飛秒激光脈沖誘導(dǎo)透明介質(zhì)的非線性吸收和折射率改變輪廓研究

1、第32卷第11期光子學(xué)報2003年11月Vol.32No.11November2003飛秒激光脈沖誘導(dǎo)透明介質(zhì)的非線性吸收和3折射率改變輪廓研究程光華劉青楊玲珍王屹山董淑福趙衛(wèi)陳國夫(中國科學(xué)院西安光機(jī)所瞬態(tài)光學(xué)技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安710068)摘要實(shí)驗(yàn)研究了飛秒激光脈沖誘導(dǎo)熔融石英的非線性吸收特性,利用激光誘導(dǎo)自由電子等離子體濃度取決于多光子吸收系數(shù)和入射光強(qiáng)的關(guān)系;數(shù)值模擬了激光誘導(dǎo)折射率變化區(qū)域的大小,結(jié)合非線性吸收機(jī)理和飛秒激光脈沖與介質(zhì)的相互作用,解釋了飛秒激光脈沖超精細(xì)加工不受衍射極限的約束,可實(shí)現(xiàn)納米級加工的機(jī)理1結(jié)果表明,電介質(zhì)的電離能越大,飛秒脈沖誘導(dǎo)的折射率變化區(qū)域就越

2、小,但要求的激光脈沖能量也越大;為飛秒激光脈沖超精細(xì)加工的材料和激光參量選擇提供了理論依據(jù)1關(guān)鍵詞非線性吸收;飛秒激光脈沖;熔融石英;折射率中圖分類號O437文獻(xiàn)標(biāo)識碼A0引言通過高階非線性吸收,飛秒脈沖激光可以準(zhǔn)確地將能量沉積在透明介質(zhì)內(nèi)部,導(dǎo)致介質(zhì)折射率的改變,其作用面積可以遠(yuǎn)小于入射激光波長的衍射極限,這就使飛秒激光在超精細(xì)加工和材料處理等方面有廣闊的應(yīng)用前景11利用這些特性,在各種透明介質(zhì)表面或內(nèi)部制作納米點(diǎn)2的光波導(dǎo)器件,衍射元件已有很多報道31折射率改變輪廓決定了這些器件的性能指標(biāo),在這方面的研究,都集中在實(shí)驗(yàn)上,例如,用光學(xué)顯微鏡、掃描電子顯微鏡、原子力顯微鏡等研究不同脈沖、不同

3、能量、不同材料折射率改變的外形4,51本文以飛秒激光誘導(dǎo)多光子電離,雪崩電離等非線性過程產(chǎn)生高密度等離子體為機(jī)理,以實(shí)驗(yàn)測量的非線性吸收為依據(jù),數(shù)值模擬了單個飛秒激光脈沖誘導(dǎo)透明介質(zhì)折射率改變的三維輪廓,并簡單地討論了相關(guān)的非線性吸收機(jī)理1量計(jì)測量,每測量一次,改變?nèi)廴谑⒌奈恢?確保每一個脈沖都聚焦到不同的位置,因此前面的脈沖對樣品的損傷不會對后面的透過率產(chǎn)生影響1在脈沖能量小于0.02J時,熔融石英顯示了良好的透過率,這與連續(xù)激光測量的透過率一致;當(dāng)脈沖能量大于0.02J時,透過率急劇下降,熔融石英呈現(xiàn)了非常強(qiáng)烈的吸收,此時,熔融石英內(nèi)部并沒有明顯的損傷;脈沖能量繼續(xù)增加,出現(xiàn)超連續(xù)譜1當(dāng)

4、能量高于0.3J時,透過率迅速下降到0.3左右,此時石英內(nèi)部出現(xiàn)損傷;繼續(xù)增加脈沖能量,由于焦點(diǎn)區(qū)域材料結(jié)構(gòu)的變化,入射脈沖受到嚴(yán)重的散射,透過率也出現(xiàn)較大的起伏1非線性吸收我們用0.65NA的物鏡聚焦800nm鈦寶石再生放大器輸出的110fs的激光脈沖,測量了2mm熔融石英玻璃的非線性透過率,如圖1所示1測量過程中,把熔融石英放在計(jì)算機(jī)控制的位移平臺上,用50/50的分束鏡,將入射脈沖分為兩個,一個直接用能量計(jì)測量,另一束聚焦到熔融石英內(nèi)部,再用能3圖1飛秒激光脈沖誘導(dǎo)熔融石英非線性吸收Fig.1Thenonlinearabsorptionoffusedsilicainducedbyfemt

