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1、膜在微生物燃料電池分隔材料中應(yīng)用的研究進(jìn)展 謝 珊 1,歐陽(yáng)科 1,黎麗華2 (1.五邑大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,廣東 江門(mén) 529020; 2.深圳市宗興環(huán)??萍加邢薰?,廣東 深圳 518172) 摘 要:分隔材料是微生物燃料電池(MFC)中質(zhì)子從陽(yáng)極向陰極傳遞的必經(jīng)通道,具有非常重要的作用,目前廣泛采用的MFC 分隔材料是各種類(lèi)型的膜材料。本文綜述了近年來(lái)
2、膜在 MFC 分隔材料中應(yīng)用的研究現(xiàn)狀,分析了質(zhì)子膜、陽(yáng)離子交換膜、陰離子交換膜、雙極膜、微濾膜、超濾膜、多孔濾料等不同膜材料用作 MFC 分隔材料時(shí)的特性、離子傳遞機(jī)制及其優(yōu)缺點(diǎn),并對(duì)微生物燃料電池分隔材料未來(lái)發(fā)展的方向和面臨的挑戰(zhàn)進(jìn)行了展望。 關(guān)鍵詞:微生物燃料電池;分隔材料;膜;種類(lèi);離子傳遞機(jī)制 中圖分類(lèi)號(hào):TQ028.8 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A 文章編號(hào):1000-3770(2011)08-0015-004
3、 微生物燃料電池 (Microbial fuel cell,MFC)是一種利用微生物的催化作用將有機(jī)物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的新型技術(shù)1,將 MFC 技術(shù)應(yīng)用于廢水處理,不但能夠處理污水,而且能夠收獲電能,具有較好的應(yīng)用前景和研究?jī)r(jià)值。目前關(guān)于 MFC 的研究主要集中在提高產(chǎn)電功率、降低裝置成本、提升處理效果以及拓展 MFC 功能等方面,其中,關(guān)于 MFC分隔材料的研究與提高產(chǎn)電功率和降低裝置成本密切相關(guān),近年來(lái)逐漸開(kāi)始受到研究者的關(guān)注。 &
4、#160; 傳統(tǒng)微生物燃料電池通常由陽(yáng)極室、陰極室和分隔材料3部分構(gòu)成,在陽(yáng)極室中,有機(jī)物在微生物的作用下分解產(chǎn)生電子和質(zhì)子,電子通過(guò)外電路到達(dá)陰極形成電流;質(zhì)子在電解質(zhì)溶液中,通過(guò)分隔材料到達(dá)陰極;在陰極室中,在催化劑的作用下,電子、質(zhì)子與電子受體反應(yīng),完成整個(gè)電化學(xué)過(guò)程2。分隔材料作為陽(yáng)極室和陰極室之間的物理分隔,是質(zhì)子傳遞的必經(jīng)通道,對(duì)于生物電化學(xué)過(guò)程的完成具有非常重要的作用。目前廣泛采用的 MFC 分隔材料是各種類(lèi)型的膜材料,如質(zhì)子膜、離子交換膜等。作為良好的 MFC分隔材料,這些膜需要具備以下特點(diǎn)3:不僅要有利于質(zhì)子(或氫氧根離子)的自由遷移,
5、而且要能夠有效地阻隔底物和溶解氧的擴(kuò)散,同時(shí)還應(yīng)具備內(nèi)阻小、抗生物降解能力強(qiáng)、價(jià)格低廉的優(yōu)點(diǎn)。 本文綜述了近年來(lái)膜在MFC 分隔材料中的應(yīng)用情況和研究現(xiàn)狀,分析了用作 MFC 分隔材料的膜的種類(lèi)、性質(zhì)及其特點(diǎn),并對(duì) MFC 分隔材料的未來(lái)發(fā)展方向及面臨的挑戰(zhàn)進(jìn)行了展望。 1 MFC 分隔材料的種類(lèi)及特性 研究表明,許多最初用于化工分離、污水處理和水質(zhì)凈化的膜材料都可以作為 MFC
