受激拉曼散射-非線性

1、受激拉曼散射 6.1 言1962年Woodbury和Ng在研究硝基苯克爾盒作調(diào)Q開關(guān)的紅寶石激光器時(shí),意外地發(fā)現(xiàn)在激光輸出中除694.9nm波長(zhǎng)的激光外還伴有767.0nm的紅外輻射。后來，Eckhard等人認(rèn)識(shí)到，此紅外輻射相對(duì)于激光的頻率移動(dòng)與硝基苯的最強(qiáng)拉曼模振動(dòng)頻率是一致的。因此，此紅外輻射必定是硝基苯中的受激拉曼散射產(chǎn)生的。很快，大量的研究證實(shí)了這一點(diǎn)。1963年Terhune將一束調(diào)Q的紅寶石激光通過透鏡聚焦到硝基苯盒內(nèi)，不僅觀察到了一階斯托克斯拉曼散射線，而且觀察到了高階的斯托克斯線和反斯托克斯線。60年代已有許多學(xué)者發(fā)表了一系列關(guān)于受激射的理論文章。他們分別用經(jīng)典、半徑典和全量

2、子力學(xué)萬法研究了受激散射過程。早期對(duì)受激散射感興趣是因?yàn)樗商峁┬虏ㄩL(zhǎng)的相干輻射。止匕外，受激散射可能是高功率激光在介質(zhì)中傳播時(shí)的一種損耗機(jī)理。近年來，受激拉曼散射已成為產(chǎn)生可調(diào)諧紅外輻射的重要方法。受激拉曼散射在光譜學(xué)上的應(yīng)用己得到發(fā)展。下面對(duì)自發(fā)散射及受激散射作一般性的介紹。 6.1.1 散射的一般概念光散射是光在介質(zhì)中傳播過程中發(fā)生的一種普遍現(xiàn)象，是光與物質(zhì)相互作田的一種表現(xiàn)形式。當(dāng)光輻射通過介質(zhì)時(shí)，大部分輻射將毫無改變地透射過去，但有一部分輻射則偏離原來的傳播方向而向空間散射開來。散射光在強(qiáng)度、方向、偏振態(tài)乃至頻譜上都與入射光有所不同。光散射的特性與介質(zhì)的成分、結(jié)構(gòu)、均勻性及物態(tài)變化都

3、有密切的關(guān)系。產(chǎn)生光散射的原因概括地說，在宏觀上可看作是介質(zhì)的光學(xué)不均勻性或折射率的不均勻性所引起。它使介質(zhì)中局部區(qū)域形成散射中心。從電磁輻射理論的分析，則歸結(jié)為由于介質(zhì)在入射光波場(chǎng)作用下產(chǎn)牛的感應(yīng)電極化。由感牛振湯電偶極子（或磁偶極子，電四極子）成為散射光的電磁輻射源。實(shí)際觀察到的散射光是大量散射源所產(chǎn)生的散射光的疊加。如果散射中心在空間均勻而規(guī)則地排列，則只有沿某個(gè)特定方向才有散射光；其他方向都沒有散射光。這是因?yàn)楦鱾€(gè)分子都受同一入射光波場(chǎng)激勵(lì)，因此由極化而產(chǎn)生的電振蕩偶極子其相位分布是有規(guī)則的。它們所產(chǎn)生的輻射波（即散射光）是相干的。各散射波干涉結(jié)果只使某個(gè)方向的光強(qiáng)不為零。因此，散射的

