(非線性光學(xué)課件)第二章 非線性光學(xué)極化強(qiáng)度和極化率的經(jīng)典

(非線性光學(xué)課件)第二章非線性光學(xué)極化強(qiáng)度和極化率的經(jīng)典非線性光學(xué)研究激光與物質(zhì)的相互作用，也就是光電場(chǎng)E與介質(zhì)的作用。這一作用使得介質(zhì)被極化，極化又反過來影響介質(zhì)中的光電場(chǎng)。介質(zhì)的極化，可以用極化強(qiáng)度P來量度，介質(zhì)中P與E的關(guān)系由電極化率來聯(lián)系。介質(zhì)中的極化強(qiáng)度P可以理解為在介質(zhì)中產(chǎn)生了次級(jí)光電場(chǎng)，次級(jí)光電場(chǎng)與原光電場(chǎng)耦合在一起，電極化率可以理解為耦合系數(shù)。在非線性光學(xué)中，由于極化強(qiáng)度P與電場(chǎng)強(qiáng)度E之間是非線性關(guān)系，或者說與光電場(chǎng)的強(qiáng)度有關(guān)，因此，電極化率就與光電場(chǎng)強(qiáng)度或者說與光電場(chǎng)的強(qiáng)度有關(guān)。

☆2介質(zhì)分為光學(xué)上各向同性介質(zhì)和各向異性介質(zhì)。對(duì)于各向同性介質(zhì)，極化強(qiáng)度P與電場(chǎng)強(qiáng)度E的方向相同，電極化率是一個(gè)標(biāo)量。在線性光學(xué)中，這一標(biāo)量還可以用介電常數(shù)來表示，它是與光電場(chǎng)無關(guān)的常數(shù)；在非線性光學(xué)中，這一標(biāo)量與光電場(chǎng)有關(guān)，它是與光電場(chǎng)強(qiáng)度E或者說光電場(chǎng)的強(qiáng)度有關(guān)的一個(gè)標(biāo)量。對(duì)于各向異性介質(zhì)，極化強(qiáng)度P與電場(chǎng)強(qiáng)度E的方向不再相同，電極化率是一個(gè)張量。在線性光學(xué)中，這一張量的各個(gè)元素與光電場(chǎng)無關(guān)；在非線性光學(xué)中，這一張量的各個(gè)元素與光電場(chǎng)有關(guān)，張量的各個(gè)元素是與光電場(chǎng)強(qiáng)度E

或者說光的強(qiáng)度有關(guān)的一個(gè)標(biāo)量，電極化率是與光電場(chǎng)強(qiáng)度E或者說光電場(chǎng)的強(qiáng)度有關(guān)的一個(gè)張量☆3本章將從麥克斯韋方程出發(fā)，導(dǎo)出光在各向同性和各向異性非線性介質(zhì)中傳播時(shí)，在時(shí)域和頻域情況下的不同形式的波動(dòng)方程；討論介質(zhì)電極化率的定義、性質(zhì)和物理意義；還將討論電極化率的實(shí)部和虛部之間的關(guān)系；以及電極化率的實(shí)部和虛部分別與非線性折射率和非線性吸收系數(shù)的對(duì)應(yīng)關(guān)系。在非線性光學(xué)中，電極化率張量的各個(gè)元素是可以測(cè)量的，因此，電極化率是非線性光學(xué)中非常重要的物理量