6、 的分隔材料,比如質(zhì)子膜、陽(yáng)離子交換膜、陰離子交換膜、雙極膜、微濾膜、超濾膜、多孔濾料等。這些分隔材料的理化性質(zhì)各不相同,對(duì)微生物燃料電池產(chǎn)電和長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行的影響也各異。 1.1 質(zhì)子膜和陽(yáng)離子交換膜 質(zhì)子膜和陽(yáng)離子交換膜是使用最廣泛的 MFC分隔材料,質(zhì)子膜理論上只允許質(zhì)子通過(guò),陽(yáng)離子交換膜允許包括質(zhì)子在內(nèi)的所用陽(yáng)離子通過(guò)。最早開(kāi)始應(yīng)用于 MFC 技術(shù)的質(zhì)子膜是美國(guó)杜邦公司生產(chǎn)的 Nafion 膜4,Nafion 膜具有良
7、好的質(zhì)子擴(kuò)散性能,但價(jià)格昂貴,不利于 MFC 技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用,近年來(lái)人們開(kāi)始用價(jià)格相對(duì)便宜的陽(yáng)離子交換膜來(lái)取代質(zhì)子膜。美國(guó) MI 公司生產(chǎn)的 Ultrex CMI 7000 膜是使用最廣泛的陽(yáng)離子交換膜,與 Nafion 膜相比,Ul-trex CMI 7000 膜價(jià)格相對(duì)比較便宜,且抗污染能力更強(qiáng),機(jī)械強(qiáng)度也更大,其缺點(diǎn)是內(nèi)阻較大5。最近研究者又相繼開(kāi)發(fā)出 Hyflon 膜6和 Zirfon 膜7,并將其用在微生物燃料電池
8、分隔材料上,研究發(fā)現(xiàn),Hyflon膜的功率輸出是Nafion膜的1.52倍6,而Zirfon膜的氧傳遞系數(shù)(k0)約為1.9×10-3cm·s-17,比Nafion膜的氧傳遞系數(shù)(1.3×10-4cm·s-112)略高。總體而言,陽(yáng)離子交換膜具有離子交換能力較強(qiáng)、化學(xué)穩(wěn)定性好、機(jī)械強(qiáng)度較大、耐腐蝕、抗生物降解的優(yōu)點(diǎn)。 陽(yáng)離子膜在 MFC 中的作用機(jī)制如下:MFC 的產(chǎn)電過(guò)程中,當(dāng)一定量的電子在電場(chǎng)作用下通過(guò)外電路從陽(yáng)極流入陰極時(shí),就會(huì)有等量的陽(yáng)離子(包括質(zhì)子和金屬陽(yáng)離子)從陽(yáng)極經(jīng)
9、陽(yáng)離子交換膜進(jìn)入陰極,從而保證 MFC 系統(tǒng)中電荷的平衡。為了降低系統(tǒng)本身的內(nèi)阻,MFC 陽(yáng)極基質(zhì)中的金屬離子(如鈉離子、鉀離子等)濃度通常較高,一般可以達(dá)到質(zhì)子濃度的 105倍8。由于陽(yáng)離子交換膜對(duì)質(zhì)子的非特異選擇性,大量金屬陽(yáng)離子將取代質(zhì)子擴(kuò)散進(jìn)入陰極,使得MFC 陽(yáng)極室和陰極室的 pH 發(fā)生偏移,陽(yáng)極 pH 降低,陰極 pH 升高,最終的結(jié)果是產(chǎn)電微生物的活性下降,輸出電壓和陰極電勢(shì)降低,嚴(yán)重影響MFC的正常運(yùn)行9-10,這是陽(yáng)離子交換膜作為 MFC分隔材料最主要的缺陷
