的由表面懸掛鍵或表面勢(shì)引起的表面態(tài)不 同拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)是由體能帶的拓?fù)湫再|(zhì)決 定的因此不易受到表面氧化和污染的破壞.理論物 理學(xué)家已預(yù)言了拓?fù)浣^緣體具有很務(wù)新奇的量于現(xiàn) 象往往不需要極端的條件就可以觀測(cè)到這些量于 現(xiàn)象.例如拓?fù)浣^緣體表面態(tài)與磁性材料的相互作 用將有可能導(dǎo)致量于化反?；魻栃?yīng)、拓?fù)浯烹娦?應(yīng)、鏡像磁單極于等現(xiàn)象拓?fù)浣^緣體與超導(dǎo)材料的 界面有可能出現(xiàn)馬約拉納（Majorana）量于態(tài).這些 量子現(xiàn)象使得拓?fù)浣^緣體有可能應(yīng)用于自旋電于學(xué) 和量子計(jì)算中并已迅速引起了凝聚態(tài)物理和林料 科學(xué)眾多研究者的興趣，.0 1三維拓?fù)浣^緣體鍛面態(tài)能帯

10、結(jié)構(gòu)示堂和分別是 r和、方向的波矢拓?fù)浣^緣體表面吉呈狄拉克叵桂結(jié)構(gòu)狄拉 竟點(diǎn)為目炭此并態(tài)梵他*旦自炭是段化的.秋拉丸點(diǎn)上下的電 于自旋初動(dòng)量耳有栢反的手性）拓?fù)浣^緣體分為二維拓?fù)浣^緣體和三維拓?fù)浣^ 緣體.二維拓?fù)浣^緣體具有一維的拓?fù)溥吔鐟B(tài)三維 拓?fù)浣^緣體具有二維的拓?fù)浔砻鎽B(tài).目前只有 IlgTc量于阱在實(shí)臉上被證明是二維拓?fù)浣^緣 體Bi Sh.合金是人們首先發(fā)現(xiàn)的三維拓?fù)浣^ 緣體材料I然而目前研究最多的三維拓?fù)浣^緣 體材料是BLSe3家族材料：Bi,Sc3, Bi2Te3和 SgTc JN.因?yàn)檫@一類(lèi)材料的特點(diǎn)是具有相對(duì)較 大的體能隙（其中Bi2Se能隙是0. 3cV）和簡(jiǎn)單的 表面能帶結(jié)構(gòu)（

11、單個(gè)狄拉克錐）而且還更容易制笛.如果將一個(gè)三維拓?fù)浣^緣體材料的厚度減少到 不能再被看作是一個(gè)三維材料時(shí)可以想象其能帶、 自旋結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)都會(huì)發(fā)生根本的改變.實(shí)際上, 已有若干理論工作探索了三維拓?fù)浣^緣體在厚度很 小時(shí)電于性質(zhì)的變化9 ” 這些工作表明三維拓 撲絕緣體在很薄的時(shí)候有可能轉(zhuǎn)變成二維拓?fù)浣^緣 體而這神轉(zhuǎn)變過(guò)程伴隨著二維拓?fù)浣^緣體相和普 通絕緣體相之間隨厚度的交替轉(zhuǎn)變.這意味著如果 將Bi.Sc家族三維拓?fù)浣^緣體材料做成薄膜并能 對(duì)其阜度精確控制就有可能獲得二維拓?fù)浣^緣體 材料.這將是HgTe量于阱之外另一類(lèi)新的二維拓 撲絕緣體材料同時(shí)薄膜形態(tài)的拓?fù)浣^緣體的一個(gè) 突出優(yōu)點(diǎn)是其電亍和自

