TZSA 225-2024 高導熱膜用石墨烯材料應用指南

ICS07.120CCSA20團 體 標 準T/ZSA225-2024高導熱膜用石墨烯材料應用指南Practiceguidesofgraphenematerialsusedforhighthermalconductivityfilms2024-04-25發(fā)布 2024-04-26實施中關(guān)村標準化協(xié)會 發(fā)布T/ZSA225-2024T/ZSA225-2024PAGE\*ROMANPAGE\*ROMANIII目 次前 言 II引 言 III高導熱膜用石墨烯材料應用指南 1范圍 1規(guī)范性引用文件 1術(shù)語和定義 1石墨烯導熱膜現(xiàn)有制造工藝描述和性能需求 3石墨烯導熱膜制造工藝 3石墨烯導熱膜性能要求 4導熱膜用石墨烯材料 5一般原則 5典型原材料：氧化石墨烯 6其他原材料 7石墨烯材料對導熱膜的潛在失效模式與影響分析（FMEA） 8通則 8層數(shù)（單層率）/厚度 8片徑 8表面官能團/碳氧比 8pH值 9粘度 9固含量 10雜質(zhì)元素 10石墨烯材料對導熱膜制膜工藝及膜成品性能影響矩陣圖 10高導熱膜用石墨烯材料優(yōu)化實踐案例 11提高缺陷修復效果 11提高取向性 11提高層間結(jié)合力 11提高導熱性能 11提高成膜性 11改善片層鋪展 11提高還原效率 11提高還原效率 11改善膜層間取向 11工業(yè)化制備 11氧化石墨烯和石墨烯導熱膜檢測方法 11附錄A（資料性）高導熱膜用石墨烯材料優(yōu)化實踐案例 13參考文獻 15前 言GB/T1.1—20201部分：標準化文件的結(jié)構(gòu)和起草規(guī)則》的規(guī)定起草。請注意本文件的某些內(nèi)容可能涉及專利。本文件的發(fā)布機構(gòu)不承擔識別專利的責任。本文件由中關(guān)村標準化協(xié)會技術(shù)委員會提出并歸口。（常州碳材本文件主要起草人：戴石鋒、馮巧娜、劉兆平、孫清友、李雨宸、陳苗裙、王洪春、周步存、引 言5G（第五代移動通信技術(shù)10℃法則指出：電子器件的可靠性與70℃～801050%。因此，散熱技術(shù)已成為電子設(shè)備的可靠性設(shè)計中不可忽視的重要環(huán)節(jié)，開發(fā)具有更高導熱通量的膜材料成為電子行業(yè)的亟需。OPPOT/ZSA225-2024T/ZSA225-2024PAGEPAGE10高導熱膜用石墨烯材料應用指南范圍FMEA分析方法，梳理了石墨烯導熱膜制備工藝流程，分析了導熱膜對石墨烯材本標準適用于企業(yè)或科研機構(gòu)在建立石墨烯材料的DFMEA和石墨烯導熱膜的PFMEA時提供參考。規(guī)范性引用文件下列文件中的內(nèi)容通過文中的規(guī)范性引用而構(gòu)成本文件必不可少的條款，其中注日期的引用文件，（包括所有的修改單位適用于本文件。T/CGIA001石墨烯材料術(shù)語和代號術(shù)語和定義T/CGIA001界定的以及下列術(shù)語和定義適用于本文件。石墨烯導熱膜thermalconductivitygraphenefilms；GFs以石墨烯材料為主制成的具有高結(jié)晶石墨結(jié)構(gòu)和導熱功能的膜材料。鼓泡bubble由于石墨烯導熱膜內(nèi)殘留氣體或壓延不實而導致的表面凸起現(xiàn)象。注：是一種質(zhì)量缺陷。表面褶皺surfacewrinkling石墨烯導熱膜表面局部凹凸不平的現(xiàn)象。注：是一種質(zhì)量缺陷。石墨烯材料graphenematerials；GM由石墨烯單獨或緊密堆垛而成、層數(shù)不超過10層的二維材料及其衍生物。注1：石墨烯材料包括單層石墨烯、雙層石墨烯、多層石墨烯。注2：常見改性方式包括氧化、氫化、氟化、磺化或異質(zhì)摻雜等。