催化型低溫等離子體反應(yīng)器凈化廢氣研究進(jìn)展

1、CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2009年第28卷第12期·2232·化 工 進(jìn) 展催化型低溫等離子體反應(yīng)器凈化廢氣研究進(jìn)展劉躍旭,王少波,原培勝,趙 瀛(中國船舶重工集團(tuán)公司第七一八研究所,河北 邯鄲 056027摘 要:催化型低溫等離子體反應(yīng)器可有效地提高廢氣治理的能量效率和凈化效果。現(xiàn)有數(shù)據(jù)表明,在一定能量密度下,催化型低溫等離子體反應(yīng)器比傳統(tǒng)低溫等離子體反應(yīng)器能量效率有1.112倍的提高,這和污染物種類,反應(yīng)器構(gòu)型及催化劑參數(shù)有關(guān)。本文介紹了反應(yīng)機(jī)理、反應(yīng)器構(gòu)型及催化劑參數(shù)選擇等對(duì)反應(yīng)器性能的影響,并指出今后研究

2、的發(fā)展方向。關(guān)鍵詞:低溫等離子體反應(yīng)器;催化;協(xié)同作用中圖分類號(hào):X 51 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A 文章編號(hào):10006613(200912223205Advances in catalysis non-thermal plasma reactor for air pollution controlLIU Yuexu ,WANG Shaobo ,YUAN Peisheng ,ZHAO Ying(The 718th Research Institute of CSIC ,Handan 056027,Hebei ,China Abstract :Catalysis non-thermal plasma r

3、eactor has been demonstrated to be effective in improving the energy efficiency and purification for air pollution control. According to the available experimental data ,for a given specific energy density ,the energy efficiency for gaseous pollutant abatement obtained with catalysis non-thermal pla

4、sma reactor could be improved with 1.112 times as compared to that of conventional reactors depending on the type of pollutants ,reactor geometry and catalyst used. The influences of reaction mechanism ,reactor geometry and catalyst parameters on the performance for gaseous pollutant removal are com

5、prehensively discussed ,and the further development trend of this technology is proposed.Key words :non-thermal plasma reactor ;catalysis ;synergistic effects低溫等離子體技術(shù)最初用于臭氧發(fā)生,后被成功地應(yīng)用于NO x 1、SO x 2、H 2S 3、VOCs 4-6、PFCs 7等廢氣的治理。和傳統(tǒng)的廢氣治理技術(shù)(如燃燒和催化氧化相比,低溫等離子體技術(shù)具有反應(yīng)溫度低、啟動(dòng)迅速、能在低溫下同時(shí)去除多種污染物等優(yōu)點(diǎn)。然而,能耗較高依然制約著低

6、溫等離子體技術(shù)在工業(yè)中的應(yīng)用,催化型低溫等離子體反應(yīng)器是解決能耗問題很有前景的一種思路。通過低溫等離子體和催化技術(shù)的結(jié)合,氣體污染物在低溫等離子體中活性粒子和催化劑的協(xié)同作用下進(jìn)行反應(yīng)可取得比傳統(tǒng)低溫等離子體反應(yīng)器更高的能量效率。近年來,利用催化型低溫等離子體反應(yīng)器降解空氣中污染物的多相催化過程引起了眾多國內(nèi)外研究者的關(guān)注8-9,該技術(shù)將催化和低溫等離子體技術(shù)有機(jī)結(jié)合起來,能有效提高單催化或低溫等離子體技術(shù)的效率。研究表明,其對(duì)污染物的降解效果和能量效率不僅和反應(yīng)器的特點(diǎn)有關(guān),而且和所用催化劑的特性有密切關(guān)系。本文作者將對(duì)此進(jìn)行探討,并概述其在廢氣治理方面的進(jìn)展。1 催化型低溫等離子體反應(yīng)器處

