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文檔簡介
1、非晶硅薄膜及其制備方法研究進展摘要:氫化非晶硅(a-Si:H)薄膜在薄膜太陽能電池、薄膜晶體管、輻射探測和液晶顯示等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用,因而在世界范圍內(nèi)得到了廣泛的關(guān)注和大量的研究。本文主要介紹了a-Si:H薄膜的主要摻雜類型和a-Si:H薄膜的主要制備方法。關(guān)鍵詞:非晶硅薄膜;摻雜;制備方法;研究進展Research Progress on a-Si:H Thin Films and Related Preparation Method Abstract: Hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) thin film has attracted cons
2、iderable attention and been a subject of extensive studies worldwide on account of its important applications such as thin film solar cells, thin film transistors, radiation detectors, and liquid crystal displays based on its good electrical and optical properties. In this paper, the progress resear
3、ch on a-Si:H thin films and related preparation method are reviewed.Key words: a-Si:H thin films; doped; preparation method; research progress1 引言氫化非晶硅(a-Si:H)是硅和氫的一種合金,網(wǎng)絡(luò)中Si-H鍵角和鍵長的各種分布打亂了晶體硅晶格的長程有序性,從而使非晶硅具有獨特的光電性質(zhì)。本征a-Si:H薄膜中,一般含有8% 12%(原子分?jǐn)?shù))的氫,本征的a-Si材料的帶隙寬度Eg約為1.7eV1-3。1976年,美國RCA實驗室Carlson和Wro
4、nski首次報道了非晶硅薄膜太陽電池4,引起普遍關(guān)注,全世界開始了非晶硅電池的研制熱潮。一般在太陽能光譜可見光波長范圍內(nèi),非晶硅的吸收系數(shù)比晶體硅大將近一個數(shù)量級,其本征吸收系數(shù)高達 105cm-1。而且非晶硅太陽能電池的光譜響應(yīng)的峰值與太陽能光譜峰值接近,這就是非晶硅材料首先被用于太陽能電池的原因。首先非晶硅材料高的吸收系數(shù),非晶硅吸收層的厚度可以小于1m就可以充分的吸收太陽能,這個厚度不及單晶硅電池厚度的1%,可以明顯的節(jié)省昂貴的半導(dǎo)體材料;其次硅基薄膜電池采用低溫沉積工藝技術(shù)(200左右),這不僅可節(jié)能降耗,而且便于采用玻璃、塑料等廉價襯底;最后硅基薄膜采用氣體的輝光放電分解沉積而成,通
5、過改變反應(yīng)氣體組分可方便地生長各種硅基薄膜材料,實現(xiàn)pin和各種疊層結(jié)構(gòu)的電池,節(jié)省了許多工序,非晶硅薄膜的這些優(yōu)點都很大程度上促進了非晶硅太陽能電池的開發(fā)與研究5-7。但是,非晶硅材料自身存在一些問題,由于薄膜內(nèi)部存在大量的缺陷態(tài)(主要是懸掛鍵),非晶硅材料在實際應(yīng)用上受到了限制,與晶體硅太陽能電池相比,無論是材料理論、器件研究、工藝水平仍處于研究積累階段,許多性質(zhì)還有待于深入認識。非晶硅薄膜太陽能電池最大的缺點是電池的轉(zhuǎn)換效率較低,商業(yè)化生產(chǎn)的產(chǎn)品通常只有68%;另一方面,非晶硅薄膜太陽能電池性能不夠穩(wěn)定,a-Si:H薄膜存在可逆光致結(jié)構(gòu)變化(Staebler-Wronski效應(yīng)8),即a