注3：石墨烯材料的宏觀存在形態(tài)有薄膜、粉體、漿料和三維構(gòu)造體。注4：層數(shù)超過10層的一般稱為石墨。改性石墨烯modifiedgraphene；MG在表面或內(nèi)部通過化學法或物理法引入其他原子、分子或官能團的石墨烯材料。注：常見改性方式包括氧化、氫化、氟化、磺化或異質(zhì)摻雜等。3.6氧化石墨烯grapheneoxide；GO石墨經(jīng)過充分氧化、剝離等過程得到的改性石墨烯。注1:其碳氧比(C/O)與氧化程度有關(guān)，通常約為2。注2:通常具有較高的單層率。3.7氧化石墨濾餅graphiteoxidepaste石墨經(jīng)氧化但未經(jīng)充分剝離、具有高固含量的膏狀混合物。注：通常用作制備氧化石墨烯。3.8固含量solidcontent石墨烯漿料（氧化石墨濾餅）在規(guī)定條件下烘干后剩余物占烘干前質(zhì)量的百分數(shù)。注：漿料烘干后的成分為石墨烯材料以及可能存在的分散劑、穩(wěn)定劑等。3.9灰分ashcontent干燥后的石墨烯漿料、濾餅及粉體在規(guī)定條件下灼燒至恒重時的剩余物占干燥后質(zhì)量的百分數(shù)。注：灰成分主要是K，Na，Mn，F(xiàn)e等金屬離子灼燒后的殘留物。3.10碳氧比C/Oratio氧化石墨烯中碳元素與氧元素的摩爾質(zhì)量比。注：氧化石墨烯中的氧元素以官能團形式存在。3.11含氧官能團oxygen-containingfunctionalgroup改性石墨烯制備過程中引入的羥基（-OH）、羧基（-COOH）、羰基（-C=O-）、環(huán)氧基（-CH(O)CH-）、醚基（CH3-O-C(CH3)3）以及磺酸基（-SO2-OH）等。注1：氧化石墨烯制備導熱膜過程涉及熱還原反應，官能團熱分解溫度不同，需考慮官能團對于溫度的響應。注2：相比碳氧比，含氧官能團的種類和數(shù)量更能指導氧化石墨烯的實際應用。3.12潛在失效模式與影響分析failuremodeandeffectsanalysis；FMEA注1：FMEA在材料設(shè)計之初進行，并且在材料開發(fā)各階段中不斷地修改，有助于企業(yè)提高材料質(zhì)量、降低成本、縮短研發(fā)周期。：在材料領(lǐng)域，F(xiàn)MEA分為設(shè)計失效模式與影響分析（DME）和過程失效模式與影響分析（FMEA。3.13設(shè)計失效模式與影響分析designfailuremodeandeffectsanalysis；DFMEA3.14過程失效模式與影響分析processfailuremodeandeffectanalysis；PFMEA石墨烯導熱膜現(xiàn)有制造工藝描述和性能需求石墨烯導熱膜制造工藝石墨烯導熱膜制造工藝流程與技術(shù)路徑所示。圖1工藝流程技術(shù)路徑注：在實際工藝流程中，各企業(yè)采取的具體技術(shù)實現(xiàn)路徑存有不同選擇。自組裝自組裝是制膜的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，決定了石墨烯片層取向、薄膜尺寸、厚度和一致性等?！茲{：將原材料（氧化石墨烯粉體、氧化石墨濾餅、氧化石墨烯分散液等）通過均質(zhì)、pH調(diào)節(jié)、脫泡處理得到分散性良好的石墨烯漿料，如涉及化學還原，可在制漿過程中加入相應還原劑。（（（）1。表1不同膜化工藝優(yōu)缺點膜化類型膜化方法優(yōu)勢劣勢涂覆法噴涂法損耗少，控制精度高，適合批量生產(chǎn)涂覆均勻性較差，密度不高旋涂法均勻性較好，能夠得到高取向性濕膜規(guī)?；a(chǎn)技術(shù)控制難度大，力學性能較差浸涂法操作簡單，易于規(guī)?