分子束外延量子點(diǎn)及其作為太陽電池和單光子源的應(yīng)用

1、分子束外延量子點(diǎn)及其作為太陽電池和單光子源的應(yīng)用 由于量子點(diǎn)具有離散的電子態(tài)和分立的能級 , 基于量子點(diǎn)的光電器件能為下 一代量子信息技術(shù)奠定基礎(chǔ) ,包括單電子晶體管 , 量子點(diǎn)發(fā)光二極管 , 量子計(jì)算 , 量子通信,醫(yī)學(xué)成像,激光器,太陽電池和單光子源等。 然而,可控的制備高質(zhì)量的 量子點(diǎn)依然面臨挑戰(zhàn)。由于量子點(diǎn)材料生長手段的限制 , 基于量子點(diǎn)的光電器件 的性能并沒有達(dá)到理論預(yù)計(jì)的水平。為了進(jìn)一步明晰生長高質(zhì)量量子點(diǎn)的方法和技術(shù) , 本論文采用分子束外延生 設(shè)備生長并研究 III-V 族量子點(diǎn) , 并探討了基于分子束外延生長的量子點(diǎn)器件 , 包括量子點(diǎn)太陽電池和單光子發(fā)射器。本論文采用原子

2、力顯微鏡 , 透射電子顯微 鏡、掃描電子顯微鏡等表征設(shè)備等來表征量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu),形貌, 質(zhì)量; 量子點(diǎn)器件的性能用太陽光模擬器，外量子效率測試儀，低溫探針臺，微區(qū)熒光和HBT等表示。 在論文的第四章 ,本文對等離子源增強(qiáng)的量子點(diǎn)光電器件進(jìn)行了初步研究。研究顯示 , 在量子點(diǎn)光電器件本身性能提高的限制上 , 采用外等離激元可以 增強(qiáng)量子點(diǎn)的光學(xué)吸收 , 彌補(bǔ)其在常溫下吸收很弱的缺點(diǎn)。 首先, 采用液滴外延技 術(shù)生長 GaAs和 I*sub>x</sub>Ga_1-xAs 量子點(diǎn)。通過改變 In 和 As 的組分控制InGaAs量子點(diǎn)和基

3、底的晶格失配度，并制造了中間能帶量子點(diǎn)太陽 電池。通過太陽光模擬器表征其光伏性能 ,通過外量子測試系統(tǒng)表征其外量子效率 , 用光致發(fā)光確認(rèn)量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)的存在。通過對比GaAs/AlGaAs和In_xGa_1-xAs/AlGaAs 量子點(diǎn)太陽電池的性能來研究應(yīng) 力對量子點(diǎn)光伏器件的影響。另外 , 通過在量子點(diǎn)太陽電池外部添加紅外單色光 源(1064,980,905 nm ), 研究量子太陽電池的帶間吸收和帶內(nèi)吸收第二,采用氣-液-固（VLS的方法生長了 GaAsP/GaA納米線量子點(diǎn),并測試 了其單光子發(fā)射性能

4、。與傳統(tǒng)的生長方法不同的是 , 納米線量子點(diǎn)的生長采用了 Ga自催化的方式，避免了引入Au等深能級雜質(zhì)以至降低器件的性能。在生長量 子點(diǎn)的過程中 , 我們采用源氣壓補(bǔ)償法制備無應(yīng)變的量子點(diǎn)結(jié)構(gòu) , 避免了在 GaAs 量子點(diǎn)和GaAsP納米線的界面引起缺陷,并最終獲得了沒有缺陷的納米線量子點(diǎn)。在獲得了納米線量子點(diǎn)后 , 硫化銨被用來鈍化納米線量子點(diǎn) , 以移除其表面 態(tài), 增強(qiáng)其光學(xué)性能。 最后, 本論文測試了其熒光光譜 , 時(shí)間分辨熒光光譜 , 二次相 關(guān)函數(shù)以研究其發(fā)光和單光子發(fā)射特性。第三 , 初步研究了等離子源增強(qiáng)的量子 點(diǎn)光電器件。包括超材料吸收器 , 和殼核結(jié)構(gòu)的納米顆粒。超材料吸