12、旋結(jié)構(gòu)受I?度、表面、界面 等因素影響很大因此可以方便地通過(guò)控制這些參 數(shù)來(lái)剪裁拓?fù)浣^緣體的電于和自旋結(jié)構(gòu)這對(duì)拓?fù)?絕緣依的研究和應(yīng)用都具有很重要的意義.此外現(xiàn) 在的半導(dǎo)體工業(yè)主要是基于平面工藝.生長(zhǎng)在基底 上的拓?fù)浣^緣體薄膜將更容易采用傳統(tǒng)的半導(dǎo)體技 術(shù)工藝加工成器件投入實(shí)際應(yīng)用.分于束外延（molecular beam epitaxy. MBE）是 半導(dǎo)體工業(yè)和研究常用的一種薄膜生長(zhǎng)方法.這種 方法可以制笛出質(zhì)量非常高的單晶薄膜并可以以 單原于層的精確度實(shí)現(xiàn)對(duì)薄膜厚度的控制.我們下 面介紹族拓?fù)浣^緣體薄膜的MBE制笛.通 過(guò)優(yōu)化生長(zhǎng)條件我們實(shí)現(xiàn)了薄篠的逐層生長(zhǎng).在此 基礎(chǔ)上還將介紹利用原位

13、角分辨光電子能譜（single resolved photocmission spectroscopy ARIES） 和掃描隧道顯微鏡（scanning tunneling micro scope.S FM）對(duì)拓?fù)浣^緣體的能帶、自旋結(jié)構(gòu)和拓?fù)?性質(zhì)隨薄膜厚度演化過(guò)程的研究2拓?fù)浣^緣體薄膜的外延生長(zhǎng)圖2（a）是Bi：Se；的晶體結(jié)構(gòu)示意圖.Bi?Se.是 一種層狀材料由2個(gè)Bi單原于層和3個(gè)Se單原 子層交替組成一個(gè)共5個(gè)療于層的周期結(jié)構(gòu)稱(chēng)為 5原于層（quintuple layer,簡(jiǎn)稱(chēng)QL.高度為 0. 95nm是Bi：Se3薄膜厚度的單位每3個(gè)QL又 組成一個(gè)大的周期結(jié)構(gòu)）在每個(gè)QI.內(nèi)，

14、原于層間 的相互作用是較強(qiáng)的共價(jià)鍵.但在QL與QL之間 是較弱的范德瓦爾斯力的相互作用.Bi_.Te3和 Sb皿 也具有類(lèi)似的晶格結(jié)構(gòu)門(mén)我們選用雙層石 墨烯終止的511 SiC(OOOl)作為襯底生長(zhǎng)Bi2Ses 薄膜.這種襯底的優(yōu)點(diǎn)是：(1)具有大面積和原于級(jí) 平整的表面;(2)具有較好的化學(xué)惰性不會(huì)與具有 較強(qiáng)氧化性能的Se起反應(yīng)；(3)由于Bi2Se3和石墨 烯均為層狀林料因此在其界面上主要也是范德瓦 爾斯型的弱相互作用.這使得襯底利薄膜晶格失配 所導(dǎo)致的應(yīng)力能對(duì)生長(zhǎng)的影響很小.因此衣層石墨 烯終止的6H-SiC(0001)為高質(zhì)量Bi，Se外延薄膜 的生長(zhǎng)提供了一個(gè)很好的襯底-0 4&

15、quot;°5 61 0 0 0 1M入JS 2(3)拓?fù)浣^緣體MSe的島倩結(jié)構(gòu)示總國(guó);業(yè)*薄突的RHEED田舉：(c) Bi.Se H膽的STM Q.ti S為匣于分縮仗： (d) 5<iQL h.S薄猿沿廠K方向的.RPES譜.可以有到狄拉克 點(diǎn)位于費(fèi)米能級(jí)以下0.12cV處.(b)<<!)片引自文獻(xiàn)13)在生長(zhǎng)過(guò)程中我們通常把襯底溫度丁"控制 在介于Bi源溫度和Se源溫度之間即Ts <7llb< 71 而將Bi和Se的束流比控制在1：10左右.由于 襯底溫度高于Se源的蒸發(fā)溫度所以慕發(fā)出的Se 原于/分亍并不能單獨(dú)吸附在光滑的石墨烯表面只