10、。 1.2 陰離子交換膜 除了陽(yáng)離子交換膜外,陰離子交換膜也可以作為 MFC 的分隔材料。陰離子交換膜允許帶負(fù)電荷的離子(包括氫氧根離子、氯離子、硫酸根離子等)穿過(guò),而對(duì)陽(yáng)離子具有很好的阻隔作用,美國(guó) MI 公司生產(chǎn)的 Ultrex AMI 7001 膜是目前使用最多的陰離子交換膜11-12。陰離子交換膜作為分隔材料時(shí),MFC的質(zhì)子傳遞機(jī)制如下:在電場(chǎng)的作用下,每當(dāng)有一定量的電子在通過(guò)外電路從陽(yáng)極流入陰極時(shí),就會(huì)有
11、等量的負(fù)離子從陰極經(jīng)陰離子交換膜進(jìn)入陽(yáng)極,對(duì)于整個(gè) MFC 系統(tǒng)而言,電荷是守恒的。Mo11對(duì)比了陰離子交換膜和陽(yáng)離子交換膜應(yīng)用在單室 MFC 分隔材料上的差異,研究發(fā)現(xiàn),反應(yīng)器運(yùn)行70 d 以后,采用陰離子交換膜的 MFC 的功率密度僅降低了 29%,而采用陽(yáng)離子交換膜的 MFC 的功率密度下降幅度高達(dá) 48%,同時(shí),前者的陰極內(nèi)阻僅增加了 67 ,而后者的陰極內(nèi)阻增大了 123 。Rozendal13考察了單室MFC中陰離子交換膜和
12、陽(yáng)離子交換膜對(duì)陰極 pH 的影響,研究發(fā)現(xiàn)運(yùn)行一段時(shí)間后,兩個(gè) MFC 的陰極pH都有所升高,輸出電壓都有所降低,但相比陽(yáng)離子膜,陰離子膜MFC 的陰極 pH 升高幅度和輸出電壓下降幅度都較小,陽(yáng)離子膜和陰離子膜MFC 的pH的變化幅度分別為 6.4 和 4.4,輸出電壓的下降幅度分別為0.38 V 和 0.26 V。 陰離子膜的局限主要表現(xiàn)在陰離子膜對(duì)底物擴(kuò)散的阻隔作用較弱,并且運(yùn)行一段時(shí)間后膜容易
13、發(fā)生變形。膜的形變會(huì)使得在膜與陰極之間形成空隙,從而導(dǎo)致膜內(nèi)阻的增加。Zhang14的研究發(fā)現(xiàn),陽(yáng)離子膜和陰離子膜在單室空氣陰極 MFC 中運(yùn)行一段時(shí)間都會(huì)發(fā)生變形現(xiàn)象,但兩種膜形變的方向不一樣,陽(yáng)離子膜的形變是偏向陰極的方向發(fā)生彎曲,而陰離子膜的形變是遠(yuǎn)離陰極的方向發(fā)生彎曲。 1.3 雙極膜 陽(yáng)離子膜和陰離子膜組合在一起就構(gòu)成了雙極膜。雙極膜中,靠近陽(yáng)極的是陰離子膜,靠近陰極的是陽(yáng)離子膜,兩膜之間形成獨(dú)立的中間腔體。雙極膜作為 MFC 分隔材料時(shí)的離子
14、穿透機(jī)制如下:與陽(yáng)離子膜選擇性地穿過(guò)陽(yáng)離子、陰離子膜選擇性地穿過(guò)陰離子不同,雙極膜在電場(chǎng)的作用下中間腔體中的水(或者酸、堿、鹽溶液)發(fā)生電離,形成的陽(yáng)離子和陰離子分別穿過(guò)陰離子膜和陽(yáng)離子膜,進(jìn)入陰極和陽(yáng)極中。與陽(yáng)離子膜相比,雙極膜中較好的避免了質(zhì)子直接進(jìn)入陰極時(shí)其他陽(yáng)離子和質(zhì)子之間的擴(kuò)散競(jìng)爭(zhēng),對(duì)于穩(wěn)定陽(yáng)極和陰極的 pH 有一定的積極作用3。 目前雙極膜在 MFC 中的重要應(yīng)用之一是 MFC脫鹽15。Cao15以雙極膜之間的中間腔體作為脫鹽室,在運(yùn)行 MFC 反應(yīng)器產(chǎn)電的過(guò)程中,中