4、產(chǎn)生在宏觀上要以介質(zhì)的不均勻性為前提。產(chǎn)生介質(zhì)不均勻性的原因是多種多樣的。在瑞利散射中，介質(zhì)的不均勻性是由于傳播性的嫡起伏或各向異性分子的取向起伏所引起的。在布里淵散射中，它是由聲波或聲學(xué)支聲子波所引起的。在拉曼散射中，它是由分子內(nèi)部的振動(dòng)或光學(xué)支聲子波所引起的。從量子理論的觀點(diǎn)來看，光散射是由光子與微觀粒子（原子.分子、電子及聲子等)發(fā)生非彈性碰撞所引起。碰撞結(jié)果入射光子散射成為一個(gè)能量和方向都與入射光子不同的散射光子；相應(yīng)地，微觀粒子的能量和動(dòng)量都發(fā)生了變化。能量的變化意味著粒子的能級(jí)躍遷。此能級(jí)躍遷可以是粒子由下能級(jí)往上能級(jí)躍遷，也可以是粒子由上能級(jí)往下能級(jí)躍遷。前者相應(yīng)于斯托克斯散射，

5、散射光源的頻率低于入射光波的頻率；后者相應(yīng)于反斯托克斯散射，散射光波的頻率高于入射光波的頻率。在斯托克斯散射和反斯托克斯散射過程中，粒子的能級(jí)躍遷如圖6-1所示。(c)圖6-1光散射過程中粒子的能級(jí)躍遷及相應(yīng)的頻譜圖(a)斯托克斯散射(b)反斯托克斯散射(c)兩種散射光在頻譜上的位置對(duì)于自發(fā)散射,由于散射粒子的運(yùn)動(dòng)是無規(guī)則的，因此散射光子是非相王的。受激散射則情況不同，它是激光的相干光子被運(yùn)動(dòng)相位規(guī)律分布的粒子散射。斯托克斯散射過程可以這樣來描述：入射的相干光子與一個(gè)無規(guī)則運(yùn)動(dòng)的粒子碰撞，產(chǎn)生一個(gè)斯托克斯光子和一個(gè)受激態(tài)粒子；此受激態(tài)粒子再與入射光子碰撞又產(chǎn)生一個(gè)斯托克斯光子及增添一個(gè)受激態(tài)粒

6、子。新產(chǎn)生受激態(tài)粒子繼續(xù)與入射光子碰撞產(chǎn)生斯托克斯光子。此過程不斷繼續(xù)下去，形成一個(gè)產(chǎn)生斯托克斯散射光子及受激態(tài)粒子的雪崩過程。這是一個(gè)受激過程。受激散射是非線性光學(xué)效應(yīng)。與自發(fā)散射相比它具有一些獨(dú)特的性質(zhì)，如：散射過程有明顯的閾值、有高度的單色性和相干性。本章主要闡述受激散射產(chǎn)生的理論、特性及基本實(shí)驗(yàn)方案。 6.1.2 射截面在光散射過程中，經(jīng)常用散射截面來描述微觀過程中發(fā)生的散射幾率大小。束功率為Pi的入射光受到單位體積的介質(zhì)散射時(shí)，在,方向上，在dz距離內(nèi)，散射到立體角內(nèi)的總散射光功率Ps可以通過如下關(guān)系來表述：PsPldz式中-為單位體積的微分散射截面。相應(yīng)地dv稱為分子微分散射截面（

7、N為單位體積內(nèi)的分子數(shù)）?？傻玫缴⑸涞目偨孛妫簩?duì)放射的所有方向求和，便6.2受激拉曼散射6.2.1受激拉曼散射的量子理論按量子理論分析，拉曼散射是由分子與光子場(chǎng)的相互作用產(chǎn)生的。光子場(chǎng)是由入射光子與散射光子的場(chǎng)組成。分子處在不連續(xù)的分立能級(jí)的某一本征能級(jí)。在散射過程中，分子吸收一個(gè)入射光子，發(fā)射一個(gè)散射光子。分子本身也發(fā)生能態(tài)的變化，從一個(gè)本征能級(jí)躍遷到另一個(gè)本征能級(jí)。整個(gè)過程是同時(shí)發(fā)生的，是雙光子過程。對(duì)雙光子過程必須分成兩個(gè)階段：第一階段分子吸收一個(gè)能量為的入射光子，分子由低能級(jí)a向高能級(jí)b躍遷；第二階段是分子發(fā)射一個(gè)能量為s的散射光子，同時(shí)由高能級(jí)b向低能級(jí)c躍遷。這稱之為二階過程。在此