7、理廢氣原理大量研究表明,催化型低溫等離子體反應(yīng)器比進(jìn)展與述評(píng)收稿日期:20090424;修改稿日期:20090729。第一作者簡介:劉躍旭(1980,男,碩士研究生,研究方向?yàn)榭諝鈨艋砼c技術(shù)。E mail l_y_x_2001 。第12期劉躍旭等:催化型低溫等離子體反應(yīng)器凈化廢氣研究進(jìn)展·2233·傳統(tǒng)低溫等離子體反應(yīng)器具有更好的廢氣凈化效果10。由于低溫等離子體中的活性粒子壽命極短和現(xiàn)有的分析手段限制,對(duì)低溫等離子體與催化劑的協(xié)同作用原理,大多僅是基于對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物和反應(yīng)過程的光譜分析而進(jìn)行推論11。一般認(rèn)為,催化型低溫等離子體反應(yīng)器能提供具有大量高活性物種(如離子、高能

8、電子、激發(fā)態(tài)的原子、分子和自由基等的等離子體空間。氣態(tài)污染物在等離子體作用下主要通過電子碰撞、自由基碰撞和離子碰撞等方式降解。等離子體中活性粒子的平均能量高于氣態(tài)污染物分子的鍵能,它們發(fā)生頻繁的碰撞,打開氣態(tài)污染物分子的化學(xué)鍵,發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。當(dāng)催化劑置入等離子場中時(shí),高能粒子可以促使催化劑表面顆粒被極化,并形成二次電子發(fā)射,在表面形成場強(qiáng)加強(qiáng)區(qū)。另外,催化劑對(duì)氣態(tài)污染物進(jìn)行吸附富集,這樣就會(huì)延長等離子體和催化對(duì)其的協(xié)同降解作用時(shí)間,更有利于污染物降解。并且等離子體中的高能活性粒子可以引發(fā)位于等離子體附近的催化劑,并可降低反應(yīng)的活化能。郭玉芳等6對(duì)介質(zhì)阻擋-催化體系降解甲苯中的催化劑進(jìn)行表征研究

9、,認(rèn)為催化劑在低溫等離子體環(huán)境中,因催化劑表面受低溫等離子體內(nèi)高能粒子的轟擊,其表面被極化,顆粒變小,分散度提高,有利于甲苯降解。另外,通過FT-IR和EDS能譜分析,表明有機(jī)物沉積或被吸附在催化劑表面,增加有機(jī)物的反應(yīng)時(shí)間,有助于其降解;并且發(fā)現(xiàn)催化劑在低溫等離子體反應(yīng)中可能不僅起到傳遞能量的作用,還產(chǎn)生氧化活性更高的中間體,可進(jìn)一步促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行。黃碧純等12 采用低溫等離子體-光催化技術(shù)(NTP-P去除揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs中的甲苯氣體,紫外光和高能電子均能激活TiO2。在發(fā)射可見光的NTP-P-O2/Ar體系下,TiO2 仍有一定活性,甲苯轉(zhuǎn)化率較NTP-P-O2/N2體系下提

10、高約5%。并且在等離子體場中高能粒子對(duì)甲苯降解性能的影響要強(qiáng)于光對(duì)其的影響,用經(jīng)典的動(dòng)力學(xué)分析方法,建立了低溫等離子體-光催化體系降解甲苯的動(dòng)力學(xué)模型,符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。竹濤等13以自制的納米材料作為催化劑,利用低溫等離子體聯(lián)合納米技術(shù)研究了不同電場強(qiáng)度、不同填料情況下甲苯的降解,認(rèn)為鍍有納米鈦酸鋇基介電材料的填料既表現(xiàn)出鈦酸鋇鐵電體的特性,能夠改善放電形式,強(qiáng)化電場強(qiáng)度,同時(shí)納米碳酸鋇作為一種固相催化劑,其表面超細(xì)顆粒大大增加了催化劑的比表面積,并且適量的鍶、鋅和鋯、錫的摻入破壞了鈦酸鋇晶體結(jié)構(gòu),使之存在更多的空穴,從而導(dǎo)致高的催化活性,提高反應(yīng)器的能量利用率,生成效率更高的氧化物以提高甲