5、收器是自然界沒有的 電磁吸收材料 , 它能夠?qū)崿F(xiàn)完美吸收 , 為量子點(diǎn)光電器件提供新的思路。 論文的第 四章討論了隨著尺寸改變 , 吸收不減弱的超材料吸收器 ;其次, 研究了殼核等離激 元納米顆粒對薄膜太陽電池的增強(qiáng)。本文的研究涵蓋分子束外設(shè)備生長量子點(diǎn)的兩種方式 , 探究了獲得高質(zhì)量量 子點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)方法 , 涵蓋了從材料制備到器件應(yīng)用兩方面。 在第四章, 論文討論了采 用等離子體源增強(qiáng)的量子點(diǎn)光電器件的可能性。在液滴外延生長量子點(diǎn)部分 , 本 博士論文研究的液滴外延量子點(diǎn)為 GaAs和I*sub>x</sub>Ga_1-xAs。在液

6、滴外延生長過程中,由于GaAs和襯底AlGaA的晶格常數(shù)更加匹配，其量 子點(diǎn)電池光伏性能比InGaAs材料更好。最終液滴外延生長的GaAs量子點(diǎn)太陽電 池的效率為0.72%而InGaAs量子點(diǎn)為0.11%。此研究的創(chuàng)造性在于明晰了量子點(diǎn) 太陽電池的應(yīng)力對器件性能的影響 , 為獲得高效量子點(diǎn)太陽電池提供了指導(dǎo)方向。其次, 在外加紅外光源情況下 , 我們首次發(fā)現(xiàn)了外加紅外光源量子點(diǎn)太陽電池的外量子效率在短波處增強(qiáng) , 而在長波處減弱的現(xiàn)象。這是由于其在表面和內(nèi) 部的陷阱態(tài)造成的。雖然由于陷阱造成長波外量子效率降低 , 在外加紅外單色光 源后, 我們依然觀察到了光電流增強(qiáng)。此研究初步明晰了帶內(nèi)和帶間

7、吸收與缺陷的影響 , 為后續(xù)的工作奠定了基礎(chǔ)。 在納米線量子點(diǎn)單光子源部分 , 我們采用自催化和源補(bǔ)償?shù)姆椒▉慝@得高質(zhì)量的 量子點(diǎn)。由于納米線的波導(dǎo)和微腔作用 , 在納米線中的量子點(diǎn)具有很強(qiáng)的發(fā)射效 率并且其光子極化方向可控。本研究的創(chuàng)新點(diǎn)在于首次研究了 GaAsP/GaAS納米線量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)的單光子發(fā) 射特性, 并采用自催化和源補(bǔ)償技術(shù) ,獲得了沒有雜質(zhì)和缺陷的量子點(diǎn) ,為高效單 光子發(fā)射提供材料基礎(chǔ)。最后 , 采用硫化銨鈍化其表面態(tài)獲得了“完美”的單光 子源材料。時(shí)間分辨TRPL顯示，其載流子壽命在10 K時(shí)為0.346 ns,而未鈍化 的為 0.167 ns 。在10K時(shí)候其光致發(fā)光寬度1.2 meV而鈍化之后的寬度為1.0 meV鈍化后, 單根的GaAsP/GaAS納米下能夠在220 K發(fā)光，而且能在110 K時(shí)發(fā)射光子。作為 對比, 沒有鈍化前的納米線僅僅能在 60 K 下發(fā)光和發(fā)射光子。在10 K時(shí)，其修正后的g²( t =0)為0.05,而未鈍化的為0.16。 此研究為實(shí)現(xiàn)高效量子點(diǎn)單光子源和發(fā)光二極管奠定了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和方向。最后 , 論文討論了采