☆42.1非線性電極化率

2.1.1極化強(qiáng)度的時(shí)域表達(dá)式2.1.2極化強(qiáng)度的頻域表達(dá)式

2.1.3電極化率的對(duì)稱性

2.1.4簡(jiǎn)并因子2.2Kramers-Kronig色散關(guān)系

2.2.1電極化率實(shí)部與虛部的關(guān)系

2.2.2電極化率實(shí)部和虛部的物理意義

2.2.3非線性折射率與非線性吸收系數(shù)間的關(guān)系2.3非線性介質(zhì)的波方程

2.3.1非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程

2.3.2各向異性非線性介質(zhì)的時(shí)域波方程

2.3.3各向異性非線性介質(zhì)的頻域波方程

2.3.4各向同性非線性介質(zhì)頻域波方程

2.3.5各向同性非線性介質(zhì)時(shí)域波方程☆5

對(duì)各項(xiàng)同性均勻介質(zhì)：2.1非線性電極化率P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…2.1非線性電極化率☆7對(duì)各項(xiàng)異性晶體介質(zhì)：P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…2.1非線性電極化率2.1.1極化強(qiáng)度的時(shí)域表達(dá)式☆8因果關(guān)系在非線性光學(xué)過程中，介質(zhì)的感應(yīng)極化強(qiáng)度是由入射光場(chǎng)引起的，因此：光場(chǎng)E是因，極化強(qiáng)度P是果。

P和E之間，無需考慮具體光學(xué)介質(zhì)的性質(zhì)，通過因果關(guān)系就可以建立起一定形式的、普遍適用的函數(shù)關(guān)系。2.1.1極化強(qiáng)度的時(shí)域表達(dá)式因果關(guān)系因果關(guān)系:任意時(shí)刻t1的光場(chǎng)E(t1)都會(huì)對(duì)其后時(shí)刻t的極化強(qiáng)度產(chǎn)生貢獻(xiàn)。線性響應(yīng)函數(shù)時(shí)刻t介質(zhì)的極化強(qiáng)度P(t)是所有t時(shí)刻之前介質(zhì)對(duì)光場(chǎng)響應(yīng)的積累線性響應(yīng)函數(shù)的特性：因果關(guān)系時(shí)間不變?cè)恚锢硪?guī)律不受時(shí)間原點(diǎn)限制：若光場(chǎng)E(t1)感生出極化強(qiáng)度P(t)，則光場(chǎng)E(t1+T)必感生出極化強(qiáng)度P(t+T)T為任意時(shí)間平移因此有：

根據(jù)數(shù)學(xué)定義，有：因果關(guān)系t1-Tt+T響應(yīng)函數(shù)和絕對(duì)時(shí)間t,t1無關(guān)，只和時(shí)間差t-t1有關(guān)因果關(guān)系類似地，t1、t2時(shí)刻的電場(chǎng)對(duì)t時(shí)刻媒質(zhì)的極化強(qiáng)度也有貢獻(xiàn)，這種貢獻(xiàn)可以寫成：類似地，t1、t2、t3時(shí)刻的電場(chǎng)對(duì)t時(shí)刻媒質(zhì)的極化強(qiáng)度也有貢獻(xiàn)，這種貢獻(xiàn)可以寫成：極化強(qiáng)度與極化率張量令：，…，

極化強(qiáng)度與極化率張量2.1.2極化強(qiáng)度的時(shí)域表達(dá)式極化強(qiáng)度與極化率張量極化強(qiáng)度與極化率張量極化強(qiáng)度與極化率張量極化強(qiáng)度與極化率實(shí)際光場(chǎng)可以看成是若干個(gè)單頻光場(chǎng)疊加而成。極化強(qiáng)度與極化率的關(guān)系：極化強(qiáng)度與極化率證明：

＝？數(shù)學(xué)上引入負(fù)頻率極化強(qiáng)度與極化率極化強(qiáng)度與極化率不難得到：公式的簡(jiǎn)捷結(jié)果在于使用了復(fù)數(shù)形式的電磁場(chǎng)表示式極化強(qiáng)度與極化率這是否意味著這兩個(gè)物理量的頻域特性也必須用實(shí)數(shù)來描述？光波電場(chǎng)強(qiáng)度和介質(zhì)的極化強(qiáng)度都是真實(shí)的物理量，應(yīng)該用實(shí)數(shù)來表示。如果采用實(shí)數(shù)：很多的數(shù)學(xué)推導(dǎo)和求解過程將變得十分的不方便，有時(shí)還導(dǎo)不出所希望獲得的結(jié)果。極化強(qiáng)度與極化率為實(shí)函數(shù)在非線性極化過程的公式描述中，參與作用。的作用可以方便地描述兩個(gè)單色光波差頻相互作用，或者多個(gè)單色光波間更為復(fù)雜的混頻過程；可以描述光學(xué)相位共軛波的相關(guān)消息由此可得相當(dāng)于一個(gè)在形式上具有負(fù)頻率成分的單色場(chǎng)在頻域中表達(dá)為極化場(chǎng)的頻率是各原場(chǎng)頻率之和☆25各階電極化強(qiáng)度的直角坐標(biāo)分量表達(dá)式規(guī)定☆262728292.1.2電極化率的對(duì)稱性電極化率張量的對(duì)稱性質(zhì)，