15、間腔體的鹽溶液在電場(chǎng)作用下擴(kuò)散進(jìn)入兩側(cè)的陽(yáng)極室和陰極室,使得脫鹽室中的鹽濃度降低,脫鹽 MFC 的最大功率密度為 2 W·m-2,一個(gè)脫鹽周期的脫鹽率可高達(dá)90%。雙極膜 MFC 還可以用作金屬離子的還原16。Heijne16在分別在好氧和缺氧 MFC 的陰極中實(shí)現(xiàn)了 Cu2+的還原,得到銅單質(zhì),MFC 系統(tǒng)對(duì)銅的去除效率高達(dá) 99.88%,好氧 MFC 和缺氧 MFC 的功率密度分別為 0.80 W·m-
16、2和 0.43 W·m-2。由于陰極室Cu2+的還原過(guò)程則需要酸性環(huán)境(pH 3 左右)中進(jìn)行,而陽(yáng)極室微生物分解有機(jī)物產(chǎn)生電子需要在中性條件(pH 7 左右),因此采用了雙極膜作為分隔材料,雙極膜是陰陽(yáng)極 pH 的有效分隔器,起到了維持陽(yáng)極室和陰極室 pH 穩(wěn)定的作用。 雙極膜作為分隔材料的缺點(diǎn)主要表現(xiàn)在增加了裝置的成本,使反應(yīng)器結(jié)構(gòu)復(fù)雜化,同時(shí),當(dāng)電流密度較大時(shí),穿過(guò)陽(yáng)離子膜的質(zhì)子和穿過(guò)陰離子膜的氫氧根離子來(lái)不及擴(kuò)散,會(huì)在雙極膜膜面附近
17、累積,造成膜面附近pH 的波動(dòng)和 MFC 內(nèi)阻的增加3。 1.4微濾膜和超濾膜 微濾膜和超濾膜是污水生物處理系統(tǒng)中常見(jiàn)的兩種過(guò)濾設(shè)備,通常被用于分離污泥或水的深度處理等方面,近年來(lái),微濾膜和超濾膜也開(kāi)始用于微生物燃料電池的分隔材料12,17。與離子交換膜不同,微濾膜和超濾膜不僅陰陽(yáng)離子能夠自由穿透,而且水和其他小分子化合物也能穿透。Sun17研究了微濾膜作分隔材料時(shí) MFC 的產(chǎn)電情況,研究發(fā)現(xiàn),相比質(zhì)子膜,采用微濾膜時(shí) MFC 的最
18、大功率密度增加了 2倍,同時(shí),而相比無(wú)膜的 MFC,采用微濾膜的 MFC的庫(kù)侖效率更高。Zuo18研究發(fā)現(xiàn),在超濾膜表面度上一層催化劑和導(dǎo)電層后,以超濾膜作為分隔材料的 MFC 獲得了高達(dá) 17.7 W·m-3的功率密度,而相同條件下以陽(yáng)離子交換膜為分隔材料的 MFC 的功率密度僅為 6.6 W·m-3。 微濾膜和超濾膜的缺點(diǎn)也與其良好的通透性有關(guān)。微濾膜和超濾膜不能很好地阻隔底物和溶解氧在室間的擴(kuò)散,陰極室的溶解氧進(jìn)入
19、陽(yáng)極室,造成MFC系統(tǒng)的庫(kù)侖效率低下,也使陽(yáng)極產(chǎn)電微生物的活性受到影響;陽(yáng)極室的有機(jī)底物進(jìn)入陰極室,導(dǎo)致雜菌在陰極上大量繁殖,特別是在處理復(fù)雜廢水的情況下,破壞了 MFC 系統(tǒng)的穩(wěn)定性。另外,超濾膜的內(nèi)阻較大也是影響其在微生物燃料電池上應(yīng)用的一個(gè)缺點(diǎn)。 1.5 多孔濾料 除了以上提到的離子交換膜和微孔濾膜外,一些多孔濾料,比如多孔織布、玻璃纖維濾膜、尼龍篩網(wǎng)、J-Cloth 等也可以作為 MFC 的分隔材料。這些多孔濾料的孔徑比微孔濾膜和離子交
20、換膜大,對(duì)底物和溶解氧擴(kuò)散的阻隔作用更弱,但質(zhì)子擴(kuò)散性能好,能有效地避免陽(yáng)極室和陰極室pH 的波動(dòng),同時(shí)價(jià)格低廉,有利于 MFC 技術(shù)的推廣和規(guī)?;瘧?yīng)用。 Fan2考察了 J-Cloth 和粗帆布作為 MFC 分隔材料的性能,發(fā)現(xiàn)它們對(duì)質(zhì)子在膜間的傳遞沒(méi)有明顯影響。Zhang14比較了玻璃纖維濾膜(厚度分別為 1 mm和 0.4mm)、陽(yáng)離子交換膜和 J-Cloth 作為分隔材料時(shí),MFC 的產(chǎn)電功率、庫(kù)侖效率、內(nèi)阻、氧
