第2章介質(zhì)的非線性極化

1、第2章 介質(zhì)的非線性極化本章主要問題：l 光在介質(zhì)中傳播的波動(dòng)方程有哪些不同形式？l 介質(zhì)極化率如何定義，有那些對(duì)稱性質(zhì)？l 極化率實(shí)部和虛部有何物理意義，其間有何關(guān)系？2.1 非線性介質(zhì)的波方程非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程光波在非性線介質(zhì)中傳播時(shí)也服從麥克斯韋方程： (2.1.1) (2.1.2) (2.1.3) (2.1.4)物質(zhì)方程(2.1.5) (2.1.6) (2.1.7)式中、電場(chǎng)強(qiáng)度、電感應(yīng)強(qiáng)度、磁場(chǎng)強(qiáng)度、磁感應(yīng)強(qiáng)度、電極化強(qiáng)度、磁極化強(qiáng)度、真空介電系數(shù)、真空磁導(dǎo)率s電導(dǎo)率（代表介質(zhì)的吸收損耗）電流密度，自由電荷密度(2.1.8)在非線性介質(zhì)中，可以展開為的冪級(jí)數(shù)：.(2.1.9)是

2、n階電極化率，它是個(gè)n+1階張量。極化強(qiáng)度可分成線性和非線性兩部分，其非線性部分就是極化強(qiáng)度的高次項(xiàng)之和，以表示，則。()。將式(2.1.10)代入(2.1.5)可得,(2.1.11)這里(2.1.12)是介質(zhì)的線性介電系數(shù)；其中是線性極化率。在各向異性介質(zhì)中和二者都是復(fù)數(shù)二階張量。一般非線性介質(zhì)是絕緣體(，)和非磁性材料（），則非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程組可表為：(2.1.13) (2.1.14)(2.1.15)各向異性介質(zhì)的時(shí)域波方程將(2.1.13)的兩邊進(jìn)行運(yùn)算，再將式(2.1.14)代入，并用式(2.1.15)得到。(2.1.16)這就是描述光在各向異性非線性介質(zhì)中傳播的時(shí)閾波動(dòng)方程。

3、該方程比線性波動(dòng)方程僅多了右邊的一項(xiàng)。相當(dāng)存在一個(gè)次波源。第二項(xiàng)與介質(zhì)的吸收損耗有關(guān)，若介質(zhì)為無(wú)損耗的，即，再利用, 式(2.1.16)表為(2.1.17)這是光在無(wú)損耗各向異性非線性介質(zhì)中傳播的時(shí)閾波動(dòng)方程。為解方程求得場(chǎng)強(qiáng)，必須首先求出非線性極化強(qiáng)度。2.1.3 各向異性非線性介質(zhì)的頻域波方程將和展開成 個(gè)單色平面波的組合（傅里葉展開）：(2.1.18)(2.1.19)式中為坐標(biāo)矢量，為單色平面波的矢量，為光波的頻率。將式(2.1.18)和(2.1.19)代入式(2.1.17)，消去兩邊的求和號(hào)和i序數(shù)，可得到(2.1.20)這是各向異性非線性介質(zhì)的單色平面波的波方程。各向同性非線性介質(zhì)頻

4、域波方程在方程(2.1.20)中，利用，考慮各向同性介質(zhì)，有；再用關(guān)系式，和，則得(2.1.21)這是各向同性非線性介質(zhì)的單色平面波的波方程。它是一個(gè)非齊次二階微分方程，難于求解，一般都要做近似簡(jiǎn)化處理，慢變振幅近似是一種常用的方法?，F(xiàn)在考慮一個(gè)沿z方向傳播的穩(wěn)態(tài)單色平面波，振幅隨z變化，但不隨時(shí)間變化。電場(chǎng)強(qiáng)度和非線性極化強(qiáng)度分別表為：(2.1.22)式中和分別是原光波和極化波的波失。將式(2.1.22)代入(2.1.21)，其中式(2.1.21)左邊第一項(xiàng)為因此式(2.1.21)表為(2.1.23)此為在各向同性介質(zhì)中z向傳播的單色平面波的波方程。假設(shè)在波長(zhǎng)量級(jí)的距離內(nèi)光波振幅的變化非常慢

5、，滿足以下條件：，(2.1.24)并假設(shè)隨的變化可以忽略不計(jì)，則式(2.1.23)中略去第一項(xiàng)寫成或(2.1.25)式中。這樣，在慢變近似條件下，各向同性非線性介質(zhì)中z向傳播的單色波的頻域波方程被簡(jiǎn)化為簡(jiǎn)單的一階微分方程，便于求解。式()描述在穩(wěn)態(tài)和在慢變近似條件下的各向同性非線性介質(zhì)中沿z向傳播的單色光波的頻域波方程。若存在介質(zhì)對(duì)光電場(chǎng)的吸收，根據(jù)式(2.1.16)，式(2.1.25)應(yīng)改寫為(2.1.26)式中是介質(zhì)的吸收系數(shù)。2.1.5 各向同性非線性介質(zhì)時(shí)域波方程考慮各向同性介質(zhì)及，(2.1.17)式變?yōu)?(2.1.27)此為各向同性非線性介質(zhì)中的時(shí)閾波方程。設(shè)時(shí)域下的波場(chǎng)為單色平面波