6、-Si:H薄膜在強光(通常是一個標(biāo)準(zhǔn)太陽的光強,100mW/cm2)下照射數(shù)小時,光電導(dǎo)逐漸下降,光照后暗電導(dǎo)可下降幾個數(shù)量級并保持相對穩(wěn)定;而另一方面光照的樣品在 150200溫度區(qū)間內(nèi)退火兩個小時,光、暗電導(dǎo)可恢復(fù)原值。2 非晶硅薄膜的發(fā)展近年來,隨著太陽能電池的不斷發(fā)展,對于非晶硅薄膜的應(yīng)用研究也越來越深入。非晶硅的晶化研究、納米非晶硅研究、摻雜碳或鍺非晶硅研究等都是非晶硅薄膜研究的熱門領(lǐng)域。2.1納米非晶硅薄膜na-Si:H納米非晶硅實際上是一種兩相結(jié)構(gòu)材料,即少量納米尺度的結(jié)晶硅顆粒鑲嵌于非晶硅網(wǎng)絡(luò)母體中。由于量子限制效應(yīng)使得這種兩相結(jié)構(gòu)材料具有類似于納米晶硅的導(dǎo)電性和光致發(fā)光特性9
7、,同時由于非晶相的存在又使得這種材料又具有較好的光敏性,因而在提高光照穩(wěn)定性的情況下,還能獲得較好的光伏特性。1999年Sukti Hazra和 Swati Ray10,11報道了用納米非晶硅(na-Si:H)作pin結(jié)構(gòu)太陽電池的本征層,制備出了Voc為0.93V,Eff為8.7%的太陽電池。C.R.Wronski與R.W.Collins12,13研究發(fā)現(xiàn),非晶硅薄膜的晶體結(jié)構(gòu)極大地依賴于PECVD制備參數(shù),尤其是氫氣稀釋比R(R=H2/SiH4),并制備出穩(wěn)定轉(zhuǎn)化率為910%的單節(jié)納米非晶硅薄膜太陽電池。在高氫氣稀釋比條件下,由于大量活性H原子碰撞和轟擊作用,使得原本無序的非晶硅網(wǎng)絡(luò)更加松
8、弛,在非晶硅網(wǎng)絡(luò)中形成少量的微晶硅形核區(qū)域,沉積的非晶硅薄膜比較厚則逐漸轉(zhuǎn)為化微晶硅薄膜,即所說的納米非晶硅薄膜。然而國內(nèi)的納米非晶硅薄膜電池應(yīng)用還處于研究階段,國內(nèi)中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所的胡志華14等人對納米非晶硅結(jié)構(gòu)做過相關(guān)的研究和報道,并用作pin結(jié)構(gòu)太陽電池的本征吸收層,最終得到光電轉(zhuǎn)化效率Eff為8.35%(AM1.5,100mW/cm2)。浙江大學(xué)馮仁華等人15將首先采用等離子增強化學(xué)氣相沉積法 (PECVD),以SiH4和H2為前驅(qū)體,制備了具有兩相復(fù)合結(jié)構(gòu)的本征的na-Si:H薄膜。上海交通大學(xué)的于化叢等人16運用 PECVD 方法成功制備了漸變光學(xué)帶隙氫化納米硅薄膜 p-i-
9、n 太陽電池,光電轉(zhuǎn)換效率達11.43%(有效面積:75.4mm2)和 9.82% (有效面積:121.2mm2)(標(biāo)準(zhǔn)測試條件 STC:AM1.5,1000W/m2,25)。2.2非晶碳化硅薄膜a-SiC:H氫化非晶碳化硅(a-SiC:H)是一種寬帶隙非晶態(tài)半導(dǎo)體材料。a-SiC:H的構(gòu)成元素比可以偏離SiC晶態(tài)的化學(xué)配比。隨著化學(xué)元素比的變化,a-SiC:H的物理性質(zhì)相應(yīng)變化,其光學(xué)帶隙(Eg)也可隨之連續(xù)變化,這使得a-SiC:H具有廣闊的實際應(yīng)用前景,近年來這方面已經(jīng)有大量文獻報道17-19。a-SiC:H薄膜的光學(xué)帶隙可以通過組分調(diào)制。隨著薄膜中C含量的增加,a-SiC:H帶隙可以從
10、1.8eV連續(xù)拓展到3.0eV,能帶寬度正好覆蓋了可見光的光譜范圍。a-SiC:H薄膜PECVD制備方法簡單,成本較低,與硅平面工藝兼容,便于發(fā)光器件和驅(qū)動器件集成,使a-SiC:H薄膜材料可以應(yīng)用于光電子、光纖通訊等硅基發(fā)光器件。此外a-SiC:H薄膜可以大面積制備,薄膜的均勻性較好,且具有良好的光學(xué)、熱學(xué)、力學(xué)和電學(xué)性質(zhì)。1977年,Anderson等人20首次報道了利用PECVD制備a-SiC:H薄膜,之后很多研究小組對該薄膜材料的制備方法、特性及應(yīng)用作了大量研究。薄膜電池的窗口材料要求其光學(xué)帶隙寬、電導(dǎo)率高,以增強光的透過率,增加內(nèi)建電勢和減小串聯(lián)電阻。而a-SiC:H薄膜正好滿足以上
