第1章 非線性光學極化率的經典描述n

1、第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 非線性光學及其應用非線性光學及其應用第一章第一章 非線性極化率的經典描述非線性極化率的經典描述第二章第二章 非線性極化率的量子力學描述非線性極化率的量子力學描述第三章第三章 光波在非線性介質中傳播的基本方程光波在非線性介質中傳播的基本方程第四章第四章 二階非線性光學效應二階非線性光學效應第五章第五章 三階非線性光學效應三階非線性光學效應第七章第七章 光學相位共軛技術光學相位共軛技術第九章第九章 超快光脈沖非線性光學超快光脈沖非線性光學第八章第八章 光折變非線性光學光折變非線性光學第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極

2、化率的經典描述 參考書：參考書：1 1、非線性光學非線性光學 石順祥石順祥 等著等著2 2、量子電子學量子電子學 A. A. 亞里夫亞里夫 著著 劉頌豪劉頌豪 等譯等譯3 3、非線性光學非線性光學 沈元壤沈元壤 著著 非線性光學現象的理論描述涉及到激光輻射場與物非線性光學現象的理論描述涉及到激光輻射場與物質相互作用的問題，通常采用半經典理論處理。質相互作用的問題，通常采用半經典理論處理。光與物質相互作用的半經典理論：光與物質相互作用的半經典理論：第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.1 極化率的色

3、散特性極化率的色散特性 1.2 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.3 極化率的一般性質極化率的一般性質 習題習題 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.1 極化率的色散特性極化率的色散特性 1.1.1 介質中的麥克斯韋方程介質中的麥克斯韋方程 由光的電磁理論已知由光的電磁理論已知, 光波是光頻電磁波光波是光頻電磁波, 它在介它在介質中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組質中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組: 0HDJtDHtBE (1.1 - 1) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 及物質方程及物質方程: EJMHBP

4、ED000(1.1 - 2) 上面兩式中的上面兩式中的J和和分別為介質中的自由電流密度和自分別為介質中的自由電流密度和自由電荷密度由電荷密度, M為磁化強度為磁化強度, 0為真空介電常數為真空介電常數, 0為真空磁為真空磁導率導率, 為介質的電導率為介質的電導率, P是介質的極化強度。是介質的極化強度。 由于我們研由于我們研究的光與物質相互作用主要是電作用究的光與物質相互作用主要是電作用, 可以假定介質是非磁可以假定介質是非磁性的性的, 而且無自由電荷而且無自由電荷, 即即M=0, J=0， =0。 所以所以, 上述方上述方程可簡化為程可簡化為第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極

5、化率的經典描述 00BDtDHtBEHBEPED00 (1.1 - 3) (1.1 - 4)第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 光在介質中傳播時光在介質中傳播時, 由于光電場的作用由于光電場的作用, 將產生極化強將產生極化強度。度。 若考慮到非線性相互作用若考慮到非線性相互作用,則極化強度應包含線性項和則極化強度應包含線性項和非線性項非線性項, 即即 P=PL+PNL (1.1 - 5) 當光電場強度很低時當光電場強度很低時, 可以忽略非線性項可以忽略非線性項PNL, 僅保留線僅保留線性項性項PL, 這就是通常的線性光學問題。這就是通常的線性光學問題。 當光電場強

6、度較高當光電場強度較高時時, 必須考慮非線性項必須考慮非線性項PNL, 并可以將非線并可以將非線性極化強度寫成級性極化強度寫成級數形式數形式: PNL=P(2)+P(3)+P(r)+ (1.1 - 6)第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 非線性光學效應的唯象描述中，把極化強度非線性光學效應的唯象描述中，把極化強度P展開為外場的冪級數的形式展開為外場的冪級數的形式EEEEEEP)3()2()1(即：即：式中式中)(r為非線性光學介質的為非線性光學介質的r r階非線性光學極化率張量，是描述非線性階非線性光學極化率張量，是描述非線性光學介質對外場的響應特性。光學介質對外

7、場的響應特性。非線性光學問題可以歸結為兩個問題：非線性光學問題可以歸結為兩個問題：NLPNLP求出非線性光學介質感應的非線性極化強度求出非線性光學介質感應的非線性極化強度，求得，求得后，將其后，將其作為次波源。作為次波源。在一定的邊界條件下求解麥克斯韋方程，從而求得非線性輻射場。在一定的邊界條件下求解麥克斯韋方程，從而求得非線性輻射場。第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 在本講義中在本講義中, 除了特別指明外除了特別指明外, 光電場和極化強度光電場和極化強度均采用通常的復數表示法。均采用通常的復數表示法。 對于實光電場對于實光電場E(r,t), 其表其表示式為示式