反映了介質(zhì)結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和電極化強(qiáng)度的實(shí)數(shù)性。1．頻率置換對(duì)稱性電極化率張量具有以下固有的置換對(duì)稱性若外電場(chǎng)的頻率遠(yuǎn)離介質(zhì)的共振頻率，介質(zhì)被認(rèn)為是無色散的和無損耗的，則存在著完全的置換對(duì)稱特性☆302．時(shí)間反演對(duì)稱性據(jù)電極化強(qiáng)度的實(shí)數(shù)性可以證明3．空間結(jié)構(gòu)對(duì)稱性☆31323334353637也就是說具有中心對(duì)稱性的介質(zhì)的偶階電極化率為零。若只考慮介質(zhì)的三階非線性效應(yīng)，具有中心對(duì)稱性的介質(zhì)，不存在二階非線性效應(yīng)，只有三階非線性效應(yīng)?！?82.1.3簡(jiǎn)并因子若將電場(chǎng)強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度分別表示為☆39對(duì)于常見的一階非線性光學(xué)效應(yīng)有對(duì)于常見的二階非線性光學(xué)效應(yīng)有☆40對(duì)于常見的三階非線性光學(xué)效應(yīng)有☆412.2Kramers-Kronig色散關(guān)系2.2.1電極化率實(shí)部與虛部的關(guān)系在一定條件下，電極化率的實(shí)部和虛部之間有如下關(guān)系這是著名的Kramers-Kronig色散關(guān)系，簡(jiǎn)稱K-K關(guān)系。由K-K關(guān)系可見，只要知道電極化率的實(shí)部和虛部中任何一個(gè)與頻率的函數(shù)關(guān)系（光譜特性）就可通過此關(guān)系求出另外一個(gè)☆422.2.2電極化率實(shí)部和虛部的物理意義1．線性電極化率與線性折射率和線性吸收系數(shù)的關(guān)系設(shè)光電場(chǎng)振幅表示為☆43由電感應(yīng)強(qiáng)度的定義，考慮遠(yuǎn)離共振情況下的線性極化效應(yīng)☆44☆45☆46可見介質(zhì)的線性折射率和線性吸收系數(shù)分別與一階電極化率的實(shí)部和虛部成線性關(guān)系☆472．非線性電極化率、非線性折射率和非線性吸收系數(shù)的關(guān)系非線性極化強(qiáng)度表示為☆48☆49☆50設(shè)☆51☆52對(duì)三階非線性介質(zhì)，非線性折射率由三階電極化率的實(shí)部決定，與光強(qiáng)成正比；非線性吸收系數(shù)由三階電極化率的虛部決定，與光強(qiáng)成正比。☆532.2.3非線性折射率與非線性吸收系數(shù)間的關(guān)系☆54由于介質(zhì)的非線性折射率很難直接測(cè)量，往往要通過測(cè)量非線性吸收系數(shù)來間接測(cè)量非線性折射率?！?556