11、要求,近年來常被用做硅太陽能電池的窗口材料21。利用非晶硅碳薄膜優(yōu)良的電致發(fā)光特性制作的非晶硅碳薄膜發(fā)光二極管(a-SiC:H TFLED)22。利用其寬帶隙特點,制作的光電探測器對紅外輻射無響應(yīng),能應(yīng)用于紅外背景下紫外光的探測23。目前,對a-SiC:H薄膜的研究取得了很大進展,但仍有一些問題尚待解決。例如,Si襯底和薄膜間的晶格失配,造成缺陷密度較大;a-SiC:H薄膜的生長和成核機制缺少系統(tǒng)的研究,難以對其膜層質(zhì)量進行有效控制;a-SiC:H薄膜的晶格結(jié)構(gòu)無序且含有氫,導(dǎo)致制備的器件性能不穩(wěn)定,引起發(fā)光二極管發(fā)光效率下降和太陽能電池的轉(zhuǎn)換效率降低等。2.3非晶硅鍺薄膜a-SiGe:H鍺是
12、一種帶隙在0.66eV的窄帶隙半導(dǎo)體材料,它獨自成膜很困難,所以在太陽電池方面很少應(yīng)用。但是它與硅構(gòu)成的薄膜合金材料,卻有著大幅度向窄帶隙方向調(diào)制的作用。Si、Ge及其Si1-xGex合金材料均為金剛石晶體結(jié)構(gòu),室溫下 Si、Ge 的晶格常數(shù)分別為0.5431nm、0.5658nm,相差 4.2%。由于 Si、Ge 性質(zhì)的相近,它們可以形成無限固溶體 Si1-xGex合金,組分x可以在 0-1 之間取任意值24,25。 硅鍺材料具有比硅材料更好的優(yōu)勢:第一吸收效率高,因為鍺的吸收系數(shù)比硅要高1-2個數(shù)量級;第二吸收光譜的范圍廣26,更加充分地利用太陽光譜27,通過改變Si1-xGex合金中鍺的
13、含量 x,可使Si1-xGex合金的禁帶寬度在 0.67-1.75eV 范圍內(nèi)之間調(diào)節(jié),由于非晶硅的帶隙寬度約為 1.121.75eV,如果把非晶硅與非晶硅鍺合金結(jié)合在一起,可以實現(xiàn)禁帶寬度在變化,從而制備出具有高轉(zhuǎn)換效率的太陽能電池材料。現(xiàn)階段在太陽能電池領(lǐng)域硅鍺材料的研究主要集中在非晶硅鍺材料。硅鍺材料在太陽能電池中的應(yīng)用研究已經(jīng)受到了許多研究單位的重視,尤其是非晶硅鍺材料在非晶硅/非晶硅鍺疊層太陽能電池上的應(yīng)用已經(jīng)非常成熟,美國的Toledo大學(xué)研制的此種太陽能電池效率已達 12.928。美國的uni-solar公司在2008年制備的a-Si:H/a-SiGe:H/nc-Si:H電池的初
14、始轉(zhuǎn)換效率達到了15.4%29。然而研究中發(fā)現(xiàn),隨著薄膜中Ge含量的逐漸增加,硅鍺薄膜材料帶隙變窄,晶格的失配導(dǎo)致缺陷態(tài)密度的增加,使得微晶硅鍺薄膜的光電特性惡化,導(dǎo)致PN結(jié)的反向飽和電流增大,開路電壓降低。影響了硅鍺薄膜電池效率的提高30,31。3 a-Si:H薄膜制備方法氫化非晶硅薄膜的成分、結(jié)構(gòu)及性能會受到很多因素的影響,特別是在制備過程中與制備技術(shù)和工藝參數(shù)密不可分。從某種程度上來說,使用何種方法和沉積工藝制備氫化非晶硅薄膜,決定了薄膜的最終結(jié)構(gòu)和性能。當(dāng)前,制備氫化非晶硅薄膜的主要方法有:物理氣相沉積法(PVD),化學(xué)氣相沉積法(CVD)。而其中PVD法基本上指濺射法,CVD法有熱絲
15、化學(xué)氣相沉積法(HW-CVD)、微波等離子電子回旋共振化學(xué)氣相沉積法(MWECR-CVD)、等離子增強化學(xué)氣相沉積法(PECVD)等。(1)熱絲化學(xué)氣相沉積(Hot-wired CVD)在該方法中,沉積氣體首先被加熱到上千度的熱絲所分解,然后在沒有等離子體參與的情況下在低溫襯底上沉積薄膜。與PECVD相比,HWCVD的沉積不需要等離子體,是依靠分解硅烷來實現(xiàn)的。而且從熱絲發(fā)射的電子能量很低,不存在PECVD中離子轟擊,對沉積薄膜表面作用較小,有利于優(yōu)質(zhì)非晶硅薄膜的高速生長32。但是該方法需要較高的沉積溫度,能源消耗較大,不利于生產(chǎn)成本的降低。在剛性襯底上制備薄膜的時候,襯底熱膨脹系數(shù)差大,薄膜