8、為 E(r,t)=E0(r) cos(t+) (1.1 - 7) 或或 E(r,t)=E()e-it+E*()eit (1.1 - 8)式中的式中的E()為頻域復振幅為頻域復振幅, 且有且有)(0)(21)(rierEE (1.1 - 9) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 E0(r)是光電場中的實振幅大小。是光電場中的實振幅大小。 對于極化強度對于極化強度, 其其表示式為表示式為 P(r,t)=P()e-it+P*()eit (1.1 - 10) 式中的式中的P()為頻域復振幅。為頻域復振幅。 考慮到電場強度考慮到電場強度E(r,t)和極化強度和極化強度P(r

9、,t)的真實性的真實性, 應應有有 E*()=E(-) (1.1 - 11) P*()=P(-) (1.1 - 12)第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.1.2 極化率的色散特性極化率的色散特性 1. 介質極化的響應函數介質極化的響應函數 1) 線性響應函數線性響應函數 當光在介質中傳播時當光在介質中傳播時, 時刻介質所感應的線性極化強時刻介質所感應的線性極化強度度P(t)不僅與不僅與時刻的光電場時刻的光電場E(t)有關有關, 還與還與時刻前所時刻前所有的有的光電場有關光電場有關, 也就是說也就是說, 時刻的感應極化強度與產生極化的時刻的感應極化強度與產生極化

10、的光電場的歷史有關。光電場的歷史有關。 現假定在時刻現假定在時刻以前任一時刻以前任一時刻的光電場為的光電場為E(), 它對在它對在時間間隔時間間隔(-)以后的極化強度的貢獻為以后的極化強度的貢獻為dP(t), 且有且有 dP(t)=0 R(t-)E()d (1.1 - 13)第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 式中，式中， R(t-)為介質的線性響應函數為介質的線性響應函數, 它是一個二階張量它是一個二階張量, 則則時刻的感應極化強度為時刻的感應極化強度為d)()()(0EtRtPt (1.1 - 14) 對上式進行變量代換對上式進行變量代換, 將將(t-)用用代

11、替代替, 則有則有00)()()(dtERtP考慮到積分變量的任意性考慮到積分變量的任意性, 用用替換替換, 上式變?yōu)樯鲜阶優(yōu)?00( )( )()P tRE td(1.1 - 15) 即在介質中，即在介質中，t 時刻所感應的極化強度由時刻所感應的極化強度由t時刻前所有時刻前所有(t- )時刻時刻 (0) 的光電場決定。的光電場決定。第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 2. 介質極化率的頻率色散介質極化率的頻率色散 1) 線性極化率張量線性極化率張量 對于對于(1.1 - 15)式所表示的線性極化強度關系式所表示的線性極化強度關系, 取取E(t)和和P (1)(t

12、)的傅里葉變換的傅里葉變換: dePtPdeEtEtiti)()()()()1()1( (1.1 - 20) (1.1 - 21) 則有則有 ddeERdePtPtiti)()1(0)1()1()()()()(1.1 - 22) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 利用頻率域內線性極化強度復振幅利用頻率域內線性極化強度復振幅P(1)()與光電場與光電場復振幅復振幅E ()的定義關系式的定義關系式deEtPEPti)()()()()()()1(0)1()1(0)1(有有 (1.1 - 23) (1.1 - 24) 比較比較(1.1 - 22)式和式和(1.1 - 2

13、4)式式, 可得可得(1)(1)( )( )iRed(1.1 - 25) (1.1 - 24)式和式和(1.1 - 25)式就是線性極化強度式就是線性極化強度 P(1)(t) 和線性和線性極化率張量極化率張量 (1)() 的表示式。的表示式。 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 2) 非線性極化率張量非線性極化率張量 對于非線性極化強度對于非線性極化強度, 進行類似上面的處理進行類似上面的處理, 可以得到可以得到非線性極化率張量關系式。非線性極化率張量關系式。 將將(1.1 - 18)式中的光電場式中的光電場E(t-)進行傅里葉變換進行傅里葉變換, 可得可得)()