5、osecondlaserpulse國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:No.60078004)、國家863青年科學(xué)基金(No.青2000210)和瞬態(tài)技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任基金資助項(xiàng)目Tel:0298472107628Email:guanghuacheng收稿日期:20021216從圖1可以看出,透過率的對數(shù)與入射脈沖能量的對數(shù)基本呈線性關(guān)系,設(shè)透過率為T,入射能量為E,對應(yīng)焦點(diǎn)處的強(qiáng)度為I,線性擬合可以得到:logT=-0.4logE-0.638,轉(zhuǎn)化為透過率與光強(qiáng)的關(guān)系為:logT=-0.4logI+5.15,忽略光強(qiáng)較低時的線性關(guān)系和熔融石英損傷后的散射,只取脈沖能量在0.020.3J的范圍進(jìn)行下

6、面的數(shù)值分析1把1-T作為樣品的非線性吸收系數(shù),即:=1-10-014logI+5.151 1995-2004 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.1282光子學(xué)報32卷x非線性吸收的主要機(jī)理已有大量的理論研究8,當(dāng)高功率飛秒脈沖緊聚焦到介質(zhì)內(nèi)部,由于功率密度極高,介質(zhì)可以一次吸收多個光子,產(chǎn)生種子自由電子;再通過碰撞電離和雪崩電離,能迅速在局部產(chǎn)生一個高溫、高密度的等離子體結(jié)構(gòu)(1010電子/cm3),從而吸收大部分后續(xù)激光能量,使介質(zhì)內(nèi)部產(chǎn)生光化學(xué)變化1通過局部高溫或分子鍵的解離,在高濃度等離子體內(nèi)產(chǎn)生劇

7、烈膨脹,在介質(zhì)的內(nèi)部產(chǎn)生微爆,微爆后形成一個微小的空腔1該腔的外殼是一層致密的介質(zhì),一般比原始材料的密度大20%左右;內(nèi)部是一些稀薄的殘余分子或空腔,折射率比原始材料要低得多1相對于長脈沖和連續(xù)激光,超短激光脈沖幾乎不會產(chǎn)生熱作用區(qū)域和熱損傷,能更精密地改變介質(zhì)的局部物理化學(xué)結(jié)構(gòu)11820(x)=exp(-x)exp(y2)dy=2r+1exp(-x)6r=0r!(2r+1)(2)對于100fs激光脈沖,脈沖與介質(zhì)的相互作用時間極短,由于等離子體的密度與光強(qiáng)的k次方成正比,真正有效的作用時間只有幾十飛秒,甚至幾個飛秒1為了數(shù)值模擬方便,假設(shè)在脈沖與介質(zhì)的有效作用時間內(nèi),等離子體密度與時間無關(guān)1

8、對給定的入射光子能量,Dawson積分為一常數(shù),對高斯型脈沖,光強(qiáng)I與半徑r的關(guān)系為(3)I=exp(-2r/r0)r0為高斯光斑束腰1等離子體密度與半徑r的關(guān)系為(4)(I/E)kexp(2k)折射率的變化取決于等離子體的密度,對飛秒激光脈沖,當(dāng)?shù)入x子體的密度達(dá)到1021cm-1時,才會引起微爆(micro2explosions)或消融(ablation)12.2數(shù)值模擬根據(jù)上面的推導(dǎo),依據(jù)最常見的激光參量:數(shù)值孔徑0.65,波長800nm,脈沖寬度100fs,高斯型脈沖1圖2是從外至內(nèi)依次是單光子、雙光子、6光子吸收對應(yīng)的歸一化等離子體密度1對單光子吸收,最大密度1/e2處對應(yīng)高斯光強(qiáng)的1

9、/e2處,直徑為800nm,1/2最大密度處的直徑為500nm;對雙光子吸收,1/2最大密度處的直徑為320nm,已經(jīng)小于衍射極限(約400nm對800nm波長);對6光子吸收(如熔融石英),1/2最大密度處的直徑大約200nm1這與實(shí)驗(yàn)中觀察到的值完全一致71當(dāng)2徑向折射率改變輪廓飛秒激光誘導(dǎo)折射率改變的區(qū)域大小,是影響飛秒激光脈沖三維光存儲密度的最重要因素,也是制作衍射元件和光波導(dǎo)過程中需要重點(diǎn)考慮的問題1下面通過理論和數(shù)值模擬來分析超短激光脈沖誘導(dǎo)的折射率區(qū)域大小12.1理論分析飛秒激光脈沖誘導(dǎo)介質(zhì)折射率的變化存在明顯的閾值效應(yīng)1這些介質(zhì)在較低功率的激光入射時,一般會表現(xiàn)出很好的透光特性