16、 有當(dāng)Bi原子吸附在襯底表面時(shí).Se才會(huì)與Bi反應(yīng) 形成化合物因此薄膜最終的生長(zhǎng)速率是由Bi的 束流決定的.富Se的生長(zhǎng)環(huán)境可以有效地減少 Bi.Se.薄膜的Se空位密度，從而降低電于摻雜的 濃度"閔.圖2(b)是Bi2Ses薄膜的反射式高能電子衍射 (reflective high energy electron diffraction RHEED)圖樣顯示出我們的樣品是高質(zhì)量的單晶 薄膜圖2(c)是Bi.Se薄膜表面的STM圖像，插圖 為小范圍厚于分辨國(guó)像，顯示出Bi：Sq薄膜具有療 子級(jí)平整的表面和很低的缺陷密度其質(zhì)量遠(yuǎn)好于 高溫饒結(jié)的BiSe單晶樣品.表面臺(tái)階的高度是 1QL

17、.由于QL與QL之間的相互作用遠(yuǎn)弱于QL內(nèi) 部的眾于層與原于層之間的相互作用因此每個(gè) QL的表面具有更低的表面自由能.所以在薄膜表 面只呈現(xiàn)QL的表面.圖2(d)是一個(gè)厚度為50QL Bi2Sq.薄膜的ARPES譜圖我們可以看到在F點(diǎn) 附近有一清晰的狄拉克圓錐樣的表面態(tài)顯示出我 們生長(zhǎng)的Bi Se3薄膜確實(shí)為拓?fù)浣^緣體.更重要的 是薄膜的狄拉克點(diǎn)位于費(fèi)米面以下0. 12eV處.費(fèi) 米能級(jí)基本上處于體能隙之中“ .而高溫?zé)Y(jié)的 BLS©單晶樣品其狄拉克點(diǎn)一般位于0. 3cV左 右費(fèi)米能級(jí)穿過(guò)導(dǎo)帶也就是說(shuō)材料處于重電于 摻雜狀態(tài).這種情況對(duì)于探測(cè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的性質(zhì)非 常不利，其體載流子會(huì)掩

18、蓋表面態(tài)的貢獻(xiàn).BLSw的 電于摻雜主要來(lái)自于Sc空位.M15E生長(zhǎng)的薄膜具 有較少的Sc空位因此具有較低的摻雜濃度.通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)條件的精確控制我們可以實(shí)現(xiàn) Bi:Se：薄膜的逐層生長(zhǎng).圖3顯示了一系列不同厚 度薄瞋垂直方向的光電子能譜.圖中短豎線所指示 的是由于量于限制效應(yīng)體能帶形成的量于阱態(tài)量 于阱態(tài)的峰位對(duì)薄膜厚度非常敢感.隨著薄膜厚度 逐漸増加我們發(fā)現(xiàn)峰位并非連續(xù)移動(dòng)而是一真峰 逐漸消失另一套峰逐漸出現(xiàn).這反映了在厚度每増 加一層時(shí)量于阱態(tài)峰位的變化.這些觀測(cè)說(shuō)明薄膜 是逐層生長(zhǎng)的.在只有一套峰出現(xiàn)的譜線(圖3中加 深的譜線)它所對(duì)應(yīng)的薄離在宋觀范圍基本上具 有均一的厚度點(diǎn). 3不同厚f

19、?薄稷垂宜方向的光電亍能譜相鄰譜線對(duì)應(yīng)的旱度差約為0.3 QI.田中的短豎線指示了楚子阱態(tài)的峰 位(片引自文獻(xiàn)13)3 Bi2Se3族拓?fù)浣^緣體的有限尺寸效應(yīng)Bi2Se3族材料逐層外延生長(zhǎng)的實(shí)現(xiàn)為研究三維 拓?fù)浣^緣體的有限尺寸效應(yīng)提供了可能.圖 4（a）（）是室溫條件下測(cè)得的層厚從1QL到6QL的Bi.-Ses薄膜的ARPES譜從譜圖中可以看 到與厚度較大的BLSe,薄膜相比號(hào)度小的 Bi.Se薄饌的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生了很大的變化主要表 現(xiàn)有：>0 疳045QL/ JSQL08 4).6 04 02 Ej 合加eV(h)-O 8 06 -0.4 0 2 £r08 46 0亍D.2 玄