14、(212121)2(210)2(221121)()(: ),()(itieeEEddRddtP(1.1 - 34) 若將二階非線性極化強度表示成如下形式若將二階非線性極化強度表示成如下形式: tieEEddtP)(2121)2(210)2(21)()(: ),()(1.1 - 35) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 并與并與(1.1 - 34)式進行比較式進行比較, 可以得到二階極化率張量可以得到二階極化率張量表示式為表示式為)(21)2(2121)2(2211),(),(ieRdd(1.1 - 36) 同理同理, 若將若將r階非線性極化強度表示為階非線性極化

15、強度表示為 rmmtirrrrreEEEdddtP1)()()(| ),()(2121)(210)(1.1 - 37) 式中式中, (r)(1,2,r)與與E(1)之間的豎線表示之間的豎線表示 r個點個點, 則第則第r階極化率張量表示式為階極化率張量表示式為 )(21)(2121)(2211),(),(rrirrrrreRddd(1.1 - 38) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 如果組成光波的各個頻率分量是不連續(xù)的，則極化強如果組成光波的各個頻率分量是不連續(xù)的，則極化強度表示式中的積分由求和代替，表示為度表示式中的積分由求和代替，表示為(1)(1)0( )(

16、)()nitnnnPtEe (1.1 - 39) ()(2)(2)0,( )(,):() ()mnitmnmnm nPtEEe (1.1 - 40) ()(3)(3)0, ,( )(,)() () ()mnlitmnlmnlm n lPtEEEe (1.1 - 41) 其中，其中，m、n、l、包括所有的正值和負值。包括所有的正值和負值。第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 3. 介質極化率的空間色散介質極化率的空間色散 上面討論了介質極化率的頻率色散特性上面討論了介質極化率的頻率色散特性, 并指出并指出, 這種頻這種頻率色散特性起因于極化強度與光場的時間變化率有關率

17、色散特性起因于極化強度與光場的時間變化率有關, 是時是時間域內因果性原理的直接結果。間域內因果性原理的直接結果。 此外此外, 由于介質內給定空間由于介質內給定空間點的極化強度不僅與該點的光電場有關點的極化強度不僅與該點的光電場有關, 而且與鄰近空間點而且與鄰近空間點的光電場有關的光電場有關, 即與光電場的空間變化率有關即與光電場的空間變化率有關, 這就導致了極這就導致了極化率張量化率張量 與光波波矢與光波波矢 k 有關有關, 這種這種 與波矢與波矢 k 的依賴關系的依賴關系, 叫做介質極化率的空間色散叫做介質極化率的空間色散, 其空間色散關系可以通過空間其空間色散關系可以通過空間域的傅里葉變換

18、得到。域的傅里葉變換得到。 因為在光學波段，光波波長比原子內電子軌道半徑大因為在光學波段，光波波長比原子內電子軌道半徑大的多通常，空間色散可以忽略的多通常，空間色散可以忽略 。第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.1.3 極化率的單位極化率的單位 上面引入了宏觀介質的極化率上面引入了宏觀介質的極化率 (r), 實際上在文獻中還實際上在文獻中還經常用到單個原子極化率這個參量經常用到單個原子極化率這個參量, 我們用符號我們用符號 (r)mic表表示。示。 宏觀極化率與單個原子極化率間的關系為宏觀極化率與單個原子極化率間的關系為 (r) = n (r)mic (1.1

19、 - 46) 在國際單位制（在國際單位制（SI）中）中, (r) 和和 (r)mic 的單位分別為的單位分別為13)(1)(rmicrrrVmmVm第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 由于目前仍有文獻使用高斯單位制由于目前仍有文獻使用高斯單位制(c.g.s./e.s.u.), 所所以以, 下面給出下面給出 (r)和和 (r)mic在在c.g.s./e.s.u.單位制中的單位單位制中的單位: 2/ )1(33)(2/ )1(3)(;rmicrrrergcmcmergcm 在兩種單位制中在兩種單位制中, 線性極化率線性極化率 (1)都是無量綱的都是無量綱的, 其其它階