8、過程中，能級(jí)a低于或高子能級(jí)c,分別對(duì)應(yīng)于斯托克斯和反斯托克斯散射。它們是分子的兩個(gè)本征能級(jí)。能級(jí)b是過渡的中間能級(jí)。將光子場(chǎng)與分子作為一個(gè)統(tǒng)一的量子體系。它們之間相互作用的哈密頓算符在一級(jí)近似下，為ecH一AP(6-2-1)它是分子內(nèi)電子與外界光子場(chǎng)的相互作用能,c的乘積Pc?-,等于電子的動(dòng)量算符與光速i質(zhì)量。光子場(chǎng)與分子體系的統(tǒng)一波函數(shù)A為光子場(chǎng)的矢勢(shì)算符，mc2,mo是電子靜止所滿足的波動(dòng)方程為式中Ho為光子場(chǎng)與分子間不存在相互作用時(shí)兩者總的哈密頓算符。設(shè)為對(duì)應(yīng)的非微擾本征函數(shù)，它表示為光子場(chǎng)的本征函數(shù)與分子體系的本征函數(shù)的乘積。在有微擾時(shí)，系統(tǒng)波函數(shù)可以按無微擾存在時(shí)系統(tǒng)與時(shí)間有關(guān)的

9、本征函數(shù)展開。IEnt(6-2-3)n的幾率為antnen展開系數(shù)ant的物理意義在于：t時(shí)刻系統(tǒng)處于非微擾本征態(tài)ant20根據(jù)含時(shí)微擾理論，它滿足關(guān)系式antLHt!(En0川/Hnmamtem(6-2-4)式中，HnmnHmd為由非微擾本征函數(shù)所決定的相互作用能算符矩陣元。En和Em為非微擾本征態(tài)的本征值，它們都等于光子場(chǎng)與分子體系的本征能量值之和。a,b和c。系統(tǒng)處于始態(tài)a、在二階過程中，對(duì)應(yīng)于分子所處的三種能級(jí)中間態(tài)b和末態(tài)c的幾率振幅所滿足的方程為aata-HababbJEaEb)t/e(6-2-5)ab-HbaaatqI(EbEa)t/e(6-2-6)atcHcbabteI(EcE

10、b)t/(6-2-7)aaac對(duì)于中間能級(jí)或稱作虛能級(jí)的b,它不需要滿足ab00的條件_1旦abtZE上述方程的初始條件是(6-2-8)個(gè)小振幅作迅速變化的函數(shù)。求解微分方程組(6-2-5)至(6-2-7)時(shí)，可假設(shè)所考慮的時(shí)間范圍足夠短，以至aat不發(fā)生明顯的變化。此時(shí)，可令(6-2-6)中的aataa010由此可得abt的解為將上式帶入(6-2-6)abtHba工EeEaEbbEat/對(duì)時(shí)間求積分并應(yīng)用初始條件LHcbHbEaI(6-2-8)可求得baEb式中Eat/atKccaEaEciEcEect/(6-2-9)Kcaca由此可得在t時(shí)刻系統(tǒng)處于狀態(tài)HcbbEac的幾率為HbaEbac

11、tKcaca21cosE2c(EaEat/aE7(6-2-10)當(dāng)te一時(shí)，可以把上式中的EcEat看作t在數(shù)學(xué)上limt1cosEc(EaEaEc)2EcEaca將上式帶入(6-2-10)得acKcaca2一tEcEa則單位時(shí)間內(nèi)系統(tǒng)由本征態(tài)a到本征態(tài)C的躍遷幾率叫caactctKacaEcEa設(shè)散射前分子處于本征能級(jí)a的能量為a,散射后處于本征能級(jí)為c,入射光子能量為,放射光子能量s,則有EcEa則有EcEaca(6-2-11)c的能量ac(6-2-12)上式帶入(6-2-11)得WacaKcaca(6-2-13)又設(shè)入射光與散射介質(zhì)相互作用空間體積為V,在此體積內(nèi)散射光處于s區(qū)間內(nèi)的波模