；芎牡秃臅r大，取向組裝受限過濾法抽濾法成膜質(zhì)量高，工藝簡單，厚度精確度可控不適用于工業(yè)化生產(chǎn)壓濾法所得薄膜較為均勻?qū)Ψ稚⒁阂筝^高，其濃度將決定石墨烯膜厚度，不宜規(guī)模生產(chǎn)電沉積法電噴射沉積可大批量生產(chǎn)，材料損耗可忽略不計，對性能控制精度高組裝取向受限電泳沉積法沉積速率高，沉積均勻，厚度調(diào)節(jié)范圍廣，性價比高限制在導電襯底上注：本表列出的方法及其優(yōu)缺點是基于文獻研究以及部分企業(yè)的實踐經(jīng)驗得出，僅供參考。缺陷修復缺陷修復是制膜的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，決定了石墨烯薄膜的微觀結(jié)構(gòu)和力學、熱學、電學等性能?！€原：通過化學還原、熱還原、電化學還原、微波輻射還原等方法去除含氧官能團并對空位、吸附原子、晶界等缺陷進行修復；——石墨化：還原后的薄膜在較高溫度（如1800℃～3000℃）通過程序控溫，以去除醚基等少量難以去除的含氧官能團，以及結(jié)構(gòu)缺陷修復，最終得到高結(jié)晶度石墨膜材料。致密定型通過輥壓、平壓或多種方式組合壓合，得到一定密度的石墨膜。石墨烯導熱膜性能要求基本性能基本性能主要體現(xiàn)常規(guī)應用場景建議關(guān)注的指標，見表2。表2 石墨烯導熱膜基本性能性能項目單位典型值a或要求外觀--表面光滑，無鼓泡、無褶皺、無顆粒厚度μm6~1000密度g/cm31.9~2.3熱學性能熱擴散系數(shù)mm2/s600~1500導熱面內(nèi)W/（m.K）1000~2200系數(shù)縱向0~50比熱容J/（g.K）0.85力學性能拉伸強度MPa20~100楊氏模量GPa＜20斷裂伸長率--＞2彎折測試次5厚度10μm～200μm時，≥2*10b耐溫性耐溫范圍℃-20～400電學性能電導率cs/m103~106環(huán)保要求Rosh及有毒有害物質(zhì)依據(jù)客戶要求值a典型值是現(xiàn)有產(chǎn)品參數(shù)的統(tǒng)計范圍，不代表產(chǎn)品是否合格的要求。b更高厚度，根據(jù)需求。c一般情況下導熱性與導電性呈正相關(guān)，是膜內(nèi)部結(jié)晶度的體現(xiàn)。但在實際應用場景中存在高導熱低導電需求，供需雙方應謹慎考慮該指標。微觀性能特定性能（（）a）熱輻射系數(shù)；b）熱阻；c）熱老化測試；d）熱沖擊測試；e）寒冷測試；f）溫度測試；g）耐熱性。導熱膜用石墨烯材料一般原則石墨烯導熱膜用原材料的選擇基于能大規(guī)模生產(chǎn)和供給，質(zhì)量穩(wěn)定可控，原則上宜滿足技術(shù)可行、工藝簡單、經(jīng)濟可得。————易組裝（易修復。良好的組裝結(jié)構(gòu)和取向是保證高導熱的前提條件，片層厚度是影響組裝的重要因素，厚度小且均勻的材料更易于組裝。——片徑大（尺寸可控。石墨烯膜導熱機理靠聲子振動，原則上大尺寸石墨烯電子傳輸相同距離所需跨越的層間隙更少，聲子平均自由程更長，具更高的導電性和導熱性。典型原材料：氧化石墨烯氧化石墨烯結(jié)構(gòu)及特點2————圖2 氧化石墨烯結(jié)構(gòu)示意圖氧化石墨烯基本性能及典型值pH值等，3。表3 氧化石墨烯基本性能和典型值基本性能粉體分散液濾餅a外觀褐色或黃褐色棕黃色，無沉降或分層棕黃（褐）色膏狀物分散介質(zhì)--水、乙醇等水、乙醇等固含量85-990.1-1.535-50pH值1.0-3.02-111.0-3.0粘度/750-820CP/≤5000mpa.s/層數(shù)分布1-5/片層厚度≤1.2nm/2.3nm單層率單層率≥90/片徑分布/D5010-50μm/碳氧比b2±0.4表面官能團c暫無相關(guān)數(shù)據(jù)硫含量≤2≤2≤2氯含量≤0.05≤0.05≤0.05灰分d≤1*10-3g/kga石墨（烯）理以及便于操作和運輸?shù)裙┴泝?yōu)點。