20、08 46 0亍山.2玄絡(luò)合tt/eV (J)薄膜的ARPES±0 6<*0 8/1 -0 ! 0.00.1S(S)（1） 1（a）（f）為阜度從 IQL?J 6QI,的 Bi.Se能帶田測(cè)盤(pán)溫度為£ A：（g）為3QL Bi2Se3薄膜的ARPES二 凍蔽分離帶IBi（h） j）為 3QL.5QL fa 6QL Bi：Se3 *91 的角 分鐸光電于能諸的齟量分布曲紐曰Mb）國(guó)中紫紅色（見(jiàn)本期物 理 網(wǎng)刊彩田下同曲線是（】）式對(duì)諫語(yǔ)的擬含曲（f） 田中紅色和至色曲線是（2）式的擬臺(tái)曲紐相應(yīng)的擬臺(tái)參敎列左 表1中田片引自文獻(xiàn)13）（1）當(dāng)薄膜層厚小于6QL時(shí)原本無(wú)能隙

21、的表面態(tài)開(kāi)始出現(xiàn)一個(gè)明顯的能隙.0 6（h）（j）是厚度分別為3QL.5QL和6QL薄膜的不同角度能量 分布曲線（energy distribution curves, EDC）.從 EDC譜可以明顯地看出6QL（圖4（j）的薄膜仍然 具有清晰的狄拉克點(diǎn)，從5QL（圖Ki）開(kāi)始能隙 開(kāi)始出現(xiàn)并隨著厚度的減小開(kāi)始變大.圖5（a）給出 T BLSq薄膜表面態(tài)能隙與層厚的關(guān)系.（2）當(dāng)薄膜層厚介于2QI.和6QL之間時(shí)除了存在能隙外.上表面態(tài)還發(fā)生了明顯的劈裂.這種劈 裂在廠點(diǎn)消失而在遠(yuǎn)離廠點(diǎn)的位置變得明顯它 是一種類(lèi)似于Rash ba型的劈裂H . Rashba效應(yīng)是 指具有強(qiáng)自旋軌道耦臺(tái)的電于系

22、統(tǒng)在一個(gè)垂直電場(chǎng) 作用下，其電于能帶在動(dòng)量方向上出現(xiàn)自旋劈裂，其 特點(diǎn)是在廠點(diǎn)沒(méi)有自旋劈裂.我們從EDC譜（圖 4（h）（i）和ARPES的二次澈分譜（圖4（g）上可以更清楚地觀測(cè)到這種劈裂.與傳統(tǒng)的Rashha自 旋劈裂不同該劈裂形成的上表面態(tài)外分支的信號(hào) 強(qiáng)度明顯地弱于內(nèi)分支.我們用二次曲線對(duì)上表面 態(tài)進(jìn)廳擬臺(tái)得到了劈裂表面態(tài)的Rashba系數(shù)件， 示于表1的最右列.我們發(fā)現(xiàn)隨著號(hào)度的減小劈 裂也隨之明顯地變小厚度到2QL時(shí)能帶劈裂完 全消失.（3）除了薄膜層厚度小于6QL時(shí)的能隙和類(lèi) Rashba劈裂外，薄層薄膜的化學(xué)勢(shì)也隨膜厚變化. 對(duì)于50QL的薄膜其狄拉克點(diǎn)位于費(fèi)米面以下 0. 1

23、22處（圖2（d）.但是對(duì)6QL的薄膜其狄拉克 點(diǎn)位于費(fèi)米面以下約0. 26eV處（圖4（f）.這說(shuō)明 其化學(xué)勢(shì)發(fā)生了明顯的改變.圖5（b）紿出了從2QL 到50QL的秋拉克點(diǎn)位置的數(shù)擄（因薄膜層厚度在 6QL以下時(shí)出現(xiàn)能隙故以上表面態(tài)交叉點(diǎn)位置和 能隙中間位置代替秋拉克點(diǎn)位置）從國(guó)中可以看 到.在Bi2Se3薄膜層厚度低干約20QL時(shí)狄拉克 點(diǎn)逐浙遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí)也就是說(shuō)薄膜被電子摻雜.除此之外我們還利用ARPES譜觀測(cè)到表面態(tài) 上下的近拋物線形的能帶圖5（c）顯示了這些能帶在 廠點(diǎn)的峰位（扣除了化學(xué)勢(shì)的影響）隨厚度的變化顯 示出明顯的量于阱態(tài)恃征.因此處于表面態(tài)上下的 這些能帶分別為導(dǎo)帶和價(jià)帶