12、數(shù)，亦就是散射光子的光子狀態(tài)數(shù)為38ns2(6-2-14)RFs2Vc上式是對(duì)于散射光子在4立體角內(nèi)均勻分布及光子有兩種偏振態(tài)的情況。如果僅考慮一種偏振態(tài)，則在立體角內(nèi)和頻率間隔內(nèi)的光子狀態(tài)數(shù)應(yīng)為23Dsns(6-2-15)V3c立體角因此，在一個(gè)光子入射，經(jīng)單個(gè)分子放射后，在單位時(shí)間內(nèi)向內(nèi)散射出s至s頻率范圍內(nèi)的光子的幾率為actt(6-2-16)將(6-2-13)和(6-2-15)代入上式，可得到向的光子的幾率為立體角內(nèi)散射出各種可能頻率Kca23sns3c23sns23cKca23sns23cHcbHbaEaEb(6-2-17)由被積函數(shù)中函數(shù)性質(zhì)確定了放射幾率不為零的頻率條件0,slM

13、,這對(duì)應(yīng)著反斯托克斯線的發(fā)射；當(dāng)ac0,slM這就對(duì)應(yīng)于斯托克斯線的發(fā)射。從(6-2-17)可見，只要求出二階過程的微擾躍遷矩陣元，就可得到拉曼散射的幾率。根據(jù)輻射的量子理論，在激光光子簡(jiǎn)并度(一種光子態(tài)或光波模中的光子數(shù))為Ni和散射光子簡(jiǎn)并度為Ns,的光場(chǎng)中，始態(tài)為a的分子吸收一個(gè)入射光子i躍遷到中間態(tài)b,然后發(fā)射一個(gè)散射光子s再躍遷到末態(tài)c。其非零的躍遷矩陣元為HbaHb(Ni1)|aNiecnibPei(klr)adHcbHc(Ns1)|bNsecM一1cPSei(ksr)bd2Vs(6-2-18a)(6-2-18b)式中，k和ks分別為入射光子的波矢和散射光子的波矢；Pl和Ps分別為

14、電子動(dòng)量算符(乘上光速c)在入射光偏振方向上的投影和在散射光偏振方向上的投影。當(dāng)分子躍遷到中間態(tài)b時(shí)，整個(gè)系統(tǒng)的總能量變化為(6-2-19)EaEbab另一種輻射躍遷過程與上述躍遷過程產(chǎn)生的散射結(jié)果相同。它是由分子先發(fā)射一個(gè)散射光子s,躍遷到中間態(tài)。然后吸收一個(gè)l的入射光子，再躍遷到末態(tài)。這種二階過程的躍遷矩陣元為Ieci(k1r)HbaHb(Ns1)|aNs.NNNs1bPsead(6-2-20a)%2NsHcbH-aN之干閑cW/62)這里當(dāng)分子躍遷到中間態(tài)時(shí)整個(gè)系統(tǒng)的總能量變化為EaEb(6-2-21)第二種躍遷過程也提供了拉曼散射的躍遷幾率。所以，在(6-2-17)中求和部分應(yīng)包含上述

15、兩種躍遷過程提供的幾率的和。將(6-2-18)、(6-2-19)、(6-2-20)和(6-2-21)代入(6-2-17),并注意到在偶極近似下積分中的指數(shù)因子近似為1。則其中：HcbHbabEaEb22ec2%oVl、Nl(Ns1)sbbPbdcPsbdbPsadcPbd222強(qiáng)上lNW1)baPscbPsbaPcbs將上式代入（6-2-17）可得:WtV164ecns2422nl01Nlabbcbbabacb2sNs1SNi(6-2-22)PbdFscbcPsbd;Wt定義為散射分子單位時(shí)間內(nèi)向立體角內(nèi)散射出一個(gè)s光子的幾率。dI,因子具有面積量綱，且4decnssZ-2422d16n0ba