10、;當(dāng)入射激光的功率密度增加到介質(zhì)的“損傷閾值”以上時,透明介質(zhì)會變得不再“透明”,表現(xiàn)出對激光束強(qiáng)烈的吸收,這主要?dú)w功于多光子吸收1對于熔融石英(SiO2),電離,需要波長為140能E約為9eV,根據(jù)公式E=hnm的一個光子將能量全部傳給SiO2的一個束縛電子,才能直接使該束縛電子電離1因?qū)嶒?yàn)中使用的是波長為800nm的近紅外光束,所以單個光子不可能使SiO2分子產(chǎn)生電離1如果有6個光子同時被一個束縛態(tài)電子吸收,就可能使該電子脫離分子的束縛,成為自由電子1多光子吸收發(fā)生的幾率與光強(qiáng)Ik成正比,只有能量密度極高的光束才能表現(xiàn)出多光子吸收現(xiàn)象1多光子吸收產(chǎn)生的自由電子密度隨時間的變化可表示為623

11、/262I(t,z)E16ncd90m(1)式中是電子密度,n是折射率,c是光速,m是電子2離子的約化質(zhì)量,k是電離所必須的最少光子數(shù),是激光角頻率,(x)表示Dawson積分exp(12)6-然,取等離子體密度最大值1/2處作為折射率改變閾值有一定的巧合1但該結(jié)果與實(shí)驗(yàn)中觀察的一致,對研究不同帶寬介質(zhì)折射率改變區(qū)域仍然具有相當(dāng)?shù)膮⒖純r值1從這個結(jié)果也可以看出,介質(zhì)的電離能越大,超短脈沖誘導(dǎo)的折射率改變區(qū)域(或稱為點(diǎn)的直徑)就越小,加工的精密度越高;相反,需要的功率就越高,對激光器的要求就越高1圖2自由電子等離體密度在光斑束腰處的徑向分布Fig.2Thedensitydistributiono

12、ffreeelectronplasmainduced 1995-2004 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.11期程光華等.飛秒激光脈沖誘導(dǎo)透明介質(zhì)的非線性吸收和折射率改變輪廓研究12833軸向折射率分布沿激光脈沖的傳播方向光強(qiáng)的分布是柱型對稱的(無像散時),它取決于半徑r和傳播距離z,峰值功率在空間的分布,在半徑(XY平面)方向是高斯(Gaussian)型的,在z方向是洛侖茲(Lorentzian)型8,強(qiáng)度I可以表示為I(r,z)=I0(r0/(z)2exp-2(r/(z)2I0是脈沖空間、時間分布最大

13、功率密度;r0為束腰1(z)=r0+(z/z0)2,z0=nr0/為Rayleigh長度,其中n是介質(zhì)的折射率,為入射激光波長1仍然以上面的激光和物鏡參量來模擬等離子體密度沿光傳播方向的強(qiáng)度分布1如圖3,(a)是k=1時的等離子體密度分布等高線;(b)是k=6時的等離子體密度分布等高線,最大峰值功率密度I0=1014圖4考慮非線性吸收的等離子體密度分布Fig.4ThedistributionofplasmadensityconsideringW/cm21從這個模擬可以看出,對無像散的光束來說,無論如何選擇聚焦物鏡的參量,折射率改變在XZ平面的分布都是一個橢圓形,這也說明用單光束的辦法沿垂直方向

14、刻寫光波導(dǎo),難以得到高質(zhì)量(圓柱型)的光波導(dǎo)器件1由此模擬的折射率改變在r方向和z方向是對稱的,這與我們報道的實(shí)驗(yàn)結(jié)果并不完全一致9,主要是存在非線性吸收和自聚焦效應(yīng)1加入非線性吸收項(xiàng)=1-10-0.4logI+5.15,模擬等離子體分布在激光共焦體積內(nèi)的等高線(如圖4所示)1可以看出,即使存在強(qiáng)的自聚焦效應(yīng),由于非線性吸收的作用,等離子體密度分布沒有呈現(xiàn)出強(qiáng)的變陡;而且當(dāng)I0超過1015W/cm2時,最大位置的峰值功率密度變化很小;但隨著輸入功率的增加,折射率變化在Z方向上拉長,甚至超過Raylengh長度,如圖5,這與實(shí)驗(yàn)中觀察結(jié)果一致(能量大時形成長絲)1考慮到自聚焦效應(yīng)n(I)=n0+