11、苯的去除效果。Kim 等14進(jìn)行了等離子體光催化降解苯研究,指出苯的降解效果歸功于臭氧在Ag/TiO2的原位分解和高能量密度下的等離子體催化作用。Futamura等15通過無聲放電和光催化協(xié)同作用降解苯,對(duì)反應(yīng)前后TiO2進(jìn)行FTIR分析,認(rèn)為TiO2的催化效果源自其表面產(chǎn)生的氧活性粒子,并發(fā)現(xiàn)催化劑表面的羥基集團(tuán)在反應(yīng)過程中被轉(zhuǎn)化為活性羥基自由基,羥基自由基對(duì)有機(jī)物的降解起非常重要的作用。2 催化型低溫等離子體反應(yīng)器特點(diǎn)用于廢氣治理的低溫等離子體一般通過氣體在常溫、常壓下介質(zhì)阻擋放電(DBD或電暈放電產(chǎn)生。兩者的反應(yīng)器結(jié)構(gòu)常見的有線板式和線筒式。催化型低溫等離子體反應(yīng)器根據(jù)反應(yīng)器和催化劑的結(jié)

12、合方式可分為一段式和兩段式。2.1一段式反應(yīng)器在一段式反應(yīng)器中,催化劑可以通過沉積在放電極、反應(yīng)器內(nèi)壁或以顆粒狀填充于放電極區(qū)的方式置于低溫等離子體發(fā)生區(qū)。這樣,即使低溫等離子體中壽命極短的粒子也有機(jī)會(huì)與催化劑起作用。Subrahmanyam 等16采用沉積有催化劑MnO x 和CoO x的燒結(jié)金屬電極作為線筒式DBD反應(yīng)器的內(nèi)電極,通過改變催化劑成分、廢氣濃度、施加電壓及頻率來考察反應(yīng)器對(duì)甲苯的降解特性。結(jié)果表明對(duì)于410 mg/m3的甲苯,在輸入能量密度為235J/L時(shí),可以達(dá)到100%的降解效率,但MnO x 型反應(yīng)器對(duì)生成CO2的選擇性高于CoO x型反應(yīng)器,這可能與臭氧原位分解產(chǎn)生的

13、短壽命粒子有關(guān)。Subrahmanyam 等17還采用MnO2和TiO2修飾DBD 反應(yīng)器的內(nèi)電極,并與銅電極進(jìn)行對(duì)比,考察其對(duì)1470 mg/m3TCE(三氯乙烯的降解效率,并通過光譜分析觀察到催化劑和低溫等離子體在降解TCE時(shí)的協(xié)同作用?；みM(jìn)展 2009年第28卷·2234·氧有關(guān)。Ogata等19為考察Al和其它金屬離子對(duì)DBD 等離子體反應(yīng)器降解低濃度苯的影響,在反應(yīng)器放電區(qū)分別填充BaTiO3顆粒和負(fù)載有Ag、Co、Cu、Ni等金屬離子的Al2O3顆粒。結(jié)果表明,負(fù)載金屬離子的Al2O3顆粒對(duì)苯的氧化效果好于單用BaTiO3顆粒,并且負(fù)載金屬離子的Al2O3顆粒