20、非線性極化率張量之間的關系為它階非線性極化率張量之間的關系為146)()(14)()()103(104).()()103(4).()(rmicrmicrrrruseSIuseSI(1.1 - 47) (1.1 - 48) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.2 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.2.1 一維振子的線性響應一維振子的線性響應 設介質是一個含有固有振動頻率為設介質是一個含有固有振動頻率為0的振子的集的振子的集合。合。 振子模型是原子中電子運動的一種粗略模型振子模型是原子中電子運動的一種粗略模型, 即即認為介質中的每一個原子中

21、的電子受到一個彈性恢復認為介質中的每一個原子中的電子受到一個彈性恢復力作用力作用, 使其保持在平衡位置上。使其保持在平衡位置上。 當原子受到外加光當原子受到外加光電場作用時電場作用時, 原子中的電子作強迫振動原子中的電子作強迫振動, 運動方程為運動方程為Emerdtdrhdtrd20222(1.2 - 2) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 式中式中, h是阻尼系數是阻尼系數, m是電子的質量。是電子的質量。 現將現將r和和E傅傅里葉展開里葉展開: deEtEdertrtiti)()()()(1.2 - 3) (1.2 - 4) 由于方程由于方程(1.2 - 2

22、)是一個線性微分方程是一個線性微分方程, 因此其解因此其解r(t)只與只與光電場光電場E(t)成線性關系成線性關系, 所以對任何一個頻率分量都可以所以對任何一個頻率分量都可以得到得到)()()(2)(202Emerrihr第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 由此可解得由此可解得 2201( )( )2erEmih (1.2 - 5) 根據介質極化強度的定義根據介質極化強度的定義, 單位體積內的電偶極矩復單位體積內的電偶極矩復振幅振幅P()為為 ihEmnenerP21)()()(2202 (1.2 - 6) 再根據再根據(1.1 - 23)式的關系式的關系, 并考

23、慮一維情況并考慮一維情況, 可得可得ihmneEP21)()()(220020)1( (1.2 - 7) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 如果引入符號如果引入符號 ihF21)(220(1.2 - 8)則則 )()()()(02)1( iFmne (1.2 - 9) 式中式中 22222002222220220024)(2)(4)()(hhmnehmne (1.2 - 10) 線性極化率線性極化率 (1)的實部和虛部都是的實部和虛部都是 的函數，分別光在介質的函數，分別光在介質中傳播的中傳播的色散和吸收色散和吸收特性。特性。第第1章章 非線性光學極化率的經典描

24、述非線性光學極化率的經典描述 圖圖 1.2 - 1 ()和和 ()與頻率與頻率的關系曲線的關系曲線420 20.51.01.5)()( 0/第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.2.2 一維振子的非線性響應一維振子的非線性響應 E=E()e-it+E*()eit (1.2 - 12) 由于方程由于方程(1.2 - 11)式是非線性的式是非線性的, 直接求解十分困難直接求解十分困難, 而考慮到振子恢復力中的非簡諧項較小而考慮到振子恢復力中的非簡諧項較小, 可以根據微擾理可以根據微擾理論求解。論求解。 將將r展成冪級數形式展成冪級數形式: 1. 單個頻率光場的情況單

25、個頻率光場的情況 假設頻率為假設頻率為的光電場表示式為的光電場表示式為EmeBrArrdtdrhdtrd3220222為了描述非線性光學現象，須考慮諧振子的非線性響應，為了描述非線性光學現象，須考慮諧振子的非線性響應， (1.2 - 11) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 并代入并代入(1.2 -11)式后式后, 可以得到一系列可以得到一系列rk所滿足的方所滿足的方程。程。 在每一個方程中所包含的項在每一個方程中所包含的項, 對電場來說都具有對電場來說都具有相同的階次。相同的階次。 這一系列方程中最低階次的三個方程是這一系列方程中最低階次的三個方程是31213

26、20323221220222212012122222BrrArrdtdrhdtrdrrdtdrhdtrdEmerdtdrhdtrd (1.2 - 14) (1.2 - 15) (1.2 - 16) 1kkrr(1.2 - 13) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 3(2)12121220(,)() () ()neAFFFm (1.2 - 26) 可以求得，可以求得，4(3)2123122330311231232(,) ()()3() () () () ()neBA FFmFFFFF (1.2 - 31) 由此可見，由于非線性響應，頻率為由此可見，由于非線性響應，

