大氣壓介質(zhì)阻擋放電制備ε-Fe-3N磁性液體及其特性研究

大氣壓介質(zhì)阻擋放電制備ε-Fe_3N磁性液體及其特性研究由于氮化鐵磁性液體飽和磁化強(qiáng)度較高,且相對(duì)穩(wěn)定,自1992年Nakatani等人宣布采用氣相-液相法成功研制氮化鐵磁性液體后,開始了氮化鐵磁性液體研究的熱潮。氮化鐵磁性液體主要制備方法有氣相-液相法和等離子體CVD法。氣相-液相法的反應(yīng)時(shí)間太長(zhǎng),不適于工業(yè)化生產(chǎn)；等離子體CVD法是在低氣壓下采用針板放電產(chǎn)生的等離子體合成氮化鐵磁性顆粒,等離子體不均勻?qū)е麓判灶w粒尺寸不均勻,所制備的氮化鐵磁性液體不穩(wěn)定。大氣壓介質(zhì)阻擋放電(DielectricBarrierDischarges,DBD)由于其諸多優(yōu)異特點(diǎn),如設(shè)備不需要真空系統(tǒng),造價(jià)低廉,可實(shí)現(xiàn)在線連續(xù)生產(chǎn)等,近幾年成為等離子體應(yīng)用的研究熱點(diǎn),已成功應(yīng)用于臭氧合成、材料表面改性、新材料合成等。本文采用自行研制的大氣壓介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置制備了ε-Fe3N磁性液體,研究了放電參數(shù)對(duì)ε-Fe3N磁性液體性能的影響,取得如下結(jié)果：(1)研制了大氣壓介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置,在液體下方獲得了大氣壓Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等離子體,為氣液等離子體的發(fā)展提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)；研究了該等離子體的放電特性和發(fā)射光譜。大氣壓Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等離子體在一個(gè)放電周期內(nèi)存在兩種放電模式,多脈沖大氣壓輝光放電(AtmosphericPressureGlowDischarge,APGD)和絲狀放電。稀釋Ar流量為900ml/min,NH3流量為30ml/min,Fe(CO)5分壓為5.17×102.Pa,電源頻率為20kHz,外加電壓峰峰值為4600V時(shí),放電模式為單脈沖APGD夾雜絲狀放電,Lissajous圖形出現(xiàn)一次曲線性階躍；外加電壓峰峰值為6400V時(shí),放電模式轉(zhuǎn)變?yōu)槎}沖APGD夾雜絲狀放電,Lissajous圖形出現(xiàn)二次曲線性階躍；外加電壓峰峰值增加到7800V時(shí),絲狀放電占主導(dǎo)地位。大氣壓Ar/NH3/Fe(CO)5DBD等離子體中主要粒子為NH、N、N+、Fe、N2、Ar、Hα、CO。外加電壓相同時(shí),NH3流量為30ml/min時(shí),各粒子譜線強(qiáng)度達(dá)到最大值；NH3流量相同時(shí),隨外加電壓峰峰值升高,各粒子譜線強(qiáng)度均增加。等離子體中Fe和N活性基團(tuán)是合成ε-Fe3N磁性顆粒的基本物種。(2)利用大氣壓介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置制備了ε-Fe3N磁性液體,將制備周期從30小時(shí)縮短為約2小時(shí),大大節(jié)約了成本,是一種具有工業(yè)化應(yīng)用前景的制備技術(shù)。NH3流量是影響ε-Fe3N磁性液體中磁性顆粒組分的主要因素,NH3流量為30ml/min時(shí),合成了單一組分的ε-Fe3N磁性顆粒。外加電壓峰峰值影響了ε-Fe3N磁性液體的磁性能,外加電壓峰峰值越高,磁性液體的飽和磁化強(qiáng)度越大；當(dāng)外加電壓峰峰值達(dá)到7800V時(shí),由于受絲狀放電影響,磁化率變小。表面活性劑是影響ε-Fe3N磁性液體沉降穩(wěn)定性的主要因素,表面活性劑與載液質(zhì)量比為2：11時(shí),封口靜置12個(gè)月后,磁性顆粒的懸浮百分比仍為91.3%。(3)基于Bernoulli方程推導(dǎo)了磁場(chǎng)中ε-Fe3N磁性液體一階磁浮力的表達(dá)式,使用磁性液體納米顆?？臻g分布規(guī)律智能測(cè)試儀研究了外加電壓峰峰值對(duì)ε-Fe3N磁性液體一階磁浮力的影響。外加電壓峰峰值越高,ε-Fe3N磁性液體的表觀密度越大,對(duì)非磁性物體的一階磁浮力也越強(qiáng)。隨磁場(chǎng)強(qiáng)度及磁場(chǎng)梯度變?nèi)?磁性液體的表觀密度減小,導(dǎo)致其對(duì)非磁性物體的一階磁浮力變小。不同電流時(shí),外加電壓峰峰值為7100V的ε-Fe3N磁性液體分別將六種非磁性物體一一浮起；電流達(dá)到3.50A時(shí),出現(xiàn)了Rosensweig尖峰；該研究可用于對(duì)非磁性物體進(jìn)行分選。(4)研制了磁場(chǎng)中磁性液體透射電子顯微鏡樣品制備方法及裝置(發(fā)明專利201210204709.4)，探討了磁性液體在有、無(wú)外加磁場(chǎng)作用時(shí)磁性液體中磁性顆粒的微觀排列結(jié)構(gòu),理論詮釋了磁場(chǎng)對(duì)鏈狀結(jié)構(gòu)的影響機(jī)理。無(wú)外加磁場(chǎng)作用時(shí)磁性顆粒隨機(jī)均勻分布在載液中,有外加磁場(chǎng)作用時(shí)磁性顆粒沿磁場(chǎng)方向排列成鏈狀結(jié)構(gòu)。當(dāng)外加均勻磁場(chǎng)強(qiáng)度為11.1kA/m,TEM照片清晰顯示一條磁性顆粒排列的鏈狀結(jié)構(gòu)；隨外加均勻磁場(chǎng)強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)到28.6kA/m,較多磁性顆粒沿磁場(chǎng)方向緊密排列成鏈狀結(jié)構(gòu)。在外加梯度磁場(chǎng)作用下,鐵芯表面中心處磁場(chǎng)強(qiáng)度為28.7kA/m時(shí),大量磁性顆粒聚集于線圈中心軸附近形成復(fù)雜鏈狀團(tuán)簇結(jié)構(gòu)；沿r軸方向磁場(chǎng)強(qiáng)度較弱的地方,較少磁性顆粒排列成鏈狀結(jié)構(gòu)。當(dāng)磁場(chǎng)梯度從1.73k