供應商應主動給出或與客戶商定后續(xù)剝離、分散條件，從而達到有利于成膜的最佳條件。b35～6565～35。c由于缺乏精準高效的測試方法標準，企業(yè)暫未建立相關(guān)的指標數(shù)據(jù)。d成膜前減少石墨烯材料中K，Na，Mn，F(xiàn)e等離子含量是控制灰分的手段。其他原材料5.1——3圖3有機合成石墨烯結(jié)構(gòu)示意圖石墨烯材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)相對完整；通過調(diào)控電化學剝離參數(shù)，可獲得不同氧化程度；厚度或?qū)訑?shù)可調(diào)控。石墨烯材料對導熱膜的潛在失效模式與影響分析（FMEA）通則FMEAFMEA石墨烯材料的各性質(zhì)/性能，或?qū)崮さ某赡すに囉杏绊?，或?qū)Τ善沸阅苡杏绊?，或兩者皆有DFMEAPFMEA時應綜合考量。層數(shù)（單層率）/厚度非AB或AC，充分發(fā)揮單層石墨烯的導熱優(yōu)勢，從而提高膜成品的導熱性能?！獑螌邮貉雍笮纬傻母叨ㄏ蚴┠?，具有較高的柔韌性?！獑螌邮┍砻婀倌軋F容易被還原，氣體逸散充分，可減少膜成品表面鼓泡等缺陷。片徑——大尺寸石墨烯能夠更好地鋪展，成膜后形成微褶皺的形式，能夠賦予石墨烯導熱膜更好的力學性能。表面官能團/碳氧比影響分析——氧化石墨烯表面官能團在還原后產(chǎn)生大量缺陷，這些缺陷可以作為空位，利于相鄰石墨烯片連接修復，形成較大尺寸的晶粒，提高導熱性能。熱還原4。圖4GO含氧官能團熱分解溫度化學還原不同含氧官能團對于不同化學還原劑的反應也不同：——乙二醇可去除C-O-C；——抗壞血酸（VC）可去除C-O-C和C-OH；NaB4C=O和C--；——水合肼能去除大多數(shù)含氧官能團，但是對于C=O無效；——金屬粉末在酸性下可去除所有種類官能團；——由于熱還原過程中含氧官能團以氣體形式逸出，為避免氣體產(chǎn)生集中，導致膜材破裂，需要對熱還原溫度進行控制，也可以適當使用化學還原劑將部分官能團去除。pHpH（粉體、濾餅、漿料）pHpHpHpHH+/OH-作用于石墨烯材料表pH（C=CpHOH-與墨烯材料片層表面的OH-將與環(huán)氧基團進行化學反應，進一步實現(xiàn)墨烯材料的去氧化。pH粘度粘度直接反應了漿料的流動性，對管道運輸、成膜噴涂等環(huán)節(jié)有重要影響，是固含量、溶劑類型、表面官能團、pH——氧化石墨烯粘度通?？疾熘茲{之后、涂布之前的數(shù)值，它與氧化石墨烯固含量、比表面積、片徑、表面官能團、溶劑等均有關(guān)聯(lián)，其中與固含量正相關(guān)?！扯冗^大容易產(chǎn)生氣泡氣孔、邊緣鋸齒等現(xiàn)象，且容易發(fā)生膜層斷裂；粘度過低容易膜層厚度不均、邊緣擴邊，且干燥時間較長。、熱學性能、力學性能有影響，同時，高取向性有利于形成大片徑晶粒，可進一步提升熱學性能。固含量pH雜質(zhì)元素SClSCl金屬離子（K、Mn、Mg、Al、Si、Ga、Fe）、密度、熱學性能、力學性能、層間結(jié)合力和層間距。需關(guān)注在高溫處理過程中灰分含量。石墨烯材料對導熱膜制膜工藝及膜成品性能影響矩陣圖表4列出了石墨烯漿料對導熱膜制膜工藝的影響，表5列出了石墨烯材料對導熱膜成品性能的影響。