27、頻率為 的光電場在介的光電場在介質中引起的極化強度不僅具有頻率為質中引起的極化強度不僅具有頻率為 的分量，而且還具的分量，而且還具有頻率為有頻率為2 和和3 和直流分量，它們所對應的極化強度輻和直流分量，它們所對應的極化強度輻射頻率為射頻率為2 和和3 的光波。的光波。3(2)20( , )() ( ) ( )neAFFFm (1.2 - 24) 更一般的表示式為，更一般的表示式為，第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 2. 包含多個頻率分量光電場的情況包含多個頻率分量光電場的情況 假設光電場包含有多個頻率分量假設光電場包含有多個頻率分量, 用復數表示時用復數表示時

28、, 可以寫成如下的形式可以寫成如下的形式: tinnneEE)(1.2 - 32) 式中式中, E(n)是頻率為是頻率為n的光場的復振幅。的光場的復振幅。 考慮考慮到光電場的真實性到光電場的真實性, 應有應有 -n=-n (1.2 - 33) E(-n)=E(-n)=E*(n) (1.2 - 34)相應的極化強度表示式為相應的極化強度表示式為 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 (1)(1)0(,)(2)(2)0,()(3)(3)0, ,( )() ()( )(,) () ()( )(,) () ()nmnmnlitnnnitmnmnm nitmnlmnlm n

29、lPtEePtEEePtEEEe (1.2 - 35) (1.2 - 36) (1.2 - 37) 要強調指出的是要強調指出的是, 式中對式中對m, n, l 求和時求和時, 應包括所有的正應包括所有的正值與負值。值與負值。 例如例如, 設有兩個頻率分量設有兩個頻率分量1和和2, 相應于相應于 (1.2-36)式中式中m和和n的可取值為的可取值為 m=1, 2, -1, -2 n=1, 2, -1, -2第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.3 極化率的一般性質極化率的一般性質 1.3.1 真實性條件真實性條件 由前面的討論已知由前面的討論已知, 介質的線性極化

30、率張量介質的線性極化率張量 (1)()與線性極化響應函數與線性極化響應函數R(1)()有如下關系有如下關系: deRi)()()1()1( (1.3 - 1) 因此因此, 對極化率張量取復共軛對極化率張量取復共軛, 應有應有 )()()()1()1()1(deRi(1.3 - 2) 其中線性極化響應函數其中線性極化響應函數R(1)()為實數，頻率為復數。為實數，頻率為復數。第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.3.2 本征對易對稱性本征對易對稱性 由一維振子的二階非線性極化率表示式由一維振子的二階非線性極化率表示式(1.2-26)式和式和F()表示式可以看出表示

31、式可以看出 (2)(1,2)= (2)(2,1) (1.3 - 5) 由前面的討論已知由前面的討論已知, 頻率為頻率為1和和2光電場所產生的極光電場所產生的極化強度包含有許多過程化強度包含有許多過程, 對于其中對于其中(1+2)頻率成分的極頻率成分的極化強度化強度x分量分量, 有如下一項表示關系有如下一項表示關系: tixyxyxxeEEtP)(2121)2(0)2()(2121)()(),()(而對于而對于 分量分量, 有如下一項關系有如下一項關系: 2121()(2)(2)()02121( )(,)()()itxxyxyxPtEEe xtP)()2()(12第第1章章 非線性光學極化率的經

32、典描述非線性光學極化率的經典描述 它表示頻率為它表示頻率為2、 振動方向為振動方向為x的光電場分量與頻率的光電場分量與頻率為為1、 振動方向為振動方向為y的光電場分量的光電場分量, 通過二次非線性作用通過二次非線性作用, 產生了頻率為產生了頻率為(2+1)極化強度的極化強度的x分量。分量。 由于根據實際的由于根據實際的物理過程應有物理過程應有1221(2)(2)()()(2)(2)1221(2)(2)1221( )( )(,)(,)(,)(,)xxxyxxxyPtPt 所以有所以有 對于一般情況對于一般情況, 應有應有 (1.3 - 6) 第第1章章 非線性光學極化率的經典描述非線性光學極化率的經典描述 1.3.3 完全對易對稱性完全對易對稱性 對于對于F()的的(1.2-8)式式, 如果展成實部和虛部表示形如果展成實部和虛部表示形式式, 有有2222202222202204)(24)()(hhihF(1.3 - 8) 當外加光電場頻率當外加光電場頻率遠離共振頻率遠離共振頻率0時