16、內(nèi)應(yīng)力很大,膜基結(jié)合力很差,容易崩膜。(2)微波等離子電子回旋共振化學(xué)氣相沉積法(MWECR CVD)電子回旋共振放電是當(dāng)今應(yīng)用物理領(lǐng)域內(nèi)低氣壓、低溫放電方面一個很重要的最新發(fā)展方向。反應(yīng)氣體被微波能量激發(fā)電離分解,產(chǎn)生等離子體,當(dāng)?shù)入x子體頻率與電磁波頻率滿足一定要求時,電子會發(fā)生回旋共振等離子體能量進一步增加,并通過磁場控制高能粒子沉積在襯底上形成薄膜。MWECR- CVD法具有以下特點33:微波能量轉(zhuǎn)化效率高、制備工藝溫度低、腔內(nèi)運行氣壓低、反應(yīng)氣體高度分解;在工作腔內(nèi),因為不需要引入電極,從而減少了雜質(zhì)的污染,提高了反應(yīng)氣體的穩(wěn)定性。但是MWECR- CVD法也設(shè)備構(gòu)造復(fù)雜、可重復(fù)性差、
17、不可控因素多導(dǎo)致其在半導(dǎo)體工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域還沒有實現(xiàn)大量推廣。(3)等離子體增強化學(xué)氣相沉積 (PECVD)等離子體增強化學(xué)氣相沉積法(PECVD)產(chǎn)生等離子體的過程為反應(yīng)提供所需的大量能量是其區(qū)別于其它CVD法的顯著特點。當(dāng)?shù)入x子體化學(xué)氣相沉積制備薄膜時,反應(yīng)氣體電離產(chǎn)生大量的高溫等離子體,為沉積過程提供熱量,不用消耗來自外界的能量,從而顯著降低了沉積反應(yīng)溫度,使得原來需要在高溫下才能進行的CVD過程得以在低溫實現(xiàn),降低了能源消耗,有利于生產(chǎn)成本的降低,因此該方法適應(yīng)了當(dāng)前技術(shù)向低溫工藝發(fā)展的趨勢,必將引起更多的關(guān)注。薄膜光敏性高、隙態(tài)密度低、且沒有尺寸限制是PECVD方法制備a-Si:H薄膜的
18、三個重要優(yōu)點。加之PECVD的低溫工藝使得對制備薄膜時襯底要求不高,大大擴大了該方法的使用范圍。(4)濺射法 (Sputtering Deposition)作為物理氣相沉積(PVD)之中的重要方法濺射法也被用來制備非晶硅薄膜。濺射法是使用某種高能電源如射頻電源,離子束電源或者射頻磁控電源,對氣體進行電離,氣體放電時生成的高能粒子(如正離子或原子)轟擊固體靶材材料,將能量傳遞給靶材材料時,激發(fā)了處于穩(wěn)定狀態(tài)的原子,得到逸出的原子與等離子體中的原子、離子等,在磁場、電場的控制下,沉積在襯底上形成薄膜。濺射法具有許多優(yōu)點,如可以制備多組分薄膜,并且有效保證各化學(xué)元素的比例,能夠?qū)崿F(xiàn)高熔點材料的濺射。
19、但是,在實際生產(chǎn)過程中,使用該方法制備的a-Si薄膜缺陷多導(dǎo)致質(zhì)量差,同時也不容易實現(xiàn)摻雜效應(yīng)。4 結(jié)束語目前非晶硅薄膜電池的研究工作主要集中在提高效率和穩(wěn)定性方面,這些工作包括:通過制備不同帶隙的多結(jié)疊層電池提高效率和穩(wěn)定性;降低表面光反射;改進優(yōu)化電池結(jié)構(gòu);使用更薄的i層,以增強內(nèi)電場,降低光誘導(dǎo)衰減。由于非晶硅薄膜紅外波段響應(yīng)較弱和光致衰減效應(yīng)的影響,產(chǎn)業(yè)化電池組件轉(zhuǎn)化效率較低,為了充分拓展光譜響應(yīng)范圍和減小衰減,非晶/微晶、非晶/硅鍺/微晶硅等雙結(jié)或三結(jié)疊層電池的研究開發(fā)是非晶硅薄膜電池中產(chǎn)業(yè)化研究熱點。目前實驗室中疊層電池的轉(zhuǎn)換效率也達到了較為理想的數(shù)值。目前國內(nèi)非晶硅薄膜太陽能電池
20、的生產(chǎn)線已經(jīng)有很多條,其中大多數(shù)都采用PECVD方法沉積非晶硅薄膜,因此在現(xiàn)有生產(chǎn)設(shè)備上改造以實現(xiàn)疊層電池的生產(chǎn)是國內(nèi)薄膜電池生產(chǎn)廠家密切關(guān)注的課題,這對非晶硅薄膜的研究又提出了新的要求和挑戰(zhàn)。參考文獻1 J.Nelson(著),高揚(譯).太陽能電池物理M.上海:上海交通大學(xué)出版社,2010:179-1802 Matsuda A,Matsumura M,Nakagawa K, etal. Tetrahedrally Bonded Amorphous Semiconductor J. New York: American Institute of Physics,1981:192-1963 王
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