16、PScbRbacb2(6-2-23)它是分子微分散射截面設(shè)散射介質(zhì)中單位體積內(nèi)處于本征能級(jí)a上的分子數(shù)密度為N,則單位時(shí)間內(nèi)NV個(gè)分子向立體角中發(fā)射具有一定偏振態(tài)的、頻率為的放射光子幾率可表示為(6-2-24)dNcNs1Nldsl由此可見，拉曼散射過程的幾率包括二項(xiàng)。第二項(xiàng)僅與入射光子的簡(jiǎn)并度Nl有關(guān)，第一項(xiàng)與NlNs有關(guān)。對(duì)于普通光源作為入射光束的散射中，由于入射光子簡(jiǎn)并度Nl1,因此產(chǎn)生的散射光子少，使Ns1。此時(shí)，NlNs為二階小量，可以忽略不計(jì)。散射幾率為dWtNc-Nld這對(duì)應(yīng)于自發(fā)拉曼散射過程。以強(qiáng)激光作為入射光束的散射，由于激光的光子簡(jiǎn)并度Nl1,有可能使Ns1。在幾率表示式中

17、NlNs項(xiàng)起主導(dǎo)作用，則有dNcNlNsdls它對(duì)應(yīng)于受激嗽曼散射。其散射幾率比自發(fā)拉曼散射大得多，所以受激拉曼散射的光強(qiáng)也高得多。6.2.2受激拉曼散射的增益和閾值一、受激拉曼散射的增益由于受激拉曼散射效應(yīng)的存在，有可能在激光通過具有拉曼活性介質(zhì)時(shí)產(chǎn)生足夠高的受激散射增益。如果有一定的反饋條件，就可能實(shí)現(xiàn)受激散射光的相干振蕩。介質(zhì)受激散射的增益取決于其散射幾率。從Wt的表達(dá)式(6-2-22)可見，由于躍遷矩陣元Pba等的存在，以致用前述方法計(jì)算分子的散射幾率是非常困難的。因此也就難以求得受激散射的增益。通常采用實(shí)驗(yàn)所得的散射截面來計(jì)算增益。(6-2-24)表明斯托克斯散射光的發(fā)射幾率正比于入

18、射激光的光子數(shù)和斯托克斯散射光的光子數(shù)。即W發(fā)射Ns1Ni(6-2-25)激光激勵(lì)分子，分子在發(fā)射斯托克斯散射光子的同時(shí)從能級(jí)a到達(dá)能c。此外存在著前述過程的逆過程，分子從振動(dòng)激發(fā)態(tài)的能級(jí)c吸收一個(gè)斯托克斯光子而發(fā)射出激光頻率i的光子，同時(shí)分子躍遷到基態(tài)能級(jí)a。相應(yīng)地吸收斯托克斯光子的幾率為(6-2-26)W及收Ni1Ns上述兩個(gè)輻射躍遷的過程示于圖(6-2)圖6-2斯托克斯光子發(fā)射和吸收過程中分子能級(jí)躍遷圖1DpcNsNi1(6-2-27)式中，D是一個(gè)待定常數(shù);Pa和Pc分別表示分子處于基態(tài)和激發(fā)態(tài)上的幾率。因此，拉曼放射過程中斯托克斯光子變化速率dNs豈DPaNiNsdt因?yàn)楣庾訑?shù)守恒，