表4 石墨烯材料對導熱膜制膜工藝的影響導熱膜工藝/石墨烯性能制漿膜化化學還原熱還原石墨化壓延固含量√√○○○○pH值√√√√--粘度√√○○○○平均厚度/單層率/層數(shù)√√√√√√平均片徑√√○○○√碳氧比√√√√√-表面官能團√√√√√-雜質(zhì)元素Cl含量○○○√√○S含量√√金屬雜質(zhì)含量√√灰分/純度-√√注T/ZSA225-2024表5 石墨烯材料對導熱膜成品性能影響導熱膜性能/氧化石墨烯性能褶皺顆粒鼓泡厚度密度熱擴散系數(shù)&導熱系數(shù)比熱容拉伸強度楊氏模量彎折測試電導率晶粒尺寸層間結(jié)合力層間距固含量√--√√√○√√√√√√○○pH值○○○○√√○○○○√○○○○粘度√--√√√○√√√√√√○○平均厚度單層率層數(shù)√√√√√√√√√√√√√√√平均片徑√√○√√√√√√○○碳氧比√√√√√√-√√√√√√√√表面官能團Cl含量--√-○√○○○○○√-√○硫含量--√-○√○○○○○√-√○金屬雜質(zhì)--○-○√○○○○○√-√○灰分○√○○√√○√○√√√○√√注O10T/ZSA225-2024T/ZSA225-2024PAGEPAGE11高導熱膜用石墨烯材料優(yōu)化實踐案例提高缺陷修復效果對于氧化還原法制備的結(jié)構(gòu)損傷嚴重的石墨烯材料，完全靠高溫自修復是不容易的。示例技術(shù)見AA.1。提高取向性添加其他二維碳材料，能帶動石墨烯取向化成膜。示例技術(shù)見附錄A中的A.2。提高層間結(jié)合力AA.3。提高導熱性能高導熱膜，需要提高石墨烯材料的聲子自由程和導熱性能。示例技術(shù)見附錄A中的A.4。提高成膜性示例技術(shù)見附錄A中的A.5。改善片層鋪展示例技術(shù)見附錄A中的A.6。提高還原效率熱還原與化學還原相結(jié)合。示例技術(shù)見附錄A中的A.7。提高還原效率石墨烯導熱膜缺陷修復（干燥、還原、石墨化）過程需要在保護氣氛中進行。示例技術(shù)見附錄A中的A.8。改善膜層間取向提高石墨烯片取向度，可得到熱學性能和力學性能均優(yōu)異的石墨烯導熱膜。示例技術(shù)見附錄A中A.9。工業(yè)化制備與常規(guī)片材制造工藝相比，卷膜工藝（又稱為卷對卷工藝）適合工業(yè)化制備。示例技術(shù)見附錄A中的A.10。氧化石墨烯和石墨烯導熱膜檢測方法表6和表7給出了現(xiàn)有石墨烯材料和石墨烯導熱膜的相關(guān)測試方法。表6氧化石墨烯檢測方法項目測試方法固含量DB13/T5025.1-2019pH值GB/T11165-2005粘度GB/T10247-2008平均厚度-單層率層數(shù)平均片徑-碳氧含量T/CSTM00340-2020、T/GDASE0009-2020、GB/T38114-2019、GB/T19500-2004碳氧比硫含量T/CSTM00340-2020金屬雜質(zhì)含量GB/T35418-2017、T/CGIA012-2019灰分DB13/T2768.1-2018、GB/T36065-2018表7石墨烯導熱膜性能檢測方法項目測試方法厚度ASTMD374-2013密度ASTMD792-2013熱擴散系數(shù)ASTME1461-2013導熱系數(shù)T/GDASE0006-2020、DB13/T2768.5-2018、DB51/T2434-2017拉伸強度GB/T1040.1-2018楊氏模量斷裂伸長率-彎折測試ISO5626-1993、GB/T457—2008、T/ZACA040-2022電導率ASTMF390-2011、DB32/T4027-2021比熱容ASTME1269-2011、GB/T19466.4-2016T/ZSA225-2024T/ZSA225-2024PAGEPAGE13附錄A（資料性）高導熱膜用石墨烯材料優(yōu)化實踐案例與其他碳材料復合C——碳納米管的加入不但可以作為碳源，還可以在熱處理過程中起到導氣的作用，避免鼓泡?！m量的石墨烯量子點在高溫修復時可作為外部碳源修復石墨烯膜中的空位缺陷。添加其他二位碳材料添加其他納米材料大小片徑搭配試劑預處理GOpHZetaGO熱還原與化學還原相結(jié)合在還原階段使用化學還原劑（HI、VC等）優(yōu)先去除表面官能團，減少后續(xù)熱處理過程中氣體快速產(chǎn)生造成的層間破裂，有利于提升后續(xù)熱還原效率。