14、對(duì)苯氧化生成CO2的選擇性高于單用Al2O3顆粒。一段式反應(yīng)器有助于低溫等離子體中的高能活性粒子與催化劑充分接觸,但由于等離子體中壽命極短的活性粒子極難定性或定量檢測,并且填充顆粒起介電質(zhì)作用及存在表面二次放電現(xiàn)象,其與催化劑的耦合方式研究難度較大。就催化劑在反應(yīng)區(qū)的布局方式而言,在等離子體區(qū)填充催化劑顆粒的方式不僅能有效地提供活性粒子與催化劑的接觸,還對(duì)廢氣有一定的吸附作用,可以延長等離子體與廢氣的接觸反應(yīng)時(shí)間,并且其更換方便,不易損壞,優(yōu)于在電極或反應(yīng)器壁涂覆催化劑的布局形式。2.2兩段式反應(yīng)器兩段式反應(yīng)器一般是在低溫等離子體反應(yīng)區(qū)后置一段催化反應(yīng)區(qū),兩者的間距和催化劑的種類與氣體的流量、

15、種類及輸入功率等因素有關(guān)。由于催化區(qū)和低溫等離子體區(qū)存在一定距離,大量的短壽命高能粒子不能到達(dá)催化反應(yīng)區(qū),對(duì)催化劑起作用的活性粒子相對(duì)容易分析,對(duì)于活性粒子和催化劑的協(xié)同作用機(jī)理研究較為方便,但也正因如此,兩段距離設(shè)置不當(dāng)可能無法觀察到協(xié)同作用的發(fā)生。另外,選用對(duì)等離子體產(chǎn)生的活性粒子不起響應(yīng)的催化劑也會(huì)導(dǎo)致無法觀察到協(xié)同作用的發(fā)生。Magureanu等20利用低溫DBD反應(yīng)器后置磷酸錳類催化劑對(duì)2300 mg/m3的甲苯進(jìn)行降解研究:在不用催化區(qū),施加電壓脈沖電壓為1828 kV,頻率為1480 Hz條件下,甲苯的CO2產(chǎn)率為24%;在400 時(shí)單用Mn-SAPO-11催化,甲苯的CO2產(chǎn)率

16、為33%;兩段聯(lián)用時(shí),即使在100 (遠(yuǎn)低于催化劑活化溫度條件下,甲苯的CO2產(chǎn)率為41%,在400 時(shí)可達(dá)68%。兩者的協(xié)同作用非常明顯,作者認(rèn)為是低溫等離子體產(chǎn)生的臭氧在催化劑表面分解引起的。Taranto等21通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),DBD反應(yīng)器和TiO2催化段可以協(xié)同對(duì)甲醇凈化起協(xié)同作用,并也認(rèn)為協(xié)同作用是由DBD產(chǎn)生的臭氧在催化劑表面分解引起的。Mok等22在DBD反應(yīng)器后置填有Cr2O3/TiO2的催化區(qū)對(duì)1760 mg/m3的TCE進(jìn)行降解研究,實(shí)驗(yàn)表明,兩段對(duì)TCE降解僅是簡單的加和,沒有協(xié)同作用現(xiàn)象,催化段僅影響副產(chǎn)物的組成;另外,實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)TCE的降解率隨著體系溫度的升高而降低,這是

17、由于溫度升高抑制了低溫等離子體的活性。3 反應(yīng)器中催化劑的相關(guān)參數(shù)催化劑的材料、形狀、粒度、介電常數(shù)、制備方式等參數(shù)對(duì)其與低溫等離子體協(xié)同凈化廢氣效果有重要影響,其中催化劑的形狀、粒度、介電常數(shù)等還影響一段式反應(yīng)器中氣體的放電特性。3.1催化劑的材料用于和低溫等離子體反應(yīng)器聯(lián)合使用的催化劑主要包括鐵電材料、TiO2、Al2O3、分子篩、金屬氧化物、貴金屬等。其主要影響氣固兩相的反應(yīng),對(duì)不同的目標(biāo)降解物,不同的催化劑和低溫等離子體中的活性粒子反應(yīng)方式存在很大不同,其降解效果也各異。Oda等23研究了在DBD反應(yīng)器中分別填充WO3/TiO24.2%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同、V2O5/TiO2 (4.6%、