19、故有對(duì)于自發(fā)拉曼散射（NsdNsdtdNidt1）斯托克斯光子的增長(zhǎng)由下式表示dNsdt激光束以z方向通過介質(zhì)時(shí),dNldzdNlLDpaNldt1激光的光子數(shù)密度按下式衰減：dNldtdtdzDn-PaNic(6-2-28)式中7為折射率；c為光速。由此NlzNl0eDnlpalczNi0ez(6-2-29)式中Dnipalc在散射實(shí)驗(yàn)中，入射的激光束并不只與單個(gè)斯托克斯光波模相互作用，而是與以斯托克斯頻率s為中心的躍遷自然線寬N之內(nèi)的所有波模相互作用o因此，V體積內(nèi)的斯托克斯散射截面（與指數(shù)吸收系數(shù)相同）是和V體積內(nèi)模式數(shù)的乘積。82n33NVc238sDnsnpaVn(6-2-30)實(shí)際

20、上，是測(cè)量不出來的,只能測(cè)量單位體積的微分截面它可以借助于圖6-3來確定。d圖6-3測(cè)量散射截面的放射幾何結(jié)構(gòu)厚度為dz的散射介質(zhì)在方向上的立體角內(nèi)放射光子的總功率是(6-2-31)二dP所以應(yīng)LPisPsPddzV式中Pi是入射光的總功率。因?yàn)楫a(chǎn)生一個(gè)散射光子就要減少一個(gè)入射激光光子,入射光束發(fā)減系數(shù)為(6-2-32)在偶極散射的情況下有90sin2式中和的規(guī)定見圖6-3。故有90-2sin90(6-2-33)將上式代入（6-2-32）得90(6-2-34a)V通常采用單個(gè)分子的微分散射截面來表示。如果分子的密度為N,則9090故(6-2-34)可以表示為413s比較(6-2-30)和(6-

21、2-34b)得dd9090333sDnsnPaVNN1c4(6-3-34b)(6-2-35)o(6-2-27)可由此得到了量子力學(xué)的速率常數(shù)D與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的微分散射截面的關(guān)系現(xiàn)在進(jìn)一步討論受激拉曼散射的情況，散射光子數(shù)變化率關(guān)系式簡(jiǎn)化成dNc(6-2-36)寸DpaMNsDpcNsMD(PaPc)&Nldt在入射激光束傳播的z方向，單位長(zhǎng)度上散射光子數(shù)變化為dNssdz%(6-2-37)考慮到在散射過程中一般Ni變化比較小，可近似地看作常數(shù)，所以(6-2-38)式中cG就定義為受激拉曼散射的增益系數(shù)(6-2-39),則有八Dns,Gs(PaPc)Nl。將(6-2-35)中用微分截面表示的Nc21

22、e(6-2-39)D代入902333snsNls/KTIl(6-2-40)這里利用了在熱平衡溫度T下，分子在各能級(jí)上幾率分布的波爾茲曼分布規(guī)律:PaPc1els/KTPa(6-2-41)由此可見，如果介質(zhì)的拉曼放射截面不為零，則在頻率為的強(qiáng)激光入射NszNs0eGzssIszIs0eGzss時(shí)，將會(huì)使頻率為s的輻射放大。增益系數(shù)正比于散射截面和入射激光光強(qiáng)。若對(duì)散射到方向的輻射進(jìn)行光譜分析，就可以觀察到一個(gè)窄的譜帶,具線寬為no譜帶的歸一化線型函數(shù)為g,s,中心頻率為s。在前面推導(dǎo)截面時(shí)曾引入拉曼躍遷的自然增寬線寬No而自然增寬的線型是羅侖茲線型。22Ns2(6-2-42)且有g(shù),sd1這就是

23、散射譜的歸一化線型函數(shù)。如同普通激光增益介質(zhì)中一樣，在均勻增寬情況下用g拉曼增益表示式(6-2-40)表示為更一般的表達(dá)式:902 ls/KTNc1eC3311gls3 s%(6-2-43)二、拉曼振蕩閾值將介質(zhì)放在諧振腔內(nèi)，當(dāng)產(chǎn)生受激拉曼散射時(shí)，由于諧振腔對(duì)受激散射光提供反饋，在一定條件下將產(chǎn)生拉曼振蕩?？紤]一裝在長(zhǎng)度為L(zhǎng)的光學(xué)容器中的拉曼激活介質(zhì)，在激光的作用下產(chǎn)生受激拉曼散射，該容器對(duì)斯托克斯輻射的有效反射率為Ro斯托克斯先將具有如(6-2-40)所表示的增益。若增益足以補(bǔ)償斯托克斯光在腔內(nèi)往返過程中的損耗,則在斯托克斯光譜線中心頻率s處出現(xiàn)振蕩。其必要條件為ReGL1將(6-2-40)