選擇保護氣氛有研究表明，氮氣和氫氣比氬氣更有利于石墨烯材料表面官能團的還原。施加微正壓卷膜（卷對卷）制造工藝（又稱為卷對卷工藝—— 提高自動化程度：減少了片材工藝中切片、疊片等人工環(huán)節(jié)，便于自動化控制；——提升產(chǎn)品一致性：制備過程中石墨烯膜以連續(xù)整膜存在，工藝條件一致性可控，保障了成品膜的一致性；——更適合后端模切：卷膜更適合于后端的模切，減少了模切造成的原材料和輔材浪費，降低了生產(chǎn)成本。參考文獻ASTMD374-2013固體電工絕緣材料厚度試驗方法檢驗[2]ASTMD792-2013用替換法測量塑料密度和比重的試驗方法檢驗[3]ASTME1269-2011用差動掃描熱法測定特殊熱容量的試驗方法測量[4]ASTME1461-2013用閃光法測定固體熱擴散率的試驗方法[5]ASTMF390-2011用共線四探針法測定薄膜電阻的試驗方法[6]ISO5626-1993紙耐折度的測定方法GB/T457—2008GB/T1040.1-2018塑料拉伸性能的測定試驗方法測試[9]GB/T10247-2008[10]GB/T11165-2005實驗室pH計[11]GB/T19466.4-2016塑料差示掃描量熱法（DSC）第4部分：比熱容的測定[12]GB/T19500-2004X射線光電子能譜分析方法通則[13]GB/T35418-2017納米技術(shù)碳納米管中雜質(zhì)元素的測定電感耦合等離子體質(zhì)譜法[14]GB/T36065-2018納米技術(shù)碳納米管無定形碳、灰分和揮發(fā)物的分析熱重法[15]GB/T38114-2019納米技術(shù)石墨烯材料表面含氧官能團的定量分析化學滴定法DB13/T2768.1-2018石墨烯粉體材料檢驗方法 第一部分：灰分的測定DB13/T2768.5-201855025.1-20191部分：固含量的測定[19]DB32/T4027-2021石墨烯粉體電導率測定動態(tài)四探針法DB51/T2434-2017材料熱導率和熱擴散系數(shù)的瞬態(tài)測量—脈沖法T/CSTM00340-2020石墨烯粉體材料中的碳、氫、氧、氮、硫元素含量的測定方法 元素分儀法T/CGI2020T/GDASE0009-2020 石墨烯中碳氫氧氮硫含量的測定T/ZACA040-2022孫嘉豪,李博,王宣.石墨烯薄膜及導熱膜的研究進展[J2019(122DOI:CNKISUN:JSTB.0.2019-12-116.王德平.無機材料結(jié)構(gòu)與性能[M2015.M2009.陳驥.氧化石墨烯的制備及結(jié)構(gòu)控[D].北京:清華大學,2016.郭建強,李炯利,梁佳豐,等.氧化石墨烯的化學還原方法與機理研究進展[J2020,48(7):12.DOI:10.11868/j.issn.1001-4381.2019.000915.馮林敏.氧化石墨烯制備石墨膜及其導熱性能研究[D]黑龍江:哈爾濱工業(yè)大學,2015.J].人工晶體學報,201443(10):8.DOI:CNKI:SUN:RGJT.0.2014-10-044.D吳慧.基于pH值的氧化石墨烯的性質(zhì)調(diào)控與還原過程研究[D2013DOI107666/d.D439328.趙闖.化學還原氧化石墨烯及其復合物的制備和應用研究[D2013DOI10.7666/d.D371392.李闖,蔡理,李偉偉,等.水合肼還原的氧化石墨烯吸附NO_2的實驗研究[J2019.[37]汪憲帥,侯丹丹,劉欽甫,等.維生素C溫和還原氧化石墨烯及表征[J201837(4):6.DOI:10.14078/ki.1001-3741.2018.04.008.江陸洋,李昊亮,吳限,等.石墨烯量子點用于修復石墨烯結(jié)構(gòu)缺陷及其薄膜導熱性能研究[J]