15、n2I(n0為介質(zhì)的線性折射率,n2為介質(zhì)的非圖5最大功率密度為1016W/cm2時的等離子密度分布Fig.5ThedistributionofplasmadensityatI0=1016W/cm2線性折射率,對熔融石英來說,n2=2.410-16cm2/W),等離子體密度分布變化不大,這說明自聚焦在Rayleigh長度以外的地方加速了聚焦,而在Rayleigh范圍內(nèi),由于介質(zhì)呈現(xiàn)的非線性吸收特性,自聚焦被消弱,這與實(shí)驗(yàn)中測量結(jié)果一致101圖6是用NA=0.65的物鏡聚焦飛秒激光脈沖在熔融石英內(nèi)部產(chǎn)生的折射率改變外形,點(diǎn)間距均為5m1由于種子自由電子的產(chǎn)生決定了等離子圖3在激光共焦體積內(nèi)的等離

16、子體密度分布Fig.3Thedistributionofplasmadensityinconfocalvolume圖6不同入射能量產(chǎn)生的折射率改變外形Fig.6Theconfigurationofrefractiveindexchange 1995-2004 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.1284光子學(xué)報32卷體的形成,最先到達(dá)多光子吸收閾值的地方形成吸收優(yōu)勢,對脈沖的后部分能更有效的吸收(非橋氧鍵、E心、色心等缺陷形成,這也使得折射率的改變存在積累效應(yīng)11),同時對介質(zhì)后面的部分也形成屏蔽1另外,最先

17、形成高密度的等離子體,對后續(xù)脈沖產(chǎn)生散焦效應(yīng),等離子體延徑向擴(kuò)張,導(dǎo)致折射率的改變呈現(xiàn)錐形,如圖6(c)所示1但當(dāng)入射能量較高時,形成長絲,這與模擬的結(jié)果相一致71雖然,在制作光波導(dǎo)的過程中,記錄介質(zhì)的移動方向可以平行于入射光脈沖,得到圓形截面的光波導(dǎo);但是這種方法受到聚焦物鏡的工作距離的限制(對NA=0.65,工作距離500m)1記錄介質(zhì)的移動方向垂直入射光脈沖時,可以克服這個缺陷,但光波導(dǎo)的截面是橢圓形(入射能量較小時)1由于這個橢圓的長軸也只有4m左右,仍然可以實(shí)現(xiàn)單模傳輸21fusedsilicabyfemtosecondlaserpulses.JofApplPhys,2003,acc

18、epted2StrltsovAM,BorrelliNF.Studyoffemtosecond2laser2writtenwaveguidesinglasses.JOSA(B),2002,19(10):249625043GlezerEN,MazurE.71(4):8828844FanChH,LongtinJP.Modelingopticalbreakdownindielectricsduringultrafastlaserprocessing.2001,40(18):312431315DuD,LiuX,KornG,etal.Laser2inducedbreakdownbyimpactioniza

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20、ydensity.IEEEJofQuantElec,1999,35(8):115611674結(jié)論研究了飛秒激光誘導(dǎo)熔融石英的非線性吸收特性,數(shù)值模擬了非線性吸收系數(shù),并以此為基礎(chǔ),進(jìn)行了飛秒激光誘導(dǎo)介質(zhì)折射率改變的三維輪廓的數(shù)值模擬,研究表明:電介質(zhì)的電離能越大,多光子電離誘導(dǎo)的折射率改變區(qū)域?qū)⒆兊迷叫?同時,要求的入射脈沖能量也越大,對激光器的要求也越高;入射脈沖能量大于5倍閾值以上時,因折射率的改變形成長絲,其長度可以超過Rayleigh長度,意味著用單個脈沖可以實(shí)現(xiàn)較大范圍的材料處理1與紫外光、X射線、離子束、原子光刻技術(shù)相比,飛秒激光材料加工不受衍射極限的約束、且成本低,是很有應(yīng)用前景

21、的微加工技術(shù)1參考文獻(xiàn)1ChengGuanghua,WangYishan,WhiteJD,etal.Demonstrationofhigh2densitythree2dimensionalstoragein7LuoL,WangDL,LiCD,etal.Formationofdiversiformmicrostructuresinwide2bandgapmaterialsbytight2focusingfemtosecondlaserpusles.JOpt(A)PureApplOpt,2002,4(1):1051108HanschP,WalkerMA,WoerkomLDV.Spatiallyde

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24、onofRefractiveIndexChangesofFusedSilicaInducedbyFemtosecondLaserPulseChengGuanghua,LiuQin,YangLingzheng,WangYishan,DongShufu,ZhaoWei,ChenGuofuStateKeyLaboratoryofTransientOpticsandTechnology,XianInstituteofOpticsandPrecisionMechanicsChineseAcademyofSciences,Xian710068ChinaReceiveddate1216AbstractThenonlinearabsorptionoffusedsilicainducedbyfemtosecondlaserpulsesisinvestigated