24、的G代入上式，則可確定能產(chǎn)生振蕩所要求的入射激光閾值:_331,33n3NTnRIlthdNc21eis/KT(6-2-44)d也可以根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的增益常數(shù)G來確定。在以上的分析中，忽略了在受激拉曼散射過程中會(huì)產(chǎn)生大量的分子被激發(fā)的可能性。由于分子的被激發(fā)改變了散射介質(zhì)中基態(tài)和激發(fā)態(tài)的粒子數(shù)的分布（布居數(shù)）Pa和Pc,打破了熱平衡條件。因此，實(shí)際情況將要求對(duì)上述增益計(jì)算公式進(jìn)行修正。由增益系數(shù)G的表達(dá)式（6-2-40）可見，受激拉曼散射的增益與入射激光光強(qiáng)Ii成正比。當(dāng)入射光強(qiáng)足夠大時(shí)，增益因子迅速增大，達(dá)一定值之后激光單次通過介質(zhì)就獲得相當(dāng)強(qiáng)的散射相干輻射。當(dāng)激光光強(qiáng)達(dá)一定值以后，受激拉曼散

25、射光強(qiáng)會(huì)突然增加104倍甚至106倍，據(jù)此亦可定義一個(gè)受激散射閾值功率（不同于振蕩閾值）。圖6-4是以金剛石為樣品的實(shí)驗(yàn)中所得到的受激拉曼散射的斯托克斯線的強(qiáng)度曲線。由圖可見，當(dāng)入射激光功率在1MW以下時(shí)（自發(fā)），斯托克斯光的功率只是103Wo當(dāng)入射功率超過1MW后，斯托克斯線的功率突然上升（增益），一定值以后，又達(dá)到飽和。F32o1113oO,O1C1.)IllooO.wM卷景期宏霄1L1一.10做光功率CMW）圖6-4金剛石的受激拉曼散射的功率隨泵浦激光功率的變化關(guān)系6.2.3反斯托克斯拉曼散射的方向性拉曼散射過程服從能量守恒和動(dòng)量守恒關(guān)系，可分別表示為:slMASlMksKkMkASkl

26、kM(6-2-45a)(6-2-45b)反斯托克斯散射必須吸收一個(gè)聲子而產(chǎn)生。受激反斯托克斯散射是入射激光光子與受激聲子的相互作用的結(jié)果。因此，前提條件是介質(zhì)中必須有受激聲子的存在。受激聲子可由斯托克斯散射產(chǎn)生的。所以反斯托克斯散射常與受激斯托克斯散射同時(shí)存在。其能級(jí)躍遷如圖6-5所示。圖6-5受激反斯托克斯散射過程中的能級(jí)躍遷圖將式(6-2-45)的關(guān)系推廣到高階拉曼散射的情況，則sn1nMsn1M(6-2-45a)ASn1nMASn1M(6-4-45b)式中n表示階數(shù)。由(6-2-45)和(6-4-45)可確定各階受激散射的傳播方向。一階受激反斯托克斯圖6-6反斯托克斯光傳播方向矢量圖散射