2.3光波在非線性介質(zhì)中傳播的基本方程介質(zhì)與光電場(chǎng)相互作用產(chǎn)生的非線性極化強(qiáng)度，不僅與介質(zhì)的非線性極化率有關(guān)，還與入射到介質(zhì)中，并參與相互作用的光電場(chǎng)強(qiáng)度有關(guān)。為了求得產(chǎn)生場(chǎng)的強(qiáng)度，還必須建立入射場(chǎng)與產(chǎn)生場(chǎng)之間的關(guān)系，在此基礎(chǔ)上估算出產(chǎn)生場(chǎng)強(qiáng)度的大小，這對(duì)實(shí)驗(yàn)工作者來說是很重要的，對(duì)一切以非線性光學(xué)器件為其實(shí)驗(yàn)裝置一部分的其它方面的技術(shù)工作者來說也是不可缺少的。☆57從麥克斯韋方程作為出發(fā)點(diǎn)，給出入射場(chǎng)與產(chǎn)生場(chǎng)振幅變化的相互關(guān)系，建立相應(yīng)的方程，并在某些特定條件下來求解這些方程。為了突出問題的物理實(shí)質(zhì)，即弄清楚非線性光學(xué)過程中某些物理量的變化如何與普遍的物理規(guī)律相聯(lián)系，我們首先討論平面波。雖然理想的平面波對(duì)應(yīng)著無窮大的空間，是任何實(shí)際條件都不能與之相符合的，但它仍然是各種實(shí)際情形的一個(gè)很好的近似。☆2.3非線性介質(zhì)的波方程2.3.1非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程在激光作用下呈現(xiàn)非線性效應(yīng)的介質(zhì)，稱為非線性介質(zhì)（包括光學(xué)上各向同性介質(zhì)和各向異性介質(zhì)）。

光波在非線性介質(zhì)中傳播時(shí)服從麥克斯韋方程所決定的規(guī)律☆58物質(zhì)方程

☆59非線性介質(zhì)的麥克斯韋方程簡(jiǎn)化為☆602.3.2各向異性非線性介質(zhì)的時(shí)域波方程☆6162§1非線性光學(xué)耦合波方程在許多非線性光學(xué)現(xiàn)象中，總是存在著光波之間的耦合

根據(jù)光的電磁理論，由麥克斯韋方程出發(fā)，可以導(dǎo)出非磁、均勻電介質(zhì)中的波動(dòng)方程是電導(dǎo)率

是極化強(qiáng)度

☆插播概念:被動(dòng)非線性光學(xué)與主動(dòng)非線性光學(xué)(1)被動(dòng)非線性光學(xué)效應(yīng)光與介質(zhì)之間無能量交換；而在不同頻率的光波間發(fā)生能量交換。例如，倍頻、三波混頻、參量過程、四波混頻、相位共軛，等等。此時(shí)σ=0

(2)主動(dòng)非線性光學(xué)效應(yīng)光與介質(zhì)之間會(huì)發(fā)生能量交換；介質(zhì)的光學(xué)參量與光場(chǎng)強(qiáng)度有關(guān)。例如，非線性吸收—飽和吸收、反飽和吸收、雙光子吸收等；非線性折射—光克爾效應(yīng)、自聚焦與自散焦、折射率飽和與反飽和等；非線性散射—受激拉曼散射、受激布里淵散射等，光學(xué)雙穩(wěn)性、光限制等此時(shí)σ=/0☆63☆64是介質(zhì)的線性介電系數(shù)☆6566如果將電場(chǎng)強(qiáng)度和極化強(qiáng)度用它們的傅里葉分量表示

物理意義：任意波場(chǎng)均可表示為無數(shù)多個(gè)單色簡(jiǎn)諧波的一定形式的疊加

對(duì)應(yīng)每個(gè)頻率分量來說，其波動(dòng)方程為

☆67一線性介質(zhì)中單色平面波的波動(dòng)方程只考慮介質(zhì)的線性響應(yīng)，極化強(qiáng)度只包含線性極化強(qiáng)度

線性介質(zhì)中的波動(dòng)方程：

介電常數(shù)張量

☆68該方程的解是一個(gè)平面波

在介質(zhì)無損耗情況下，是實(shí)數(shù)。

在介質(zhì)有損耗的情況下，，是復(fù)數(shù)