21、氣傳遞系數(shù),以及反應(yīng)器長(zhǎng)期運(yùn)行的穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn),J-Cloth的產(chǎn)電功率約為陽(yáng)離子膜的 3.3 倍,厚度 1 mm 的玻璃纖維濾膜的產(chǎn)電功率比厚度 0.4 mm 的要高。采用玻璃纖維濾膜(厚度 1 mm)時(shí) MFC 的庫(kù)侖效率高達(dá)81%,這與玻璃纖維濾膜的氧傳遞系數(shù)低有關(guān)。J-Cloth 作為分隔材料最大的問(wèn)題是,長(zhǎng)期運(yùn)行時(shí)其表面會(huì)附著生物膜,J-Cloth 膜會(huì)被微生物降解,影響MFC 反應(yīng)器的長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行,這限制了 J-Cloth
22、 材料在MFC上的應(yīng)用。表1對(duì)各種不同類(lèi)型的膜作為MFC分隔材料時(shí)的主要優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了總結(jié)。 2分隔材料的發(fā)展趨勢(shì)和研究方向 近年來(lái),微生物燃料電池的發(fā)展取得了令人矚目的成績(jī),研究者本著降低成本、減少內(nèi)阻的想法提出無(wú)分隔材料的 MFC 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)19,并已成功運(yùn)用于沉積物微生物燃料電池上,然而無(wú)分隔材料的MFC 普遍存在庫(kù)侖效率低下、底物和溶解氧擴(kuò)散嚴(yán)重、陰極雜菌繁殖、反應(yīng)器運(yùn)行受阻等諸多問(wèn)題20,因此,目前看來(lái),分隔
23、材料仍然是 MFC 系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行必不可少的組成部分?,F(xiàn)在廣泛使用的分隔材料是膜材料,然而現(xiàn)在膜作為 MFC 分隔材料依然面臨著離子傳遞效率較低、系統(tǒng)運(yùn)行不穩(wěn)定以及價(jià)格過(guò)高的問(wèn)題,未來(lái)可以從以下方面對(duì)其開(kāi)展深入研究。 (1)深入研究膜的理化性質(zhì),分析離子傳遞、溶解氧和底物擴(kuò)散以及膜內(nèi)阻之間的關(guān)系,解決好質(zhì)子傳遞和氧氣、底物擴(kuò)散之間的矛盾,在解決現(xiàn)有分隔材料瓶頸和不足的基礎(chǔ)上,開(kāi)發(fā)新型的高效、優(yōu)質(zhì)、價(jià)廉的分隔材料。 (2)膜作為分隔材料的作用效果不僅與膜材料本身的性質(zhì)
24、有關(guān),而且與陰陽(yáng)極溶液的離子濃度、緩沖性能、溫度以及其他運(yùn)行條件有關(guān),因此,需要全面了解膜材料與溶液性質(zhì)、運(yùn)行條件之間的關(guān)系,選擇合適的陰陽(yáng)極溶液,優(yōu)化運(yùn)行參數(shù),進(jìn)而全面提升膜作為分隔材料的作用效果。 (3) 開(kāi)發(fā)對(duì)質(zhì)子具有特異選擇性的離子交換膜,解決好離子交換膜作為分隔材料時(shí)陰陽(yáng)極 pH偏移的問(wèn)題,同時(shí),為了滿足MFC 工業(yè)化和實(shí)用化的需要,進(jìn)一步提升膜材料的化學(xué)穩(wěn)定性、抗生物降解性、抗生物附著能力。 參考文獻(xiàn): 1
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