27、的傳播方向矢量kAs示于圖(6-6)。由以上討論可知，受激拉曼散射是有方向性的。受激斯托克斯散射主要發(fā)生在前向和后向。這是因?yàn)榍跋蚝秃笙虻脑鲆媛烦瘫绕渌较蜷L(zhǎng)。反斯托克斯散射光的方向由(6-2-45b)的關(guān)系確定的。由于介質(zhì)的色散，通常kAs與kks并不是共線的。令nqn.nqslsnASnlnAS由圖（6-6）可得一階反斯托克斯散射光與入射激光束的夾角值（ASs）.22nssnASASnTAS（6-2-46）式中n和nAS分別表示激光，斯托克斯光及反斯托克斯光的折射率。一階反斯托克斯散射光的最大強(qiáng)度是以角的方向繞入射光束成一圓錐角中射出。這在受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)中已得到證實(shí)，典型值為幾度。發(fā)射反

28、斯托克斯波束的示意圖見圖6-7。H.J.Zeiger對(duì)硝基苯的斯托克斯線與反斯托克斯線的角分布進(jìn)行了測(cè)量，發(fā)現(xiàn)各階斯托克斯線強(qiáng)度最大值在圓環(huán)中心，在圓環(huán)邊沿有次極大。反斯托克斯線的強(qiáng)度分布是一亮圓環(huán)，如圖6-8所示。圖是硝基苯的受激拉曼散射的強(qiáng)度角分布，介質(zhì)用紅寶石激光激勵(lì)。圖6-8各階拉曼線強(qiáng)度與角度的關(guān)系6.2.4高階受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)表明，高階斯托克斯線和反斯托克斯線總是伴隨著前一階斯托克斯線和反斯托克斯線一起出現(xiàn)。它們的頻率為snnM（n為階數(shù)）。這意味著各階散射是相繼發(fā)生的。當(dāng)?shù)谝浑A斯托克斯光場(chǎng)變得足夠強(qiáng)的時(shí)候，它就可成為產(chǎn)生第二階斯托克斯散射的泵浦光。第二階斯托克斯光變得足夠強(qiáng)時(shí)又可

29、成為第二階斯托克斯散射的泵浦光。如此相繼產(chǎn)生高階散射光。前一階散射光是后一階散射光的泵浦光。高斯光束散射的階式圖如圖6-11所示。從圖可看到，起激發(fā)作用的激光功率被迅速消耗掉，當(dāng)激光強(qiáng)度增加時(shí)，相繼出現(xiàn)高階斯托克斯拉曼譜線。在拉曼池出射窗口處同時(shí)出現(xiàn)幾階的譜線，這與實(shí)際情況比較符合。圖中虛線為介質(zhì)長(zhǎng)度l30cm,介質(zhì)的線性吸收系數(shù)104cm1的情況。0100300500激光強(qiáng)度時(shí)）6-11高斯光束散射的階式圖 6.3 相干反斯托克斯拉曼散射相干反斯托克斯拉曼散射（簡(jiǎn)稱CARS是這樣一種拉曼散射過程：頻率為12的兩束相干光共同作用于非線性介質(zhì)，在介質(zhì)中相干地激發(fā)一個(gè)頻率為12的物質(zhì)波。然后，該物

30、質(zhì)波向頻率為1的波混頻產(chǎn)生具有反斯托克斯頻率3212的相干輸出。相干反斯托克斯拉曼散射的整個(gè)過程如圖6-17所小。相干反斯托克斯拉受散射是三階非線性光學(xué)效應(yīng)。假定參與非線性作用的都是均勻平面波，可表示為：L,1A.,，(6-3-1)Eiz,tAiexpikizitc.c.2同時(shí)假定非線性介質(zhì)為各向同性介質(zhì)，則3的輸出場(chǎng)滿足波動(dòng)方程：222232n3E303P（6-3-2）c這里P38受澈斯托克斯發(fā);n受蹤反斯托克斯發(fā)就圖6-17相干反斯托克斯拉曼散射的能級(jí)圖第一激發(fā)嗎子春”一3；1,1,22A1A2exp2klk2z22tc.c(6-3-3)將等式(6-3-1及(6-3-3)代入波動(dòng)方程(6-3-2,可得到3的輸出場(chǎng)方程:(6-3-4)dA333AA2