6、(2.1.28) 式(2.1.27)中的各項(xiàng)為假設(shè)波的振幅隨空間和時(shí)間皆緩慢變化，滿足以下慢變近似條件：和(2.1.29)則在(2.1.27)中略去場(chǎng)振幅的二階時(shí)間導(dǎo)數(shù)和二階空間導(dǎo)數(shù)，得到一階波方程：(2.1.30)這是在慢變近似條件下各向同性非線性介質(zhì)中單色波的時(shí)域波方程。若光波是一個(gè)寬脈沖，在(2.1.30)式中是光波的相速度；若光波是一個(gè)短脈沖，在()式中是波包的群速度。2.2非線性極化率 極化強(qiáng)度的頻域表達(dá)式考慮電極化強(qiáng)度與電場(chǎng)強(qiáng)度之間的因果關(guān)系。在時(shí)刻，介質(zhì)感應(yīng)的電極化強(qiáng)度是由在此之前時(shí)刻的電場(chǎng)強(qiáng)度在時(shí)間內(nèi)的作用所確定，二者呈正比關(guān)系，(2.2.1)考慮在之前所有時(shí)間電場(chǎng)強(qiáng)度對(duì)的貢獻(xiàn)

7、，則有(2.2.2)實(shí)際上，當(dāng)時(shí)，對(duì)沒有貢獻(xiàn)，。再取和的傅里葉變換(2.2.3)將式()代入式(2.2.2)，得到頻域的表達(dá)式(2.2.4)式中(2.2.5)在非線性情況下，可以展開為的冪級(jí)數(shù)，極化強(qiáng)度在頻域中表達(dá)為 (2.2.6)其中 (2.2.7) ()式中。下面給出各階電極化強(qiáng)度的直角坐標(biāo)分量表達(dá)式。介質(zhì)中的場(chǎng)由n個(gè)不同頻率的分量(包含著這些頻率的諧波、和頻波、差頻波等)組成(2.2.9)式中是復(fù)數(shù)振幅，n可正可負(fù)。并規(guī)定 (2.2.10)頻率為的極化強(qiáng)度分量為 (2.2.11) (2.2.12) (2.2.13)式中；。 極化率的對(duì)稱性下面指出電極化率張量的對(duì)稱特性，它反應(yīng)了介質(zhì)結(jié)構(gòu)的

8、對(duì)稱性和電極化強(qiáng)度的實(shí)數(shù)性。1 頻率置換對(duì)稱性可以證明電極化率張量具有以下固有的置換對(duì)稱性(2.2.14)若外場(chǎng)頻率遠(yuǎn)離介質(zhì)的共振頻率，介質(zhì)被認(rèn)為是無(wú)色散的和無(wú)耗的，則存在著完全的置換稱特性，即式(2.2.14)中的*號(hào)可以取消。2 時(shí)間反演對(duì)稱性根據(jù)電極化強(qiáng)度的實(shí)數(shù)性可以證明（2.2.15）3 空間結(jié)構(gòu)對(duì)稱性由于介質(zhì)結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，當(dāng)?shù)芽▋鹤鴺?biāo)的指標(biāo)被置換時(shí)，保持不變，使非線性極化率張量的獨(dú)立矩陣元的總數(shù)大大減少：只有27個(gè)獨(dú)立元；只有81個(gè)獨(dú)立元。如果介質(zhì)具有中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)，即在坐標(biāo)反演變換時(shí)，和都要變成反方向。由(2.2.11)-(2.2.13)式可見，和的表示式不變，但式左邊變號(hào)，據(jù)對(duì)稱性

9、要求必須等于零，該式才能成立。也就是說，具有中心對(duì)稱介質(zhì)的偶階極化率為零。若只考慮到三階非線性效應(yīng)，對(duì)于具有中心對(duì)稱性的介質(zhì)，沒有二階非線性效應(yīng)，只有三階非線性效應(yīng)。2.2.3 簡(jiǎn)并因子（1）若電場(chǎng)強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度分別表示為，(2.2.16)。(2.2.17)考慮到極化率的對(duì)稱性，頻率為的n階極化強(qiáng)度分量表示如下，它是由n個(gè)波場(chǎng)所引起，其中有m個(gè)相同頻率。 (2.2.18)式中的系數(shù)D被稱為簡(jiǎn)并因子，對(duì)于式(2.2.16)和(2.2.17)的情況，可以證明：。(2.2.19)（2）在有些文獻(xiàn)中，電場(chǎng)強(qiáng)度和極化強(qiáng)度分別表示為，(2.2.20)。(2.2.21)對(duì)這種情況，極化強(qiáng)度分量式(2.2.