表示光電場(chǎng)的復(fù)振幅

表示光電場(chǎng)振動(dòng)方向的單位矢量

為波矢

☆69假定平面波沿軸傳播，則，其中是軸正方向的單位矢量，正、負(fù)號(hào)分別表示沿方向傳播的前向波和反向波。對(duì)于前向波而言，若考慮到光電場(chǎng)復(fù)振幅隨變化

這時(shí)指數(shù)因子中的波數(shù)是實(shí)數(shù)，但復(fù)振幅已是的函數(shù)。☆70☆71假定光電場(chǎng)復(fù)振幅的變化足夠慢，即滿足所謂的慢變化近似條件☆72去掉方程中的指數(shù)項(xiàng)☆73如果介質(zhì)是無損耗的，

相應(yīng)的光電場(chǎng)復(fù)振幅不隨變化

☆74這就是單色光電場(chǎng)復(fù)振幅滿足的基本方程。

考慮到是波法線方向單位矢量，是光電場(chǎng)方向單位矢量

☆75二非線性耦合波方程考慮介質(zhì)對(duì)光電場(chǎng)的響應(yīng)包含非線性效應(yīng)的情況

極化強(qiáng)度復(fù)振幅為

波動(dòng)方程化為

將頻率為的非線性極化強(qiáng)度傅里葉分量展開為冪級(jí)數(shù)

☆76在介質(zhì)無損耗的情況下

考慮到☆77這是在考慮到可能存在非線性電極化效應(yīng)的情況下，介質(zhì)內(nèi)電場(chǎng)強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度單色付里葉分量應(yīng)滿足的基本方程式，也是描述非線性介質(zhì)中光波傳播的波動(dòng)方程，通常被稱為電磁場(chǎng)的非線性波動(dòng)方程式。在以后各章中，將要用它分析各種非線性光學(xué)問題。

該方程與傳統(tǒng)光學(xué)中的波動(dòng)方程相比，區(qū)別僅僅在于多了右邊一項(xiàng)。這一項(xiàng)為非線性驅(qū)動(dòng)源。☆78非線性驅(qū)動(dòng)源反映了介質(zhì)中各個(gè)電磁波之間的耦合作用。這種電磁波之間的耦合作用是通過非線性介質(zhì)作為中間媒介而發(fā)生的。耦合結(jié)果可以在不同電磁波之間發(fā)生能量轉(zhuǎn)移或產(chǎn)生新頻率的電磁波。在各種非線性光學(xué)效應(yīng)中，有一些效應(yīng)，非線性介質(zhì)的狀態(tài)不發(fā)生變化

(如光學(xué)倍頻、混頻及參量放大或振蕩過程)；也有一些非線性光學(xué)效應(yīng)，光波與介質(zhì)作用結(jié)果使介質(zhì)的狀態(tài)發(fā)生了變化

(如在受激喇曼散射、雙光子吸收過程中，介質(zhì)的原子或分子發(fā)生了能級(jí)躍遷)?！?9在普通弱光入射作用的情況下，可認(rèn)為，則非線性波動(dòng)方程過渡到線性波動(dòng)方程式。此時(shí)介質(zhì)對(duì)頻率為的單色作用光場(chǎng)的線性電極化響應(yīng)，是僅通過介質(zhì)的介電常數(shù)的特性反映出來的；而其他任意頻率成分的作用光場(chǎng)如、、等，對(duì)介質(zhì)內(nèi)所考慮的特定頻率的光場(chǎng)不產(chǎn)生任何影響?！?0在強(qiáng)激光光場(chǎng)作用情況下，二階或三階非線性電極化效應(yīng)不再能繼續(xù)忽略。非線性波動(dòng)方程相對(duì)于作用光場(chǎng)的場(chǎng)強(qiáng)付里葉分量而言，成為非線性的微分方程。這時(shí)的介質(zhì)相似于一種“有源”介質(zhì)，其物理含義是，即使開始時(shí)入射光場(chǎng)中并不存在頻率為的單色付里葉分量成分，但如果此時(shí)存在著其他頻率成分的入射光場(chǎng)如、、等，它們的頻率組合滿足或等，則通過二階或三階等非線性電極化效應(yīng)，仍可在介質(zhì)內(nèi)激勵(lì)起新頻率處的相干電磁輻射。