24、電于的量子阱態(tài).厚度/QL01020304050厚度/QLI 2 3 4 5 6 "-0.0 0 0 0 0-0.70.1-0J345用度/QL67S 5（$）能玄大小隨薄暉旱歿的變化關(guān)系.（!）幺拉克點(diǎn)位2（6QL）空心方塊幾上表聞態(tài)自夷簡(jiǎn)并點(diǎn)位（ V6QI.）（空心三亀）公能隙中同位（ 6Q【.）（空心圓點(diǎn)）在室凰耳件下隨薄膽旱度的變化關(guān)系.紅色實(shí)心國(guó)點(diǎn)長(zhǎng)低150K）條件 下能隙中間位隨薄霧層厚的變化關(guān)系；（c）瑩阱忘蜂相對(duì)干能隱中間吃的能量蘋(píng)薄雋層厚的變化（自片引自文獻(xiàn)1：叮）當(dāng)拓?fù)浣^緣體變得很薄的時(shí)候，一個(gè)表面的表面 態(tài)電于會(huì)隧穿過(guò)體能隙到達(dá)另一個(gè)表面因此兩個(gè)表 面的表面態(tài)波

25、函數(shù)會(huì)發(fā)生交疊.假設(shè)一個(gè)自由的 Bi Sc薄膜的模型（不靑慮襯底的影響）其兩個(gè)表面具有相同的化學(xué)勢(shì)這樣兩個(gè)表面的狄拉克表面態(tài)在 動(dòng)量空間是完全重疊的對(duì)于非狄拉克點(diǎn)位置的能 態(tài)兩個(gè)表面態(tài)相同動(dòng)量和能量的電子具有不同的自 錠因此當(dāng)兩個(gè)表面態(tài)在實(shí)空間逐漸交疊時(shí)只是產(chǎn)生 自旋簡(jiǎn)并并不會(huì)產(chǎn)生能帶色散關(guān)系的變化.而對(duì)于 已處于自旋簡(jiǎn)并態(tài)的狄拉克點(diǎn)當(dāng)兩個(gè)表面能態(tài)交疊 時(shí)由于泡利不相容原理而產(chǎn)生能量的變化最終導(dǎo) 致在秋拉克點(diǎn)出現(xiàn)一個(gè)能隙.能隙的大小與兩個(gè)表面 態(tài)的交疊程度有關(guān).相應(yīng)的理論模型紿出了超薄拓?fù)?絕緣體薄膜表面態(tài)的色散關(guān)系：其中b代表平面內(nèi)的波矢，代表能隙中間的能 量和B是與厚度有關(guān)的參量q代表費(fèi)米

26、速度 (在這里是指狄拉克費(fèi)米于的速度)A代表能隙的 大小"代表普朗克常數(shù)，士分別表示能隙上下的兩 個(gè)表面態(tài).(1)式解悴了實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的能隙的出 現(xiàn)但未能解悴Rashba型的自旋劈裂現(xiàn)象.這是由 于它基于的模型是一個(gè)自由的拓?fù)浣^緣體薄膜并 沒(méi)有考慮襯庚的作用.襯底的存在會(huì)打破薄膜的空 間反演對(duì)稱(chēng)性使兩個(gè)表面的化學(xué)勢(shì)出現(xiàn)差異.我們 在自由薄膜模型的基礎(chǔ)上引入沿薄膜垂直方向的勢(shì) 能項(xiàng)作為襯庚對(duì)薄膜的影響于是可以得到下式所 示的表面態(tài)的色散關(guān)系叩：E±()=E0-Dfe#2士 J(l Pl+叫從+ (£ 一叢其中是新加入的勢(shì)能項(xiàng)的結(jié)果實(shí)際上代表了兩個(gè) 表面的化學(xué)勢(shì)差的一