18、V2O5/TiO2(0.7%、TiO2 4種催化劑對(duì)TCE的降解。實(shí)驗(yàn)表明:對(duì)587 mg/m3TCE、放電電壓為040 kV情況下,降解效率為WO3/TiO2 (4.2%>V2O5/TiO2(4.6%>V2O5/TiO2(0.7%>TiO2;對(duì)于590 mg/m3的TCE,則是V2O5/TiO2(4.6%的效率最高。Yamamoto等24發(fā)現(xiàn)低溫等離子體反應(yīng)器中填充負(fù)載有Cr和Ni的鐵電材料時(shí)能提高CCl4的降解率及生成CO2的選擇性,而Ogata等19發(fā)現(xiàn)其對(duì)苯的降解沒有作用,但負(fù)載有Ag、Co、Cu、Ni等金屬離子的Al2O3顆粒對(duì)苯的降解效果提升明顯。3.2催化劑的形

19、狀和粒度在一段式反應(yīng)器中,填充的催化劑顆粒起著介電質(zhì)的作用,其形狀與粒度對(duì)氣體放電特性有很大影響。尖銳的邊緣能取得較高的局部電場,因此就能激發(fā)能量較高的電子。Chang等25對(duì)同質(zhì)的BaTiO3顆粒采用不同的形狀進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果顯示,在相同的放電電壓下,其電子密度順序?yàn)?小孔空心環(huán)(內(nèi)外徑為1 mm和0.2 mm>大孔空心環(huán)(內(nèi)外徑為3 mm和1 mm>圓柱(直徑3.3 mm>球形(直徑2.3 mm。Takaki等26采用不同形狀的BaTiO3顆粒填充低溫等離子體反應(yīng)器考察其對(duì)C2F6的降解,結(jié)果顯示,在相同的電壓下,放電電流順序?yàn)榭招沫h(huán)>柱狀>球形,放電功率順序?yàn)?/p>

20、柱狀>球形>空心環(huán),第12期劉躍旭等:催化型低溫等離子體反應(yīng)器凈化廢氣研究進(jìn)展·2235·且空心環(huán)時(shí)反應(yīng)器去除C2F6的能量效率為球形時(shí)的1.5倍。本文作者認(rèn)為主要是由于尖銳的邊緣有助于提升其放電性能。另外,氣體通過空心環(huán)狀顆粒時(shí)的壓力損失也較小,這有利于其在工業(yè)中的應(yīng)用。Ohsawa等27對(duì)低溫等離子體區(qū)填充的催化劑顆粒尺寸對(duì)放電特性的影響進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)增加顆粒尺寸減少了顆粒表面微放電的數(shù)量,但可增強(qiáng)單個(gè)微放電轉(zhuǎn)移電荷量,另外,微放電主要發(fā)生在顆粒之間及顆粒和電極之間的接觸點(diǎn)。微放電的數(shù)量主要依賴于顆粒的尺寸,這表明,放電區(qū)與非放電區(qū)的比例可以通過改變顆粒粒度

21、進(jìn)行調(diào)整。Ogata 等28通過填充3種不同粒度的BaTiO3等離子體反應(yīng)器對(duì)苯進(jìn)行降解研究,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在能量密度SED>600 J/L時(shí),顆粒直徑為1 mm和2 mm的去除率非常接近并優(yōu)于3 mm的顆粒。根據(jù)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)可以發(fā)現(xiàn),對(duì)特定的填充材料存在一個(gè)最優(yōu)的顆粒尺寸,但在不同類型的反應(yīng)器中不同的放電間隙也會(huì)影響顆粒之間的接觸,因此,最佳的顆粒尺寸也會(huì)隨著反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。4 實(shí)際運(yùn)行過程需考慮的重要問題4.1溫度影響低溫等離子體反應(yīng)器在運(yùn)行過程中有相當(dāng)一部分能量會(huì)轉(zhuǎn)化為熱能,在實(shí)際運(yùn)行中會(huì)引起整個(gè)系統(tǒng)溫度上升,溫度上升的幅度和所用電源功率、廢氣流量、反應(yīng)器構(gòu)型有關(guān)。一般而言,溫度上升

