核電站水化學(xué)

4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系冷卻劑及其中雜質(zhì)和添加物的活化燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放結(jié)構(gòu)材料和腐蝕產(chǎn)物的活化4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.1冷卻劑及其中雜質(zhì)和添加物的活化冷卻劑自身的核反應(yīng)

16O(n，p)16N；16O(p，α)13N；17O(n，p)17N；

18O(n，γ)19O；18O(p，n)18F；2H(n，γ)3H4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.1冷卻劑及其中雜質(zhì)和添加物的活化添加劑的核反應(yīng)

可溶性中子吸收劑的核反應(yīng)：10B(n，2α)3HpH調(diào)節(jié)劑的核反應(yīng)：6Li(n，α)3H雜質(zhì)的活化

隨補水或首次充滿反應(yīng)堆的水帶入的雜質(zhì)的活化。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放1.裂變產(chǎn)物在氧化物燃料中的狀態(tài)

裂變產(chǎn)物的存在狀態(tài)及其揮發(fā)性決定了其從燃料中釋放的速率。一般說來：具有最大揮發(fā)性而又不和任何元素化合的惰性氣體的釋放速度最大；堿金屬和鹵素由于氧化物不穩(wěn)定且元素態(tài)的蒸氣壓較高，故具有較高的釋放速率；其它的元素的釋放速率取決于其元素態(tài)或氧化態(tài)揮發(fā)性以及形成氧化物的自由能的大小。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放2.裂變產(chǎn)物從燃料中逸出

（1）裂變反沖

自身釋放：靠近燃料表面的反沖核藉助本身的反沖能量脫離燃料基體。擊穿釋放：燃料深處的反沖核使晶體破壞，將晶格中殘存的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物帶出。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放2.裂變產(chǎn)物從燃料中逸出（2）擴散

800℃以上時，擴散是裂變核釋放的主導(dǎo)因素。穩(wěn)定、長壽命的裂變產(chǎn)物主要通過擴散從燃料中逸出。缺陷阱遷移模型：裂變產(chǎn)物進入燃料缺陷（原有的或反沖核造成的）或燒結(jié)時生成的密閉孔中，這些缺陷或孔稱為捕阱，進入捕阱的裂變氣體可以從這些捕阱中逸出。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放2.裂變產(chǎn)物從燃料中逸出

短半衰期核素可能在到達燃料表面之前就已經(jīng)衰變成了其它元素。半衰期約短，逸出率越小。但由于短半衰期核素所站的放射性份額較大，因此估算期逸出率具有重要意義。實驗證明：擴散系數(shù)相同的揮發(fā)性核素的逸出率與衰變常數(shù)的平方根成反比。（3）短半衰期核素的逸出4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放3.裂變產(chǎn)物從燃料包殼缺陷的釋放Nf、NL——燃料和冷卻劑中的核素數(shù)目；λ——衰變常數(shù)；Kd——核素在冷卻劑中的減少率（核素在離子交換劑上的吸附、設(shè)備表面的沉積或泄漏等引起的減少）；r——逃逸率系數(shù)，定義為單位時間內(nèi)裂片核由燃料包殼缺陷中釋放出來的份額，單位為1/s。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.2燃料元件中裂變產(chǎn)物的釋放3.裂變產(chǎn)物從燃料包殼缺陷的釋放影響裂變產(chǎn)物釋放的因素主要有兩個方面：（1）元件破損數(shù)量和元件破損程度。元件破損數(shù)量越多和破損程度越嚴(yán)重，裂變產(chǎn)物釋放越厲害。（2）堆功率，即與燃料溫度有關(guān)。溫度引起裂變產(chǎn)物的擴散速度。在溫度變化過程中，穿過包殼缺陷進入的水分又夾帶裂變產(chǎn)物返回冷卻劑中。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.3結(jié)構(gòu)材料和腐蝕產(chǎn)物的活化1.腐蝕產(chǎn)物的活化由腐蝕產(chǎn)生的產(chǎn)物被活化后轉(zhuǎn)移到冷卻劑中而導(dǎo)致冷卻劑放射性增加。核素半衰期生成反應(yīng)核素半衰期生成反應(yīng)60Co5.28年59Co(n,γ)60Co51Cr27.8天50Cr(n,γ)51Cr58Co71天58Ni(n，p)58Co59Fe45天58Fe(n,γ)59Fe54Mn314天54Fe(n，p)54Mn95Zr65天94Zr(n,γ)95Zr4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.3結(jié)構(gòu)材料和腐蝕產(chǎn)物的活化2.沉積物的活化

由沉積物活化產(chǎn)生的放射性與沉積物增長速度成正比。而影響核素和腐蝕產(chǎn)物沉積的因素有：①溶解度：溶解度越小，核素的沉積越厲害。稀土元素和Zr等裂變產(chǎn)物最易沉積。②金屬表面狀況：裂變產(chǎn)物在不銹鋼表面的沉積率較在碳鋼表面的高、在未氧化表面的沉積率又比在氧化表面高。③冷卻劑的溫度和pH。4.1壓水堆放射性物質(zhì)的來源海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.1.3結(jié)構(gòu)材料和腐蝕產(chǎn)物的活化3.結(jié)構(gòu)材料原子核的活化如能量為2.5MeV的中子與結(jié)構(gòu)材料作用時，很容易形成58Co；在以不銹鋼材料為主的反應(yīng)堆中，結(jié)構(gòu)材料原子核活化形成的放射性核素主要是54Mn，58Co和60Co。4.2水溶液中裂變產(chǎn)物海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.2.1水溶液中的放射性碘放射防護規(guī)定：131I在露天水源中的限制濃度為6×10-10Ci/L，在放射性工作場所空氣中的最大允許濃度為9×10-12Ci/L。碘在氣液兩相間的分配與溶液的pH、碘的濃度、碘的形態(tài)（有機碘的揮發(fā)要比元素碘大得多）和溶液溫度等有關(guān)。

4.2水溶液中裂變產(chǎn)物海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.2.2惰性氣體裂變產(chǎn)物

冷卻劑中主要的惰性氣體裂變產(chǎn)物為長半衰期的85Kr（T1/2=10.8年）和半衰期較長的133Xe（T1/2=5.27年）。溶解在冷卻劑中的惰性氣體不與其它物質(zhì)相互作用，對器壁也沒有吸附作用。當(dāng)系統(tǒng)中有自由液面存在時，惰性氣體會從冷卻劑中緩慢逸出。4.2水溶液中裂變產(chǎn)物海軍工程大學(xué)核能科學(xué)與工程系4.2.3其它裂變產(chǎn)物裂變產(chǎn)物的衰變。裂變產(chǎn)物的凈化去除。惰性氣體裂變產(chǎn)物非惰性氣體裂變產(chǎn)物核素微居里/毫升核素微居里/毫升85Kr85mKr87Kr88Kr133Xe133mXe135mXe138Xe1.111.460.872.581.74×1021.970.140.3684Br88Rb89Rb89Sr90Sr90Y91Y92Sr92Y95Zr95Nb99Mo131I132Te132I133I134Te134I134Cs135I136Cs137Cs138Cs144Ce144Pr3.0×10－22.566.7×10－22.52×10－34.42×10－55.37×10－54.77×10－45.63×10－45.54×10－45.04×10－44.70×10－42.111.550.170.622.552.2×10－20.397.0×10－21.4