27、半只有當(dāng)勢(shì)能是具有空間反演 對(duì)稱(chēng)性的時(shí)候此項(xiàng)才不為零.士號(hào)分別表示能隙上 下的兩個(gè)表面態(tài)y取值為+ 1或1分別代表電于 的兩種自旋在(1)式中2條自靛簡(jiǎn)并的能帶在式 中劈裂成1條自旋非簡(jiǎn)并的能帶.因此考慮了薄膜 的空間反演不對(duì)稱(chēng)性的公式(2)既可以獲得能隙的打開(kāi)又可以獲得Rashba型的劈裂.04(a)(f)中紅色和藍(lán)色的虛線表示出根18(2)式對(duì)ARPES數(shù)搦 擬合的結(jié)果.表1中列出了擬合參數(shù).田6 (a) S論i十篦的的表面態(tài)實(shí)空同分布田 綠色 實(shí)線表示位干上表閒的表匱:S蘭色實(shí)線表示位干界匱處的表 面志s(h) fl|度大干或等干6QI.(上13 和小千6QL(下曰)的薄 膜表U態(tài)結(jié)構(gòu)示

28、和、分別表示表圍處自菸向上和自 旋向下的能態(tài)i和i r分別表示界面處自旋向上杓自旋向下 的能S)；(c)低沮(150K條件下測(cè)得的3QL薄膜的ARPES 能帯3i(d)低溫(150K)條件下測(cè)得的3QL薄寮的ARPES EIX-SO片引自文獻(xiàn)13)耳覆旱度QLEo/eVD /(eV A2)/eVa /(eV A2)vF/< iomlV'1/eVaR/<cV A)2-0.470-14.40. 25221.84.71003-0. 407-9.70. 138】&04.810. 0380.714-0. 363一&00.07010.04.480. 0531.275一0

29、 345-15.30. OH5.04. 530. 0572.426- 0.32413.0004.520. 0682. 78去1(1)式和(2式對(duì)田1(h)和田1(0 仃)的擬臺(tái)專(zhuān)量及相應(yīng)的引自文釈】3)為了進(jìn)一步理解這個(gè)結(jié)果我們?cè)趫D6(a) 中展示了理論計(jì)算的5QL Bi.Se.薄膜表面態(tài)的實(shí) 空間的分布.圖中綠色和藍(lán)色的實(shí)線分別代表位于 表面和界面處的表面能帶的成分.我們可以看到能 隙之上表面態(tài)的外面兩支和能隙之下表面態(tài)的里面 兩支主要分布在界面處而能隙之上表面態(tài)的里面 兩支和能隙之下表面態(tài)的外面兩支主要分布在表面 處這一結(jié)果可以用簡(jiǎn)單的圖像加以解怦：如國(guó)6 (b)所示在薄膜厚度小于6QL時(shí)

30、原來(lái)表面和界面 的兩個(gè)化學(xué)勢(shì)不同的狄拉克型(圖6(b)上)的表面 態(tài)發(fā)生了雜化其結(jié)果就是出現(xiàn)了能隙和Rashba 型的劈裂(國(guó)6(b)下)而所觀測(cè)到的上表面態(tài)外面 兩支的強(qiáng)度隨薄膜孚度增加而變?nèi)蹙褪且驗(yàn)殡S著 薄膜阜度的增加界面處的狄拉克表面態(tài)漸漸遠(yuǎn)離物理40卷（2011年）7期http:/www. wuli. ac. cn 439 拓?fù)浣^緣體專(zhuān)題ARPES的探測(cè)深度.薄膜界面和表面化學(xué)勢(shì)的差別有兩種可能性： 其一是由表面和界面不同的環(huán)境造成的；其二是薄 膜與襯底電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致薄膜內(nèi)部的能帶彎曲.在前 一種情況表面和界面的化學(xué)勢(shì)的差別隨膜厚應(yīng)該 基本不變：而在后一種情況.化學(xué)勢(shì)的差別應(yīng)該隨膜 厚減