22、有利于促進(jìn)廢氣的氧化分解,并可使催化劑達(dá)到活化溫度,有利于提高系統(tǒng)的凈化效果。但溫度過高也會(huì)造成反作用,一方面,溫度過高會(huì)導(dǎo)致作為起介電作用的催化劑顆粒介電常數(shù)迅速降低,這會(huì)導(dǎo)致放電功率和去除率降低;另一方面,溫度過高會(huì)導(dǎo)致等離子體中活性粒子混亂運(yùn)動(dòng)加劇,減少了與廢氣物質(zhì)的碰撞幾率29。因此,在催化型低溫等離子體反應(yīng)器中,既要考慮溫度升高可以降低催化劑活化的上限溫度,也要考慮對(duì)低溫等離子體行為的負(fù)面作用,在實(shí)際應(yīng)用中,應(yīng)通過實(shí)驗(yàn)獲得最佳的溫度參數(shù)。4.2填充催化劑造成的壓力損失在工業(yè)運(yùn)行中,必須考慮催化劑的填充引起的壓力損失而造成的能耗。具體的壓力損失有許多經(jīng)驗(yàn)公式可以利用,一般壓力損失與填充

23、顆?？紫堵省⒊叽?、形狀和氣體密度等有關(guān)30。在實(shí)際運(yùn)行中,加強(qiáng)催化劑填充降低能耗和減少催化劑填充降低壓力損失引起的能耗存在矛盾,應(yīng)根據(jù)實(shí)際情況核算最佳的催化劑填充參數(shù)。另外,廢氣中含塵濃度太高,在填充材料上沉積也會(huì)造成壓力損失,這可以通過前置除塵段加以解決。4.3副產(chǎn)物對(duì)催化劑的毒害作用對(duì)于廢氣中結(jié)構(gòu)復(fù)雜的物質(zhì),其分解產(chǎn)物可能會(huì)對(duì)填充的催化劑形成毒害作用,從而使催化劑降低甚至失去活性,造成整個(gè)系統(tǒng)的效率下降。雖然目前尚未有關(guān)于此方面的研究見諸文獻(xiàn),但由于催化劑的再生或更換費(fèi)用比較昂貴,在工業(yè)運(yùn)行中必須要重視這個(gè)問題。5 結(jié)語在廢氣治理領(lǐng)域中,催化型低溫等離子體反應(yīng)器是對(duì)傳統(tǒng)低溫等離子體反應(yīng)器的

24、優(yōu)良改進(jìn),不僅可以有效地提高系統(tǒng)的能量效率、降低能耗,還可以增強(qiáng)系統(tǒng)的凈化效果,具有廣闊的應(yīng)用前景。但由于國內(nèi)對(duì)這方面的研究起步較晚,對(duì)于該技術(shù)在廢氣治理領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)工業(yè)化,還需在以下幾個(gè)方面努力:(1優(yōu)化催化型低溫等離子體反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),提高低溫等離子體技術(shù)和催化技術(shù)的協(xié)同作用效果;(2進(jìn)一步研究催化劑與低溫等離子體協(xié)同凈化廢氣的機(jī)理,考察催化劑參數(shù)的選擇對(duì)催化型低溫等離子體反應(yīng)器性能的影響;(3解決其在工業(yè)規(guī)模實(shí)際應(yīng)用中出現(xiàn)的問題,如溫度、壓力損失、催化劑失活等。參考文獻(xiàn)1 柯瑞,陳強(qiáng),趙大慶,等.低溫等離子體協(xié)同-Al2O3選擇性催化還原NO xJ. 清華大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2006,4

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