從上述意義上來說，可把理解為產(chǎn)生輻射的驅(qū)動(dòng)源，而又恰恰是已存在的入射作用光場(chǎng)、、等的非線性耦合作用的結(jié)果?！?1在只考慮二階非線性電極化效應(yīng)的前提下，非線性波動(dòng)方程中實(shí)際包含了三個(gè)未知場(chǎng)函數(shù)，即、、。據(jù)此，只有分別對(duì)、寫出與非線性波動(dòng)方程式形式相同的波動(dòng)方程，這兩個(gè)方程的右端分別對(duì)應(yīng)著和，然后對(duì)以上三個(gè)非線性波動(dòng)方程同時(shí)進(jìn)行聯(lián)立求解，才有可能在原則上同時(shí)確定參與整個(gè)過程的三種光波的場(chǎng)強(qiáng)函數(shù)、、?！?2在只考慮三階非線性電極化效應(yīng)的前提下，非線性波動(dòng)方程中實(shí)際包含了四個(gè)未知場(chǎng)函數(shù)，、、、據(jù)此，只有分別對(duì)、、寫出與非線性波動(dòng)方程式形式相同的波動(dòng)方程，然后對(duì)以上四個(gè)非線性波動(dòng)方程同時(shí)進(jìn)行聯(lián)立求解，才有可能對(duì)過程給出一個(gè)完備的描述。非線性波動(dòng)方程，在實(shí)質(zhì)上是確定了一組聯(lián)立的或耦合的非線性波動(dòng)方程組，可簡(jiǎn)稱為耦合波方程?！?3對(duì)非線性波動(dòng)方程組的求解在數(shù)學(xué)上是十分困難的，因此不得不采用多種近似方法進(jìn)行解析求解或數(shù)值求解。下面討論如何利用平面波近似和振幅慢變化近似，將上述方程進(jìn)行簡(jiǎn)化的問題。☆84平面波近似

為介質(zhì)在頻率處相對(duì)于真空的普通折射率

為該平面波的波矢模量

為真空中的光波長(zhǎng)

為標(biāo)量振幅函數(shù)

為該平面波電場(chǎng)矢量偏振方向上的單位矢量

考慮到單色入射激光場(chǎng)的高定向特性，可首先設(shè)參與非線性相互作用的光波場(chǎng)，都是沿軸方向傳輸?shù)膯紊矫娌?。例如，所考慮的頻率為的光波場(chǎng)強(qiáng)可表示為☆85光場(chǎng)振幅慢變化近似

考慮到非線性電極化效應(yīng)相對(duì)于線性電極化效應(yīng)而言，仍可看成是一種相對(duì)比較弱的微擾過程，因此可假設(shè)在與光波波長(zhǎng)可相比擬的空間范圍內(nèi)，參與非線性作用的各單色波場(chǎng)的振幅的相對(duì)變化(減弱或者增強(qiáng))很小，以致于各有關(guān)光場(chǎng)振幅函數(shù)對(duì)空間變量的二階導(dǎo)數(shù)可以近似忽略，這就是所謂光場(chǎng)振幅慢變化近似。☆86非線性波動(dòng)波動(dòng)方程與線性介質(zhì)中的波動(dòng)方程相比，雖然在形式上僅多了右邊這一項(xiàng)，然而正是這一項(xiàng)使得方程的求解變得相當(dāng)困難。很多問題只能借助于電子計(jì)算機(jī)作數(shù)值解，有時(shí)甚至用龐大的計(jì)算機(jī)也很難求解。幸好有很多問題可以作一些簡(jiǎn)化假設(shè)，以求得方程的解析解。某些具體問題雖然簡(jiǎn)化模型不能反映全部實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)，但可以向我們提供清楚的物理概念。也有一些問題，由于實(shí)驗(yàn)條件與假設(shè)條件符合較好，方程解的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果也符合很好?！?7還須指出，宏觀的麥克斯韋方程組是介