31、小而減小.從擬合結(jié)果還可以看出兩個(gè)表面的 化學(xué)勢(shì)差和Rashba劈裂隨厚度減小而逐漸變小 (見(jiàn)表1).對(duì)2QI.的薄膜，幾乎不能辨認(rèn)出Rashba 劈裂.這個(gè)結(jié)果表明主要是襯底誘導(dǎo)的薄膜能帶彎 曲造成了界面化學(xué)勢(shì)利表面化學(xué)勢(shì)的不同.半導(dǎo)體表面附近的能帶彎曲可以通過(guò)表面光伏 (surface phoio volt age, SP V)效應(yīng)進(jìn)行調(diào)控.光電于 能譜所用的紫外光可以在能帶中激發(fā)電于空穴 對(duì).尚未復(fù)臺(tái)的電于和空穴在空間電荷層電場(chǎng)的作 用下會(huì)在空間中分離其結(jié)果是原本彎曲的能帶會(huì) 變平由于低溫下電于一空穴復(fù)臺(tái)效率降低. 因此SPV效應(yīng)在低溫的情況下更為顯蓍.圖6(c)顯 示了 3QL樣品在1

32、50K下ARPES測(cè)量的結(jié)果，圖 6(d)顯示了相應(yīng)的EDC曲線.我們發(fā)現(xiàn) Rashba劈 裂消失了. S 5(b)的實(shí)心紅色數(shù)描點(diǎn)顯示了室溫和 低溫下化學(xué)勢(shì)隨厚度的變化我們發(fā)現(xiàn)低溫下表面 化學(xué)勢(shì)隨厚度的變化比室溫下要小得多.這證明了 SPV效應(yīng)的存在，并證明了所觀測(cè)到的Rashba自 旋軌道劈裂確實(shí)是由薄膜的能帶彎曲造成的.由于 能帶彎曲也可以通過(guò)門(mén)電壓來(lái)控制這就意味著 Rashba型的自旋劈裂也可以通過(guò)門(mén)電壓來(lái)控制這 為我們?cè)O(shè)計(jì)一類(lèi)新型的自旋場(chǎng)效應(yīng)管器件提供了重 要的思路.現(xiàn)在我們討論薄膜的拓?fù)湫再|(zhì)三維拓?fù)浣^緣 體的薄膜既有可能是普通絕緣體也有可能是二維 拓?fù)浣^緣體.W. Y. Shan等

33、人提出，這兩種不同的 拓?fù)湎鄷?huì)反映在表面態(tài)色散關(guān)系公式(2)中.當(dāng)公式 中的B和具有相同的符號(hào)(正號(hào)或負(fù)號(hào))時(shí)薄膜 為二維拓?fù)浣^緣體；具有相反符號(hào)時(shí)薄膜為普通絕 緣體我們的擬臺(tái)結(jié)果(見(jiàn)表1)表明薄膜厚度在 2QI.到6QL之間時(shí)，B和A為同號(hào)，似乎都處于二 維拓?fù)浣^緣體的相.然而由于zXRPES只能反映能 隙的大小而不是符號(hào)的差異上面的判斷并不是決 定性的.利用輸運(yùn)測(cè)量是否存在量子自旋霍爾效應(yīng). 或者利用STM測(cè)得是否存在邊界態(tài)可以用來(lái)證明 這些薄膜是否為二維拓?fù)浣^緣體.4總結(jié)與展望我們利用分于束外延技術(shù)，成功地在6H SiC' (0001)外延衣層石墨烯襯底上生長(zhǎng)出高質(zhì)量的拓?fù)?絕緣體Bi.Se;單晶薄膜并通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)條件的控 制實(shí)現(xiàn)了對(duì)其層厚的精確控制通過(guò)原位的 ARPES研究我們發(fā)現(xiàn)了在薄膜厚度小于6QI.時(shí).薄膜上下兩個(gè)狄拉克表面態(tài)的雜化所導(dǎo)致的 能隙.并觀測(cè)到由于兩個(gè)表面化學(xué)勢(shì)不同所導(dǎo)致的 Rashba型自旋軌道劈裂.MBE生長(zhǎng)的量于薄膜也 在Bi TeJ*8和Sb,TeJ91材料中實(shí)現(xiàn).并觀測(cè)到類(lèi) 似的有限尺寸效應(yīng).拓?fù)浣^緣體的量于薄膜的實(shí)現(xiàn)為探索諸多量于 現(xiàn)象提供了材料基