10、18)也成立，但是簡(jiǎn)并因子變成 。(2.2.22)幾種常見的非線性光學(xué)效應(yīng)的極化率表達(dá)式及其相應(yīng)的兩種簡(jiǎn)并因子列于下表中。非線性過程階極化率線性色散111線性吸收111電光效應(yīng)212二次諧波21/21和頻效應(yīng)212差頻效應(yīng)212三次諧波31/41四波混頻33/26簡(jiǎn)并四波混頻33/43簡(jiǎn)并四波混頻相位共軛33/26光克爾效應(yīng)（自作用）33/43光克爾效應(yīng)（互作用）33/26自聚焦33/43飽和吸收33/43雙光子吸收33/26拉曼散射（斯托克斯）33/26拉曼散射（反斯托克斯）33/43注：表中極化率括號(hào)中的分號(hào)之后為入射場(chǎng)頻率，分號(hào)之前為生成場(chǎng)頻率。2.3 Kramers-Kronig色散關(guān)

11、系極化率實(shí)部與虛部的關(guān)系必需指出，電極化率是一個(gè)復(fù)數(shù)，若表達(dá)為，()其實(shí)部和虛部之間有如下關(guān)系，()，(2.3.3)式中P表示后面的積分為柯西主值積分。這是著名的Kramers-Kronig色散關(guān)系，簡(jiǎn)稱KK關(guān)系。由KK關(guān)系可見，只要知道極化率的實(shí)部和虛部中任何一個(gè)的光譜就可通過此關(guān)系求出另外一個(gè)。根據(jù)，是的奇函數(shù)，而是的偶函數(shù)。KK關(guān)系可以寫成如下另一種形式：，(2.3.4)。(2.3.5)極化率實(shí)部和虛部的物理意義1. 線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關(guān)系我們考察一束頻率為的單色平面波在各向同性介質(zhì)中沿z方向的傳播所產(chǎn)生的線性極化。設(shè)光電場(chǎng)強(qiáng)度表示為，(2.3.6)式中，是非線性介質(zhì)的復(fù)數(shù)波

12、矢，其實(shí)部表示波的相位變化（介質(zhì)的色散），虛部表示波的振幅的變化（介質(zhì)的吸收），即，(2.3.7)式中，是真空中的波矢；和分別表示介質(zhì)的線性折射率和線性吸收系數(shù)。由電感強(qiáng)度的定義，考慮遠(yuǎn)離共振情況下的線性極化效應(yīng)，則有， (2.3.8)式中，為真空的介電系數(shù)；為介質(zhì)的復(fù)線性介電系數(shù)；為介質(zhì)的復(fù)線性極化率，可以分為實(shí)部和虛部?jī)刹糠?，利用關(guān)系，則可表為。(2.3.9)利用線性折射率，式(2.3.9)改為。(2.3.10)再利用復(fù)線性折射率和真空光速，將介質(zhì)的復(fù)波矢表為。(2.3.11)將式(2.3.10)代入(2.3.11)，得到(2.3.12)式(2)中的根號(hào)中第二項(xiàng)的模遠(yuǎn)小于1，可將展成泰勒級(jí)

13、數(shù)，近似取前兩項(xiàng)得 (3)將式(3)對(duì)比(2.3.7)，利用得到，(4)。 (2.3.15)可見介質(zhì)的線性折射率和線性吸收系數(shù)分別與一階極化率的虛部和實(shí)部成正比。2. 非線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關(guān)系假設(shè)介質(zhì)具有三階非線性，入射激光是如式(2.3.6)的單色平面波，可以用以下慢變近似非線性波方程(2.1.25)，求解光場(chǎng)。這里設(shè)。(2.3.16)非線性極化強(qiáng)度表為。(2.3.17)設(shè)，(2.3.18)。(2.3.19)利用，式(2.3.19)改為。(2.3.20)設(shè)，(2.3.21)式(2.3.20)變?yōu)椤?2.3.22)解得。(2.3.23)由式(2.3.6)(2.3.24)其中(2.3.25)因，則(2.3.26)因，則(2.3.27)由式（)和（）可見，對(duì)三階非線性介質(zhì)，其非線性折射率由三階極化率的實(shí)部決定，并與光強(qiáng)成正比；而非線性吸收系數(shù)由三階極化率的虛部決定，也與光強(qiáng)成正比。 非線性折射率與非線性吸收系數(shù)的關(guān)系將式(2.3.26)和(2.3.27)分別代入式(2.3.2)可以得到。(2.3.28)據(jù)式(2